同时测量氢和氧CARS谱的新方法

提出一种仅需一台染料激光器即可同时测量火焰中氢和氧的CARS谱的新方法.取带宽为120cm^(-1).中心波长位于580.4nm的Stokes光束与532nm的泵浦光束相配合.同时测量氢扩散火焰中的氢和氧的CARS谱.用氢的S(6)和S(5)的积分强度比确定火焰中的温度并与氮的Q支CARS谱测量的温度和经过热损耗修正的热电偶测得的温度取得了相当好的一致结果.一次测出氢和氧的CARS谱.避免多次测量中参数的难以重复性.提高了以温度为参数来确定浓度的准确性.

燃烧过程的CARS光谱

本文研究了N_2分子的CARS光谱,通过实验谱与理论谱拟合的方法,获得了乙炔/空气及煤气/空气火焰的温度,实验中采用了Box CARS和Folded Box CARS两种位相匹配方式。

CARS在超音速燃烧研究中的应用

报道了氮、氧和水的Q支CARS谱以及氢的S(5)和S(6 )纯转动CARS的测量结果 ,并用来确定超音速燃烧火焰中的温度及氢和氧的浓度 ;用水的Q支CARS谱得到共振与非共振谱积分面积比随浓度的变化曲线。提出并发展的同时测量氢和氧的CARS谱新方法 ,为同时测量火焰温度和氢、氧浓度提供了一条途径 ,特别对不含氮的燃烧系统更具重要意义。

利用CARS技术研究激发态Rb_2和H_2的碰撞转移

利用相干反斯托克斯拉曼光谱(coherent anti-stokes Raman spectroscopy,CARS)探测技术,研究了激发态Rb2与H2间的电子-振转能级的碰撞转移。扫描CARS谱确认了H2分子仅在ν=1,J=1,2及ν=2,J=0,1,2能级上有布居,用n1,n2,n3,n4,n5分别表示(2,0),(2,1),(2,2),(1,1)及(1,2)上的粒子数密度。从CARS线的峰值得到n1/n5,n2/n5,n3/n5,n4/n5分别为3.57±0.71,2.65±0.53,3.00±0.60和0.93±0.17,有83%粒子数处在ν=2的振动能级上,而在ν=1上为17%,转移能配置到振动,转动,平动的比例分别为0.48,0.01,和0.51,能量主要分配在振动和平动上。在T=573K和PH2=5×103 Pa条件下,通过求解速率方程组和对时间分辨CARS线轮廓的分析,得到碰撞转移速率系数k12=(3.1±0.6)×10-14 cm-3.s-1和k2=(4.9±1.0)×10-15 cm-3.s-1。

K_2高激发振动能级1~1∑_u^+(V=46～61)与H_2间的碰撞能量转移

利用相干反斯托克斯拉曼光谱(CARS)探测技术,研究了K_2的1~1∑_u^+(V=46～61)与H_2间的电子-振转动能级的碰撞转移,扫描CARS谱确认了仅在H_2的V=2,J=0,1,2及V=1,J=2能级上有布居,用n_1,n_2,n_3,n_4,分别表示(2,0),(2,1),(2,2),(1,2)上的粒子数密度,从CARS谱峰值得到n_1/n_4,n_2/n_4,n_3/n_4分别为3.3±0.5,2.2±0.3,2.0±0.3,有88%粒子处在V=2能级上,而在V=1能级上有12%.转移能配置到振动,转动,平动的比例分别为0.53,0.01,0.46,能量主要分配在振动和平动上,在573K和5×10~3Pa条件下,通过求解速率方程组和对时间分辨CARS线强度分析得到碰撞转移速率系数k_(12)=(3.3±0.7)×10^(-14)cm^3s^(-1)和k_2=(1.4±0.3)×10^(-14)cm^3s^(-1).

NaK(6~1Σ^+)与H_2碰撞传能中的H_2的振转态分布

光学-光学双共振激发NaK至61Σ+高位电子态,研究了NaK(61Σ+)与H2的电子-振转能量转移。利用相干反斯托克斯拉曼散射(CARS)光谱技术检测H2的振转态分布。扫描CARS谱表明H2在(1,1),(2,1),(2,2),(2,3),(3,1),(3,2),(3,3)和(3,5)振转能级上有布居。对于(3,1),(3,2),(3,3)和(3,5)能级,扫描CARS谱峰值直接给出布居数之比。对于(1,1),(2,1),(2,2)和(2,3)能级,扫描CARS谱峰值给出二个可能的布居数之比,利用一个速率方程组,由时间分辨CARS轮廓可以得到真实的比值。用n1～n8分别表示H2的(3,1),(2,1),(1,1),(3,3),(2,3),(2,2),(3,2)和(3,5)能级上布居密度,得到n2/n1～n8/n1分别为0.51,0.97,0.45,0.18,0.10,0.26和0.31。利用Stern-Volmer公式,得到61Σ+态的总退布速率系数为(2.1±0.4)×10-10 cm3s-1,由H2各振转能级布居数之比,得到61Σ+-(1,1),(2,1),(2,2),(2,3),(3,1),(3,2),(3,3)和(3,5)转移速率系数(10-11 cm3.s-1单位)分别为5.4±1.6,2.8±0.8,0.6±0.2,1.0±0.3,5.6±1.7,1.4±0.4,2.5±0.8和1.7±0.5。

激发态Cs_2和H_2的电子—振转能级的碰撞转移

利用相干反斯托克斯拉曼光谱(CARS)探测技术,研究了激发态Cs2与H2间的电子—振转能级的碰撞转移。用波长为532 nm和中心波长为716 nm的两束激光同时聚焦到样品池中,扫描CARS谱确认了H2分子的S支(△v=1,△J=2)仅在v=1,J=4,5及v=2,J=3,4能级上有布居,用n1、n2、n3、n4分别表示(2,4)、(2,3)、(1,4)及(1,5)上的粒子数密度。从CARS线的峰值得到n2/n1、n3/n1、n4/n1分别为6.34±1.27、3.66±0.73和1.45±0.29。转移能配置到振动、转动和平动的比例分别为0.44、0.06和0.50,能量主要分配在振动和平动上。在T=523 K和PH2=2.5×103Pa条件下,通过求解速率方程组和对时间分辨CARS线轮廓的分析,得到碰撞转移速率系数k1=(6.0±1.2)×10-14cm-3s-1和k2=(4.0±0.8)×10-13cm-3s-1。

激发态H_2(X^1∑_g^+,v=1,J=1)之间的碰撞能量合并

受激拉曼激发H2(0,1)基态的Q支得到H2(1,1)能级。在室温条件下,利用反斯托克斯拉曼散射(CARS)探测技术测量了碰撞能量合并(EP)过程H2(1,1)+H2(1,1)→H2(2,J)+H2(0,J″)及H2(1,1)与H2(1,J)转动能级间的碰撞转移速率系数。扫描CARS谱表明在H2(1,1)能级的碰撞能量转移过程中,仅使(2,1),(1,0)和(1,2)的振转能级得到布居。从H2(2,1)能级的时间分辨CARS强度的半对数描绘得到其退布率为(2.8±0.5)×105 s-1。用n1,n2,n3和n4,分别表示(1,1),(2,1),(1,0)和(1,2)能级上的布居数密度,对H2(1,1)能级的时间分辨CARS轮廓的形状进行理论模拟,并与实验结果进行比较,确定n1/n2=4.2。从扫描CARS谱的峰值得到n3/n2=1.2和n4/n2=1.0。确定被碰撞转移的H2有0.31处在v=2上,而在v=1上有0.69。碰撞能量合并的速率系数为(7.5±1.4)×10-14 cm3 s-1。对实验结果进行了讨论。

K_2(9~1∑^+_g)高位电子态与H_2碰撞中H_2的能量分布

光学-光学双共振激发K2到91∑+g高位态,研究了K2(91∑+g)与H2的电子-振转碰撞能量转移。利用相干反斯托克斯(CARS)光谱技术探测H2的振转态分布,扫描CARS谱表明H2在(1,1)、(2,1)、(2,2)、(3,1)、(3,2)、(3,3)和(3,5)能级上有布居。由时间分辨CARS轮廓得到H2各振转能级上粒子数之比,得到H2的平均振动能和平均转动能分别为9063cm-1和388cm-1。从91∑+g→11∑+u、11∑+u→11∑+g、33∏g→13∑+u跃迁的时间分辨激光感应荧光(LIF)强度得到它们的自发辐射率和碰撞转移率。在H2压强为3×103Pa时,K2(91∑+g)与H2的碰撞转移能为16930cm-1。H2的平均振转能占平均转移能的56%。