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NMR研究超稳Y分子筛水热老化过程中结构与酸性的变化
被引量:
9
1
作者
高秀枝
张翊
+2 位作者
王秀梅
张智华
徐广通
《波谱学杂志》
CAS
北大核心
2020年第1期95-103,共9页
利用固体核磁共振(NMR)结合探针分子技术,探讨了超稳Y分子筛在水热老化过程中酸中心结构和酸性的变化规律.结果表明,水热老化初期,大量的骨架铝脱出最终形成了非骨架五配位铝,使得丙酮探测到的Br?nsted酸(B酸)酸量随着老化时间的增加而...
利用固体核磁共振(NMR)结合探针分子技术,探讨了超稳Y分子筛在水热老化过程中酸中心结构和酸性的变化规律.结果表明,水热老化初期,大量的骨架铝脱出最终形成了非骨架五配位铝,使得丙酮探测到的Br?nsted酸(B酸)酸量随着老化时间的增加而减少.而非骨架五配位铝会向表面迁移并形成多聚铝,使得分子筛中Lewis酸(L酸)酸量也随老化时间的增加而减少.在老化过程的前3 h内,酸量的变化幅度较大.整体硅/铝原子比相等的分子筛,其B酸酸量的变化幅度与新鲜剂的晶胞大小呈正比;随着老化时间的继续增加,不同配位的铝物种的含量趋于稳定,B酸和L酸的酸量变化幅度很小.在整个水热老化过程中,超稳Y分子筛中B酸和L酸的协同效应一直存在,由协同效应产生的一种酸性增强的B酸位的稳定性最好.
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关键词
固体核磁共振
b酸和l酸
探针分子
超稳Y分子筛
水热老化
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职称材料
环烷酸催化脱羧机理的研究
被引量:
1
2
作者
叶蔚甄
龙军
+2 位作者
赵毅
代振宇
周涵
《石油学报(石油加工)》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2016年第5期943-950,共8页
为深入认识环烷酸催化脱羧的反应机理,选取具有代表性的带有较长侧链的9-环己基壬酸为模型化合物,采用基于密度泛函理论的量子化学从头计算方法研究了该分子的电荷分布和前线轨道分布,发现分子中的羰基O原子更易受到B酸和L酸进攻。在此...
为深入认识环烷酸催化脱羧的反应机理,选取具有代表性的带有较长侧链的9-环己基壬酸为模型化合物,采用基于密度泛函理论的量子化学从头计算方法研究了该分子的电荷分布和前线轨道分布,发现分子中的羰基O原子更易受到B酸和L酸进攻。在此基础上,进一步分析了该分子与B酸和L酸作用前后的键长、键级等变化,推演出了羧基β位碳碳键发生断裂生成小分子的石油酸和直接脱羧生成CO22条反应路径。比较2条反应路径的反应能垒后,提出了在B酸作用下,9-环己基壬酸分子更容易发生的是生成小分子石油酸的反应,而在L酸作用下,9-环己基壬酸分子更容易发生直接脱羧生成CO2反应的观点。
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关键词
分子模拟
环烷
酸
脱羧机理
b酸和l酸
电荷分布
前线轨道
下载PDF
职称材料
多级孔HZSM-5分子筛催化剂的制备及低碳烃芳构化应用
被引量:
15
3
作者
张瑞珍
王翠
+4 位作者
邢普
温少波
王剑
赵亮富
李玉平
《高等学校化学学报》
SCIE
EI
CAS
CSCD
北大核心
2015年第4期725-732,共8页
采用0.2 mol/L的Na OH溶液对HZSM-5分子筛进行了不同时间的碱改性处理,并对分子筛的结构和酸性进行表征,考察了碱改性对HZSM-5催化剂的低碳烃芳构化活性的影响.结果表明,HZSM-5分子筛经碱改性后会产生少量介孔,且随改性时间延长,介孔数...
采用0.2 mol/L的Na OH溶液对HZSM-5分子筛进行了不同时间的碱改性处理,并对分子筛的结构和酸性进行表征,考察了碱改性对HZSM-5催化剂的低碳烃芳构化活性的影响.结果表明,HZSM-5分子筛经碱改性后会产生少量介孔,且随改性时间延长,介孔数量增加,平均孔径增大,总酸量降低,B酸/L酸比值降低.120 min碱改性HZSM-5催化剂的活性、稳定性以及目标产物苯、甲苯、乙苯和二甲苯(统称BTEX)的选择性最高.
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关键词
碱改性
多级孔HZSM-5分子筛
低碳烃芳构化
稳定性
b酸和l酸
选择性
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职称材料
题名
NMR研究超稳Y分子筛水热老化过程中结构与酸性的变化
被引量:
9
1
作者
高秀枝
张翊
王秀梅
张智华
徐广通
机构
中国石化石油化工科学研究院
中国科学院武汉物理与数学研究所
出处
《波谱学杂志》
CAS
北大核心
2020年第1期95-103,共9页
文摘
利用固体核磁共振(NMR)结合探针分子技术,探讨了超稳Y分子筛在水热老化过程中酸中心结构和酸性的变化规律.结果表明,水热老化初期,大量的骨架铝脱出最终形成了非骨架五配位铝,使得丙酮探测到的Br?nsted酸(B酸)酸量随着老化时间的增加而减少.而非骨架五配位铝会向表面迁移并形成多聚铝,使得分子筛中Lewis酸(L酸)酸量也随老化时间的增加而减少.在老化过程的前3 h内,酸量的变化幅度较大.整体硅/铝原子比相等的分子筛,其B酸酸量的变化幅度与新鲜剂的晶胞大小呈正比;随着老化时间的继续增加,不同配位的铝物种的含量趋于稳定,B酸和L酸的酸量变化幅度很小.在整个水热老化过程中,超稳Y分子筛中B酸和L酸的协同效应一直存在,由协同效应产生的一种酸性增强的B酸位的稳定性最好.
关键词
固体核磁共振
b酸和l酸
探针分子
超稳Y分子筛
水热老化
Keywords
so
l
id-state NMR
b
ronsted acid and
l
ewis acid
pro
b
e mo
l
ecu
l
es
u
l
tra-sta
b
l
e Y zeo
l
ites
hydrotherma
l
aging
分类号
O482.53 [理学—固体物理]
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职称材料
题名
环烷酸催化脱羧机理的研究
被引量:
1
2
作者
叶蔚甄
龙军
赵毅
代振宇
周涵
机构
中国石化石油化工科学研究院
出处
《石油学报(石油加工)》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2016年第5期943-950,共8页
基金
中国石化基础研究项目(YK515026)资助
文摘
为深入认识环烷酸催化脱羧的反应机理,选取具有代表性的带有较长侧链的9-环己基壬酸为模型化合物,采用基于密度泛函理论的量子化学从头计算方法研究了该分子的电荷分布和前线轨道分布,发现分子中的羰基O原子更易受到B酸和L酸进攻。在此基础上,进一步分析了该分子与B酸和L酸作用前后的键长、键级等变化,推演出了羧基β位碳碳键发生断裂生成小分子的石油酸和直接脱羧生成CO22条反应路径。比较2条反应路径的反应能垒后,提出了在B酸作用下,9-环己基壬酸分子更容易发生的是生成小分子石油酸的反应,而在L酸作用下,9-环己基壬酸分子更容易发生直接脱羧生成CO2反应的观点。
关键词
分子模拟
环烷
酸
脱羧机理
b酸和l酸
电荷分布
前线轨道
Keywords
mo
l
ecu
l
ar simu
l
ating
naphthenic acid
mechanism of decar
b
oxy
l
ation
b
acid and
l
acid
charge distri
b
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frontier or
b
ita
l
分类号
O641 [理学—物理化学]
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职称材料
题名
多级孔HZSM-5分子筛催化剂的制备及低碳烃芳构化应用
被引量:
15
3
作者
张瑞珍
王翠
邢普
温少波
王剑
赵亮富
李玉平
机构
太原理工大学材料科学与工程学院
新材料界面科学与工程教育部重点实验室
中国科学院山西煤炭化学研究所
出处
《高等学校化学学报》
SCIE
EI
CAS
CSCD
北大核心
2015年第4期725-732,共8页
基金
中国科学院战略性先导科技专项“低阶煤清洁高效梯级利用关键技术与示范”项目(批准号:XDA07020200)
山西省基础研究项目(批准号:2012011005-7)资助
文摘
采用0.2 mol/L的Na OH溶液对HZSM-5分子筛进行了不同时间的碱改性处理,并对分子筛的结构和酸性进行表征,考察了碱改性对HZSM-5催化剂的低碳烃芳构化活性的影响.结果表明,HZSM-5分子筛经碱改性后会产生少量介孔,且随改性时间延长,介孔数量增加,平均孔径增大,总酸量降低,B酸/L酸比值降低.120 min碱改性HZSM-5催化剂的活性、稳定性以及目标产物苯、甲苯、乙苯和二甲苯(统称BTEX)的选择性最高.
关键词
碱改性
多级孔HZSM-5分子筛
低碳烃芳构化
稳定性
b酸和l酸
选择性
Keywords
A
l
ka
l
i treatment
Hierarchica
l
porous HZSM-5 mo
l
ecu
l
ar sieve
l
ight paraffin aromatization
Sta
b
i
l
ity
b
rosted acid and
l
ewis acid
Se
l
ectivity
分类号
O643 [理学—物理化学]
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职称材料
题名
作者
出处
发文年
被引量
操作
1
NMR研究超稳Y分子筛水热老化过程中结构与酸性的变化
高秀枝
张翊
王秀梅
张智华
徐广通
《波谱学杂志》
CAS
北大核心
2020
9
下载PDF
职称材料
2
环烷酸催化脱羧机理的研究
叶蔚甄
龙军
赵毅
代振宇
周涵
《石油学报(石油加工)》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2016
1
下载PDF
职称材料
3
多级孔HZSM-5分子筛催化剂的制备及低碳烃芳构化应用
张瑞珍
王翠
邢普
温少波
王剑
赵亮富
李玉平
《高等学校化学学报》
SCIE
EI
CAS
CSCD
北大核心
2015
15
下载PDF
职称材料
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