AuPt合金的分离及Au、Pt提纯的研究

研究了AuPt合金中Au与Pt的分离及Pt的提纯工艺,拟定了AuPt合金的分离和Pt提纯的工艺步骤,通过批量生产,获得了满意的结果。在使用还原剂将Au和Pt分离后,Au不需再提纯,其纯度可达99.9%;将Pt提纯后其纯度可达99.99%;物料总回收率>98.6%。

AuPt合金泡沫膜的制备及其电催化性能研究

采用阴极共沉积氢气泡动态模板法成功地制备了AuPt合金薄膜,这种三维分级多孔结构是由连通的枝晶壁构成。通过扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)分别对泡沫膜的形貌、物相、表面组成进行了表征。结果表明:由于多孔结构、电子效应和集合效应的影响,AuPt合金对甲酸的电催化氧化表现出高催化活性。

三种碳材料上原位电沉积AuPt合金的催化性能

在碳纸(CP)及涂覆了碳粉科琴黑(KB)或石墨烯纳米片(GNs)的碳纸上,原位电沉积了Au Pt合金,制备成CP/Au Pt、CP/KB/Au Pt、CP/GNs/Au Pt三种空气电极。对比研究发现,以石墨烯纳米片为载体的CP/GNs/Au Pt空气电极上,Au Pt合金载量高,颗粒分散均匀,粒径约为100 nm,Au和Pt的含量分别为78.84%(n/n)和21.16%(n/n)。在0.1 mol·L-1 KOH溶液中氧还原反应的起峰电势为0.93 V,催化活性和稳定性优于其他两种空气电极。分析认为,石墨烯纳米片具有高导电性、高比表面积以及较多的缺陷活性位点,有利于Au Pt合金在其上均匀电沉积且沉积载量较高,同时GNs本身具有一定的催化活性,两者能够产生协同催化作用,提高了CP/GNs/Au Pt电极的催化性能。

AuPt合金的两种典型生长机理研究

分别采用晶种生长法和快速共还原法制备得到了AuPt合金。采用晶种生长法制备AuPt合金时,Au晶种的尺寸对Au-Pt双金属结构的形成有关键性影响,当用小尺寸的Au纳米颗粒(3nm)作为晶种时才会形成AuPt合金结构,当Au晶种尺寸较小时,由于颗粒内纳米尺度的原子快速扩散导致合金结构的形成。高温下油胺对Au和Pt前体的快速共还原会使Au和Pt在极短的时间内同时得到还原,避免了两相的分离,得到了AuPt合金结构。

低结晶度AuPt-Ru/CNTs合金异质结作为高效多功能电催化剂

催化剂的活性与其结构紧密相关,研究催化剂的构效关系以及可控合成高效电催化剂,并探究其催化机制,一直是科学研究的核心。贵金属铂是优异的电解水析氢的催化剂,同时也是直接醇燃料电池阳极氧化的良好催化剂,而贵金属钌是优异的电解水析氧催化剂。这些与燃料电池及氢能相关的重要反应催化剂,可通过合成Pt、Au及Ru的合金催化剂,通过应力效应、电子效应及团簇效应,可有效提高金属催化剂的活性,并实现多功能电催化性能。本文报道了可控合成低结晶度的AuPt-Ru合金异质结,并通过元素扫描分析及X射线衍射分析确认其结构。该催化剂表现出了非常优异的电催化氧化乙醇活性,其归一化到Pt的质量活性达到了为21.4A·mg^(-1),远远高于对照组样品AuPt及RuAuPt混合相催化剂及文献报道样品。催化剂同样表现出了非常好的乙醇氧化稳定性,但是其活性的衰减与其Ru组分的流失紧密相关。我们同时通过电化学原位红外光谱,研究了该催化剂乙醇氧化中间产物,分析了其反应机理。该催化剂同样表现出了优异的碱性电解水析氢及析氧催化活性,其析氢电流10mA·cm^(-2)对应的过电位为30mV,Tafel斜率为45mV·dec^(-1),优于AuPt及RuPtAu对照组样品。该催化剂优异的电化学性能主要归结于其低结晶度和异质结及其伴随的应力效应及团簇效应。本报道提供了一种可控合成具有异质结结构的金属合金催化剂,突出了其对实现多功能、高性能合金电催化剂的重要性。