Au_nDy(n=6-15)团簇结构演化和理化性质的第一性原理研究

为了研究Dy原子掺杂金基小团簇的理化性质的尺寸依赖效应,以期能将特异性质理解并推广至其他重镧系单原子掺杂的不同尺寸金基小团簇上。利用第一性原理自旋极化计算以及从头算进化模拟结构预测方法,研究了Au_nDy(n=6-15)团簇的结构、稳定性、磁性和化学活性。结合能计算结果表明掺杂Dy原子使Aun团簇更稳定。Au_nDy约5μB左右的高磁矩主要归结于高度局域的Dy-4f电子的贡献。Dy-4f电子的自旋-轨道劈裂以及晶体场作用使得Au6Dy不再是绝对平面结构。与纯Aun+1团簇相比,Au_nDy的HOMO-LUMO能隙比Aun+1有所减小,d带中心有所提升,这表明Au_nDy具有更好的化学活性和催化能力。