铂电极BZ反应体系的系统动力学分析

在一定的条件下 ,将铂电极 BZ化学反应的六变量高维动力学系约化为三变量体系 ,同时对该体系进行了全面的系统动力学分析 .研究结果表明 ,通过改变耦合体系的外控参数条件 ,在将体相保持在均一稳定定态的参数范围内 ,电极反应相可能进入振荡区 ,而呈现出电极反应相与体相的动力学行为不一致性 .进一步计算出体相处于非振荡状态时 ,电极反应相产生电化学振荡的外控参数区域 .

BZ反应系非理想性对化学振荡动力学区域的影响

基于Ｄｅｂｙｅ－Ｈｕｃｋｅｌ强电解质溶液活度系数理论、反应速度的活化络合物理论以及三变量微分方程奇点理论，探讨了非理想性对ＢＺ反应体系振荡动力学区域的影响．以Ｏｒｅｇｏｎａｔｏｒ为模型建立了均匀体系非理想ＢＺ反应的系统动力学方程，计算并绘制了化学振荡的临界“溴酸钠浓度－离子强度”阈值图谱，划分了不同的动力学区域，并进行了一系列实验研究。

热补偿恒温控制条件下铂电极BZ反应体系中的电化学时间自组织——从极限环型电化学振荡到环面跳跃型非连续电化学振荡

在实验室的热补偿恒温控制条件下,理论预测的等温恒电流(电压)电化学振荡实际上将发生变异.用慢流型上准定态的线性化稳定性分析法全面分析了此类恒温控制条件下铂电极BZ反应系在以温度为慢变参数的慢流型上的准稳定性及绕温度轴慢变轨迹的动力学行为.发现在温度围绕控制值上下往复波动的每一个周期内,准定态点将穿梭跨越于振荡区与非振荡区之间,表现为间隙性的沿温度轴的环面型电化学振荡.计算机模拟结果证实了上述理论分析.

BZ反应在CSTR体系中的动力学特性

本文采用UV—VIS光谱仪研究了Belousov-Zhabotinsky(BZ)反应在CSTR反应器中的振荡行为。并在间歇反应器中用电位分析法和光谱法对该反应的动力学特征作了比较。较详细地描述了BZ反应产生振荡的FKN机理。

线性与周期扰动对BZ反应动力学行为的影响

实验测定BZ反应在其化学计量系数μ取定值1时,其动力学行为表现为单周期振荡态.理论研究了BZ反应加入线性与周期扰动后,系统动力学行为的变化.结果表明,加入线性扰动时,调节扰动参量可以拓宽系统的不稳定区域,在该区域内系统均呈现单周期振荡态;加入周期扰动时,调节扰动幅度可以使系统的演化模式由单周期振荡态转变为2np倍周期振荡态以及混沌态,系统由倍周期振荡进入混沌.这些理论研究结果也被数值模拟研究所证实.

BZ反应中实验动力学数据的处理与分析

实验观测到BrO_3^-MA-C_6^(3+)型BZ-反应在CSTR体系中的持久周期振荡和似周期荡振行为。用时间延迟法将实验记录的[C_6^(4+)]时间序列表示在二维的“吸收集”中,并对实验数据进行傅里叶变换谱图分忻。

非理想性对BZ反应体系热力学性质的影响

作者在非理想BZ反应体系动力学行为研究的基础上 ,进一步研究了非理想性对BZ反应体系热力学性质的影响 通过非平衡态热力学理论分析 ,并根据实测浓度振荡变化时序数据进行计算 ,结果表明 :非理想BZ反应体系中出现的双峰振荡较单峰振荡具有更大的熵产生周期平均值 ,表明维持多环极限环的时间自组织行为比单环极限环需要更大的熵流 ,而且惰性电解质的加入 ,使这种差别进一步扩大 关键词 :非理想性 ;BZ反应 ;

铂电极BZ反应系双电层稀疏区中的Turing结构

将扩散流作为场函数,考虑φ电势的空间分布,建立了铂电极BZ反应系在双电层稀疏区的动力学演化机制,确立了纳入稀疏区φ电势效应的反应-扩散型演化方程.采用Boltzmann分布近似,解决了演化方程中含φ电势的流项的线性化问题;导出了可在算法上实现的三变量体系线性化算子本征值的解析形式.分别以静态铂电极BZ反应系双电层稀疏区和对应的纯粹BZ反应系作为参考模型系,分析了经空间对称性破缺产生Turing结构的参数范围.数值模拟发现,φ电场的存在使铂电极BZ反应系的输运过程在静态双电层稀疏区趋于电化学平衡时,在对应的纯粹BZ反应体系中可呈现的Turing结构已趋于消失;而在电流强度不太大的恒流不可逆铂电极BZ反应体系双电层稀疏区中,鲜明稳定的Turing结构又重新出现在原参数区间内.同时,在静态双电层稀疏区不出现Turing结构的参数范围内也可找到类似的恒流稳定空间结构.

基于BZ反应的图像处理

反应扩散系统是一类通过控制波的传播和相互作用将输入数据转换为输出结果 ,而具有特殊计算能力的介质体系。本文通过计算机模拟 BZ反应扩散介质的方法 ,讨论了系统处于稳定状态的参数选取规则 ,研究了系统的动力学行为 ;给出了模型的数值计算方法 ,探讨了其在图像处理领域的应用 ,实验结果较好地验证了此方法的可行性 ,弥补了试验方法中可重复性差等诸多不足。

BZ反应机理研究探讨

BZ反应体系动力学行为丰富,其反应机理一直是人们研究的热点话题。其中FKN机理是人们广为接受的机理,在此基础上衍生出其他的各种机理,为人们模拟和预示动力学行为打下理论基础。

嵌入定理和BZ反应机理研究

The central object of this work is to explore a method, which can be used toget information of other dynamic variables from the dependent time behaviors of any onedynamic variable in complex systems. The embedding phase patterns of o-NH2C4COOHBZ reaction systems were made based on embedding theorem and the experimental dataof concentration of bromine ion received by computer. A saturated embedding dimensionm≥8 has been shown, and a related BZ reaction mechanics with 10 chemical speciesas dyndric variables was presented and resolved by Gear algorithm. The concentrationswith time of Br- ,Mn3+, HBrO2, HOBr and BrO2, were simulated.

BZ反应的耦合温度振荡(I)——BZ反应化学振荡的起振温度阈值

在理想恒温条件下，通过ＢＺ反应中各反应步骤活化能的分析，阐明了ＢＺ反应体系中间物浓度变量演化方程与温度的关系；根据线性稳定性分析法，确定了以温度Ｔ及模型参数ｈ（ＮａＢｒＯ３浓度为定值）为参数的ＢＺ反应振荡动力学分区，使ＢＺ反应振荡阈值的理论更加系统化．通过ＢＺ反应振荡温度阈值的研究。

电解质溶液的非理想性对BZ反应振荡幅值影响的研究

基于ＤｅｂｙｅＨｅｃｋｅｌ强电解质溶液活度系数理论，反应速度的活化络合物理论，以双稳态跳跃的简化动力学模型研究了非理想性对ＢＺ反应振荡振幅的影响，发现振幅随着离子强度增加而增大，并得到了实验的证实．

邻氨基苯甲酸BZ反应中的振荡与混沌──Ⅱ、模型与数值模拟

在本文Ⅰ中分析邻氨基苯甲酸ＢＺ反应振荡与混沌行为的基础上，提出了一个可能的Ｏｒｅｇｏｎａｔｏｒ类型的振荡反应模型，并对有Ｍｎ^（２＋）催化的、相应于实验条件下的振荡和混沌行为进行了数值模拟，结果表明该模型能定性地模拟出实验中出现的周期振荡和非周期复杂振荡序列，并发现复杂振荡中，在Ｂｒ－浓度发生大突变前的小振荡中，反应的中间产物ＨＢｒＯ２和ＨＯＢｒ的浓度呈单调变化，说明这两种物质有可能不参与小振荡反应；同时，在模拟过程中还考察了某些不确定参数取值对体系振荡行为的影响；最后，与另外两个模型进行了比较。

对氨基苯甲酸BZ反应体系分区振荡行为的研究

The oscillations of P-H2NC6H4COOH-KBrO3- H2SO4 system are studied. The dual-frequency oscillations are found in this system. Furthermore, the influences of initial reaction conditions (concentrations of reactans and temperature) metal-ion catalysts and several additives on oscillating behaviors are concluded. These experimental phenomena suggested that the dual-frequency oscillations are controlled by two types of mechanism,one is bromide-ion controlling to the lower frequency oscillations, the other is non-brominde ion controlling to the higher ones, in which the substrate radicals play an important role.Moreover, these mechainsms are competing in the reaction system when the situation is fit for each one. Some interpretations about this are approached from the analysis of the composion of substrates and the viriation of potential during the reaction.

邻氨基苯甲酸BZ反应体系中的振荡与混沌──Ⅰ．CSTR实验研究和非线性动力学分析

本文研究了ＣＳＴＲ中邻氨基苯甲酸ＢＺ反应体系的振荡行为，总结了非催化条件下各反应物浓度和流速变化以及温度变化对体系振荡反应的影响规律；同时还考察了催化条件下的体系振荡行为，发现了Ｍｎ（Ⅱ）催化出现复复杂振荡反应序列，非线性动力学理论分析的结果表明复杂振荡是由体系动力学本质决定的确定性行为，并发现由周期走向混沌的演变过程中存在倍周期分岔（或慢周期分岔）迹象；同时，还通过计算分维，研究反应条件对体系分形结构的影响，从系统相空间几何的现点考察了模拟该体系的数学模型所需最少变量数，为第二部分的模型分析提供了实验依据．

BZ振荡反应实验的课程思政设计

传统BZ振荡反应实验着重于耗散结构知识的传授和诱导期反应活化能的测量。本案例基于同心圆生长过程呈现的丰富多彩的现象和蕴含的人生哲理,以耗散结构理论为支撑,对实验内容进行了创新设计,引入同心圆实验内容和翻转学习模式,在提升学生科学素养和研究能力的同时,引导学生分析实验中存在的安全隐患和对环境可能造成的影响,在实验过程中融入对人生的思考,在课后利用耗散结构相关原理去认识世界和改造世界。改进后实验将有助于树立学生正确的人生观和世界观。

间歇釜中BZ类均相无机振荡反应的研究

在间歇釜中,以BrO_3^--H_2PO_2^--Mn^(2+)-Fe(phen)_3^(2+)-H_2SO_4为体系,本文首次设计了一个纯无机均相BZ类化学振荡体系,采用溴离子选择性电极和紫外可见分光光度计可分别观察到[Br^-],[Mn^(3+)]和[Fe(phen)_3^(3+)]的振荡现象、对振荡反应产物及总反应计量关系进行了分析,考察了反应物浓度和反应温度对体系振荡反应的影响,并由此计算得到振荡反应的表观活化能,研究了Cl^-,Br^-,Br_2,丙烯腈等因素对振荡反应的影响,并由此对振荡反应的控制机理作了探索.对体系中两种金属离子的作用进行了分析.在此基础上提出了一种在间歇釜中设计均相BZ类振荡反应的新方法.利用这一方法,不仅可以设计无机振荡反应,而且还可以设计一系列由氨基酸、多肽、糖类等具有生物功能的物质参与的化学振荡,有助于理解生物体内普遍存在的周期性现象.

化学混沌与BZ反应的细观元胞自动机模拟

将所提出的细观元胞自动机应用于化学混沌与BZ反应的计算机模拟 ,分别制定了 8组分和 5组分系统中粒子随机运动和反应碰撞的演化规则 ,建立了Willamowski Rossler化学混沌与Belousov Zhabotinski反应的二维元胞自动机模型 。

功率谱方法重构混沌BZ反应体系的状态空间

选择在连续流动搅拌反应器 (CSTR)中进行的BZ反应 ,通过实验得到低流速下由周期加倍分叉途径进入的混沌 ;引入由数理方面提出的功率谱方法 ,确定了用时间延迟坐标法重构状态空间所必需的延迟时间T和嵌入维数m ,对这样得到的混沌吸引子进行分析和表征 ,其结果与文献结果一致 ,表明功率谱方法的有效性和实用性 .