低温等离子体中甲苯降解机理的量子化学研究

为了实现生物质气化合成气中焦油的定向转化,提升合成气品质,采用密度泛函理论的B3LYP方法,研究了甲苯在低温等离子体中电离形成C7H3+8后的降解机理。在NBO的方法下,计算不同电离程度下原子电荷分布。模拟结果表明:找到了8条主要的降解路径,C1-C2键断裂反应是最容易发生的。产生H和CH3反应活化能的顺序为C7-H <C1-C7 <C4-H <C3-H <C2-H,开环反应活化能顺序为C1-C2 <C3-C4 <C2-C3。C7H3+8在降解过程中可以生成H2、烃类(CH4、C2H6、C2H4等)和聚合产物,与文献结果一致。低温等离子体的电离反应对C7H8物理结构产生很大影响,由于存在未成对电子,使得苯环C-C键有所降低,特别是与C1相连的化学键。