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g-C_(3)N_(4)/CeO_(2)/BiOBr三相复合材料的制备及其可见光催化降解RhB性能 被引量:3
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作者 蔡文宇 刘成宝 +4 位作者 陈丰 钱君超 许小静 孟宪荣 陈志刚 《材料工程》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第2期131-140,共10页
以多孔层状g-C_(3)N_(4)为基体,引入沉淀法所得的CeO_(2)/BiOBr复合材料,经超声搅拌制得具有异质结结构的g-C_(3)N_(4)/CeO_(2)/BiOBr三相复合材料。采用X射线衍射、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线光电子能谱、紫外-可见光漫反... 以多孔层状g-C_(3)N_(4)为基体,引入沉淀法所得的CeO_(2)/BiOBr复合材料,经超声搅拌制得具有异质结结构的g-C_(3)N_(4)/CeO_(2)/BiOBr三相复合材料。采用X射线衍射、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线光电子能谱、紫外-可见光漫反射光谱、光致发光光谱等方法对g-C_(3)N_(4)/CeO_(2)/BiOBr进行了成分、结构和光学性质表征。结果表明:g-C_(3)N_(4)/CeO_(2)/BiOBr三相复合材料呈三明治层状堆叠结构,界面结构构建良好,光响应性能优异,各相分布均匀且结晶程度较高。当Ce∶Bi摩尔比为1∶1,g-C_(3)N_(4)质量分数为15%时所得三相复合材料表现出最高的光催化活性,RhB降解率高达99%,降解速率是纯相CeO_(2)的86倍、纯相BiOBr的3倍。此外,经过4次循环后,复合材料的RhB降解效率依然保持在89%,表现出良好的稳定性。 展开更多
关键词 g-c_(3)n_(4) CeO_(2) biobr 光催化活性
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BiOBr/Ni_(2)P/g-C_(3)N_(4)体系中用Ni2P电子桥加速S型体系光生载流子分离 被引量:3
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作者 陈男男 贾雪梅 +5 位作者 何恒 林海莉 郭敏娜 曹静 张金锋 陈士夫 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2022年第2期276-287,共12页
水污染对人类健康和生态环境造成了严重的危害,引起了人们广泛关注.半导体光催化技术被认为是一种去除废水中有机污染物的有效方法.近年来,石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))作为一种无金属的光催化剂,具有合适的带隙能(Eg≈2.7eV)、良好的化... 水污染对人类健康和生态环境造成了严重的危害,引起了人们广泛关注.半导体光催化技术被认为是一种去除废水中有机污染物的有效方法.近年来,石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))作为一种无金属的光催化剂,具有合适的带隙能(Eg≈2.7eV)、良好的化学稳定性、较好的热稳定性、无毒以及强的还原电位(ECB≈-1.3eV)等特点,表现出较好的光催化活性.但由于g-C3N4光生载流子复合快和量子效率低,限制了其实际应用.因此,研究者们开发了各种有效的方法来克服上述缺点,如调控形貌、掺杂离子、沉积贵金属和构建异质结等.其中,构建梯型(S型)异质结已被证实是提高复合材料光催化活性的一种有效策略.S型异质结的形成不仅有效地加速光生电子和空穴的分离和迁移,而且还增强了光生载流子的氧化还原能力.除了电子结构外,异质结的界面电阻直接影响着光生载流子的分离效率,从而决定光催化活性强弱.据报道,具有高导电性的"电子传递介质"或"电子桥"可有效地降低载流子迁移过程中的界面阻力.过渡金属磷化物具有优良的导电性、低廉的价格和无毒的特性,完全满足电子桥的要求,成为电子桥的最佳候选材料之一.结合S型异质结和电子桥的优势,本文采用沉积-沉淀法制备了一种新型的S型BiOBr/Ni_(2)P/g-C3N4异质结.在可见光(λ≥400 nm)下,该催化剂对甲基橙和罗丹明B的降解活性明显优越于BiOBr/g-C_(3)N_(4).这主要归因于电子桥Ni_(2)P和S型异质结的协同效应.密度泛函理论计算表明,电子从BiOBr通过电子桥Ni_(2)P转移到g-C_(3)N_(4).在可见光照射下以及界面内建电场的驱动下,带边缘弯曲和库仑相互作用协同促进了复合物中相对无用的电子和空穴的重组,从而保留了较强氧化还原能力的电子和空穴.活性氧捕获实验、电子顺磁共振光谱和电流-电压曲线结果进一步证明,光催化剂中的电荷迁移方式遵循S型异质结的迁移机制.综上,本文不仅为S型光催化剂的设计提供了有效策略,也为界面载流子的快速分离和迁移提供了切实可行的途径. 展开更多
关键词 biobr/ni_(2)p/g-c_(3)n_(4) S模式 界面电子迁移 电子桥 光催化剂
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Ni_(2)P-NiS双助剂促进g-C_(3)N_(4)光催化产氢动力学 被引量:5
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作者 雷卓楠 马心怡 +2 位作者 胡晓云 樊君 刘恩周 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2022年第7期36-44,共9页
本文通过简单的一步水热法得到Ni_(2)P-NiS双助催化剂,之后采用溶剂蒸发法将Ni_(2)P-NiS与g-C_(3)N_(4)纳米片结合构建获得无贵金属的Ni_(2)P-NiS/g-C_(3)N_(4)异质结。研究结果表明,优化后的复合材料具有良好的光催化产氢活性,其产氢... 本文通过简单的一步水热法得到Ni_(2)P-NiS双助催化剂,之后采用溶剂蒸发法将Ni_(2)P-NiS与g-C_(3)N_(4)纳米片结合构建获得无贵金属的Ni_(2)P-NiS/g-C_(3)N_(4)异质结。研究结果表明,优化后的复合材料具有良好的光催化产氢活性,其产氢速率最高可到6892.7μmol·g^(−1)·h^(−1),分别为g-C_(3)N_(4)(150μmol·g^(−1)·h^(−1))、15%NiS/g-C_(3)N_(4)(914.5μmol·g^(−1)·h^(−1))和15%Ni_(2)P/g-C_(3)N_(4)(1565.9μmol·g^(−1)·h^(−1))的46.1、7.5和4.4倍。这主要归因于Ni_(2)P-NiS相比Ni_(2)P和NiS单体具有更好的载流子转移能力,其与g-C_(3)N_(4)形成的肖特基势垒能有效促进光生载流子在二者界面上的分离,同时Ni_(2)P-NiS能进一步降低析氢过电势,进而显著增强了表面析氢反应动力学。本研究为开发稳定、高效的非贵金属产氢助剂提供了实验基础。 展开更多
关键词 ni_(2)p-niS g-c_(3)n_(4) 助催化剂 肖特基结 光催化分解水
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Ternary Ni_(2)P/Bi_(2)MoO_(6)/g-C_(3)N_(4)composite with Z-scheme electron transfer path for enhanced removal broad-spectrum antibiotics by the synergistic effect of adsorption and photocatalysis 被引量:1
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作者 Feng Guo Zhihao Chen +4 位作者 Xiliu Huang Longwen Cao Xiaofang Cheng Weilong Shi Lizhuang Chen 《Chinese Journal of Chemical Engineering》 SCIE EI CAS CSCD 2022年第4期157-168,共12页
Constructing the stable,low-cost,efficient,and highly adaptable visible light-driven photocatalyst to implement the synergistic effect of photocatalysis and adsorption has been excavated a promising strategy to deal w... Constructing the stable,low-cost,efficient,and highly adaptable visible light-driven photocatalyst to implement the synergistic effect of photocatalysis and adsorption has been excavated a promising strategy to deal with antibiotic pollution in water bodies.Herein,a novel 3 D ternary Z-scheme heterojunction photocatalyst Ni_(2)P/Bi_(2)MoO_(6)/g-C_(3)N_(4)(Ni_(2)P/BMO/CN)was fabricated by a simple solvothermal method in which the broad spectrum antibiotics(mainly tetracyclines and supplemented by quinolones)were used as target pollution sources to evaluate its adsorption and photocatalytic performance.Notably,the Zscheme composite significantly exhibit the enhancement for degradation efficiency of tetracycline and other antibiotic by using Ni_(2)P nanoparticles as electron conductor.Active species capture experiment and electron spin resonance(ESR)technology reveal the mechanism of Z-scheme Ni_(2)P/BMO/CN photocatalytic reaction in detail.In addition,based on the identification of intermediates by liquid chromatography–mass spectroscopy(LC–MS),the possible photocatalytic degradation pathways of TC were proposed. 展开更多
关键词 ni_(2)p/Bi_(2)MoO_(6)/g-c_(3)n_(4) Z-scheme pHOTOCATALYSIS ADSORpTIOn
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2D/2D BiOBr/g-C_(3)N_(4)S型异质结光催化性能 被引量:18
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作者 张彬 胡晓云 +1 位作者 刘恩周 樊君 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2021年第9期1519-1529,共11页
近年来,能源短缺和环境污染严重威胁人类的可持续发展.光催化技术具有绿色环保、成本低等优势,被认为是解决上述问题的最佳途径之一,其实用化的核心是开发高效可见光催化材料.石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))因其物理化学性质稳定、无毒、... 近年来,能源短缺和环境污染严重威胁人类的可持续发展.光催化技术具有绿色环保、成本低等优势,被认为是解决上述问题的最佳途径之一,其实用化的核心是开发高效可见光催化材料.石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))因其物理化学性质稳定、无毒、廉价及能带适宜等特点,广泛应用于光催化领域.然而,光生载流子易复合、比表面积小等问题不利于其实际应用,构建g-C_(3)N_(4)基2D/2D异质结不仅能促进载流子有效分离,而且能为反应提供更多表面空间环境,是提高g-C_(3)N_(4)催化活性的有效途径.目前,Ⅰ型和Ⅱ型异质结虽能促进电荷分离,但降低了电荷参与表面反应的电势;而S型异质结电荷转移机制遵循热力学和动力学规律,能很好保留高氧化还原能力的电子和空穴,因而备受关注.当前,开发S型g-C_(3)N_(4)基2D/2D异质结有助于发展高效光催化体系.本文首先以三聚氰胺为前驱体,通过二次高温煅烧得到2D g-C_(3)N_(4)纳米片;随后,以Bi(NO3)3·5H2O和KBr为反应物,乙二胺和水为溶剂,借助室温原位自组装法获得一系列不同质量比的BiOBr/g-C_(3)N_(4)异质结.研究表明,BiOBr均匀分布于g-C_(3)N_(4)表面形成具有良好接触界面的2D/2D异质结,而且BiOBr/g-C_(3)N_(4)比表面积可提高至g-C_(3)N_(4)的2.4倍.当BiOBr与g-C_(3)N_(4)质量比为1.5:1时,可见光照射30 min,30 mg复合样品可将浓度为10 mg·L^(-1)的RhB(100 mL)几乎全部降解,降解过程符合一级反应动力学,降解速率是g-C_(3)N_(4)的48.2倍.此外,该体系具有一定的光催化析氢活性及良好的循环稳定性.X射线光电子能谱、紫外光电子能谱、莫特肖特基、电化学阻抗谱分析及活性物种捕获等实验结果表明,由于还原性半导体g-C_(3)N_(4)与氧化型半导体BiOBr费米能级不同,二者接触时,电子从费米能级高的g-C_(3)N_(4)转移至费米能级低的BiOBr,在复合材料界面产生强的内建电场,借助带边弯曲和库仑力共同作用,形成了具有S型电荷转移途径的2D/2D BiOBr/g-C_(3)N_(4)异质结.在光照条件下,g-C_(3)N_(4)价带空穴能与BiOBr导带电子快速复合(一般认为是无用的电荷),从而使具有高反应活性的g-C_(3)N_(4)导带电子与BiOBr价带空穴参与表面反应,有效提高了体系的催化活性.综合本文及其他相关研究可知,在由氧化型和还原型半导体组成的异质结中,S型电荷转移机制具有一定普适性,可指导开发高效光催化体系以解决能源和环境问题. 展开更多
关键词 biobr/g-c_(3)n_(4) 2D/2D 光催化降解罗丹明B 光产氢 S型异质结
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三维g-C_(3)N_(4)/Ni_(x)P复合光催化剂的制备及其可见光下产氢性能的研究
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作者 王世强 康自虎 +1 位作者 郑言贞 陶霞 《北京化工大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2021年第4期40-47,共8页
以三聚氰胺和三聚氰酸为原料,以水为溶剂采用超分子自组装法制备三维互联框架形貌的3D g-C_(3)N_(4)(DCN)。以次磷酸钠和硫酸镍作为磷源和镍源,采用原位光沉积法在3D g-C_(3)N_(4)上沉积Ni_(x)P,制备了3D g-C_(3)N_(4)/Ni_(x)P复合光催... 以三聚氰胺和三聚氰酸为原料,以水为溶剂采用超分子自组装法制备三维互联框架形貌的3D g-C_(3)N_(4)(DCN)。以次磷酸钠和硫酸镍作为磷源和镍源,采用原位光沉积法在3D g-C_(3)N_(4)上沉积Ni_(x)P,制备了3D g-C_(3)N_(4)/Ni_(x)P复合光催化剂。采用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)等手段对样品进行了表征,结果表明,3D g-C_(3)N_(4)/Ni_(x)P复合光催化剂上均匀负载着直径几十纳米的Ni_(x)P颗粒并且Ni_(x)P表现为无定形结构;与体相g-C_(3)N_(4)(BCN)和3D g-C_(3)N_(4)相比,复合光催化剂有着更好的可见光吸收能力。以三乙醇胺为牺牲剂,在波长λ≥420 nm的可见光下进行产氢试验,研究了3D g-C_(3)N_(4)/Ni_(x)P复合光催化剂的光催化性能。结果表明,光沉积20 min得到的3D g-C_(3)N_(4)/Ni_(x)P复合光催化剂的光催化产氢速率可达1720μmol/(g·h),远远大于纯DCN(7μmol/(g·h))和光沉积20 min得到的BCN/Ni_(x)P复合光催化剂(15μmol/(g·h)),并且在经历5个光催化循环产氢测试后其循环性能没有明显降低。 展开更多
关键词 三维g-c_(3)n_(4)/ni_(x)p 光催化 制氢 可见光
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Constructing built-in electric field in graphitic carbon nitride hollow nanospheres by co-doping and modified in-situ Ni_(2)P for broad spectrum photocatalytic activity
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作者 Linlin Zhang Wenxing Peng +4 位作者 YaKun Li Rui Qin Dong Yue Chengjun Ge Jianjun Liao 《Journal of Materials Science & Technology》 SCIE EI CAS CSCD 2021年第31期143-149,共7页
The construction of built-in electric field is generally considered as an effective strategy to enhance photocatalytic performance due to its significant role in charge separation.Herein,a built-in electric field with... The construction of built-in electric field is generally considered as an effective strategy to enhance photocatalytic performance due to its significant role in charge separation.Herein,a built-in electric field within g-C_(3)N_4 hollow nanospheres co-doped with sulfur and oxygen and modified in-situ Ni_(2)P is proposed.Ni_(2)P/SO-HC_(3)N_4 exhibits significantly enhanced board spectrum photocatalytic properties for hydrogen precipitation(5.21 mmol h^(-1)g^(-1))and photocatalytic Cr(VI)reduction without the use of noble metal.It also achieves high photocatalytic sterilization activity and remarkable stability when used to completely inactivate E.coli(10~7)in 60 min under Vis-NIR light irradiation.The enhanced performance is attributed to the formation of a curved hollow sphere structure,which promotes the electron transfer between the inner and outer layers.In addition,co-doping inhibits the recombination of photogenerated carriers,and the built-in electric field recombined with Ni_(2)facilitates the electron transfer between the composite interfaces.This design strategy demonstrates an original method of devising multifunctional photocatalysts with enhanced activity and stability. 展开更多
关键词 pHOTOCATALYSIS ni_(2)p g-c_(3)n_4 Hollow nanospheres pt-free cocatalysts
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磷化镍助催化剂修饰石墨相氮化碳促进光催化重整杨树叶制氢性能
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作者 洪远志 张雪 +1 位作者 时君友 李翔宇 《北华大学学报(自然科学版)》 CAS 2021年第4期519-523,共5页
以双氰胺(C_(2)H_(4)N_(4))为原料,采用直接热聚合法制备石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4));以六水合氯化镍(NiCl_(2)·6H_(2)O)和赤磷(P4)为原料,采用简易的水热法将磷化镍(Ni_(2)P)助催化剂负载到二维g-C_(3)N_(4)表面.通过X-射线衍射(X... 以双氰胺(C_(2)H_(4)N_(4))为原料,采用直接热聚合法制备石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4));以六水合氯化镍(NiCl_(2)·6H_(2)O)和赤磷(P4)为原料,采用简易的水热法将磷化镍(Ni_(2)P)助催化剂负载到二维g-C_(3)N_(4)表面.通过X-射线衍射(XRD)、红外(IR)、透射电子显微镜(TEM)、扫描透射电子显微镜(STEM)、N_(2)吸/脱附、固体紫外漫反射(UV-Vis DRS)、荧光(PL)等,表征所合成催化剂的化学结构、微观形貌及光电性质;以原生生物质杨树叶为牺牲剂,在碱性条件下(3 M NaOH)研究催化剂的光催化重整制氢性能.结果表明:单一的g-C_(3)N_(4)材料无法实现光催化重整制氢,而少量的Ni_(2)P助催化剂负载后可以实现光催化重整制氢;当Ni_(2)P助催化剂负载量为4%(质量分数),杨树叶质量浓度为0.2 g/L时,催化剂展现出最佳的光催化重整制氢活性,平均产氢速率可达3.38μmol/(g·h). 展开更多
关键词 磷化镍 石墨相氮化碳 光催化重整 杨树叶 制氢
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