大气CO_(2)浓度升高背景下优化施氮对淹水稻田CH4排放的影响

为探讨未来气候变化条件下,合理管理氮肥以充分协调水稻产量与温室气体排放量之间的矛盾,实现低碳排放并保持水稻产量,本研究探讨了大气CO_(2)浓度升高120μmol·mol^(-1)与氮肥减施40%对淹水稻田水稻生产及CH4排放的影响及机理。利用开顶式气室(OTC)组成的CO_(2)浓度自动调控平台设置4个处理,即环境CO_(2)浓度+施氮250 kg·hm^(-2)(CK)、大气CO_(2)浓度升高120μmol·mol^(-1)+施氮250 kg·hm^(-2)(C+)、环境CO_(2)浓度+施氮150 kg·hm^(-2)(N-)、大气CO_(2)浓度升高120μmol·mol^(-1)+施氮150 kg·hm^(-2)(C+N-),分析了稻田CH4累积排放量(CAC)、水稻生物量及产量、土壤理化性质及酶活性等指标。结果表明:与CK处理相比,C+处理使CAC/产量显著提高了16.93%,N-处理使CAC/产量显著降低了13.33%,C+N-处理使CAC/产量降低了7.89%,但不显著;N-处理在一定程度上削弱了C+处理对CAC、CAC/产量、水稻生物量、土壤可溶性有机碳含量的促进作用;逐步回归分析表明,基于可溶性有机碳和硝态氮含量及土壤脲酶活性的线性模型,可解释稻田CH4累积排放64%的变异。综上,在大气CO_(2)浓度升高条件下,氮肥减施可通过影响土壤碳、氮基质及土壤脲酶活性来调节稻田CH4排放。

基于车载CO_(2)/CH_(4)移动观测的城市站点空间代表性和热点识别研究

基于车载激光气体分析仪于2020年冬季和2021年春季在杭州道路观测近地面大气CO_(2)和CH4浓度.结果表明:(1)城市不同区域道路近地面大气CO_(2)浓度与城市背景站差值(ΔCO_(2))的排序为工业区>商业居民混合区>沿江住宅区>自然风景区,而CH4差值(ΔCH4)的排序为沿江住宅区>商业居民混合区>工业区>自然风景区,这说明城市CO_(2)和CH4排放源有差异.(2)城市CO_(2)和CH4排放热点同一位置多次观测浓度均高于周边地区30%以上,且CO_(2)和CH4浓度昼夜差异明显.(3)杭州隧道内CH4:CO_(2)浓度比值为(0.000912±0.00002),表明杭州主城区车辆以汽油车为主.(4)在高度约为20~30m的高架处观测的CO_(2)浓度对于不透水面影响的空间代表范围半径为2100~3100m,普通路面近地面观测CO_(2)浓度对于植被覆盖影响的空间代表范围半径为1900~6100m,由此可见,2000m半径对于高密度组网观测来说是较为合理的布局间隔.

基于沸石分子筛的CO_(2)分离膜研究进展

综述了基于沸石分子筛材料的CO_(2)分离膜的研究进展,主要介绍了由不同拓扑结构沸石分子筛制备的无机膜和以沸石分子筛作为填料的混合基质膜的CO_(2)/CH_(4)分离性能,探讨了两种膜目前的研究瓶颈和相应的改进方法。针对以上几点,提出未来的研究重点在于超薄无机膜的制备及缺陷修复、混合基质膜的结构调控及构效关系研究,进而推动基于沸石分子筛材料的CO_(2)分离膜向工业化迈进。

氮掺杂柔性块体多孔碳的制备及对CO_(2)/CH_(4)的吸附分离研究

为开发一种用于CO_(2)/CH_(4)吸附和分离的经济、高效、工艺简单的块体多孔碳材料,选取三聚氰胺海绵块为前驱体物质,将其用作块体碳的支撑骨架,同时也作为氮源,引入葡萄糖作为二次碳源,以CO_(2)气体作为活化剂,经一步碳化-活化制备氮掺杂柔性块体多孔碳,并探讨葡萄糖负载量、活化温度及活化时间对多孔碳孔隙结构形成和化学成分的影响。测试结果表明:葡萄糖负载量为0.5 g、活化温度为800℃、活化时间为3 h时,所制备的样品有最大的比表面积(845 m^(2)/g)、最高的总孔体积(0.37 cm^(3)/g)以及最发达的微孔结构,其微孔体积高达0.30 cm^(3)/g,占总孔体积的81%,超微孔体积高达0.26 cm^(3)/g,占总孔体积的百分比高达70%。在25℃、0.1 MPa压力下,AMC-800-3展现出最优的CO_(2)吸附容量,可达2.84 mmol/g;根据亨利定律,利用低压(<0.015 MPa)下的吸附等温线起始斜率计算得出AMC-800-3对CO_(2)/CH_(4)的固有选择性系数为2.70,仅次于未活化样品;根据理想溶液吸附理论(IAST),在0.1 MPa压力下,AMC-800-3对二元混合气体CO_(2)/CH_(4)(50V/50V)的分离选择性系数为2.35,这主要归因于该样品所具有的优异的微孔结构和一定量氮的协同作用;通过动态穿透实验进一步测试了AMC-800-3对二元混合气体CO_(2)/CH_(4)(50V/50V)的选择性,结果与IAST计算相接近。本工作所制备的氮掺杂柔性块体多孔碳在减少碳排放、提高煤层气利用率等方面具有良好的应用前景。

分段电极介质阻挡放电CO_(2)重整CH4过程放电特性与反应性能研究

大气压低温等离子体可在温和条件下进行CO_(2)重整CH4反应,对环境保护和能源供应具有双重意义。介质阻挡放电(DBD)是进行该反应最常用的放电等离子体形式之一,但其工艺过程和反应性能受到反应器结构的显著影响。前期研究发现,分段电极DBD可以调节CO_(2)重整CH4反应过程的反应物转化率、产物分布及能量效率,但是分段电极数量和相邻电极间距对上述性能参数的影响机理尚不清晰。因此,该文设计了具有不同电极数量和不同相邻电极间距的分段电极DBD反应器,并用于CO_(2)重整CH4反应,从电学特性和温度特性的角度研究了不同实验条件下的放电特性,比较分析了对应条件下的CO_(2)重整CH4反应性能。结果表明,分段电极的引入可以增加放电边缘数量以增强边缘效应,且增加分段电极数量和增加相邻电极间距均可延长反应物的有效停留时间,上述因素均有助于提高等离子体CO_(2)重整CH4的反应性能。在施加电压11.0 kV条件下采用4段外电极时可获得最高的CO_(2)转化率(17.7%)和CH4转化率(29.5%),以及最大的CO选择性(36.0%)。而在2段电极结构中,当相邻电极间距为3 cm时,可获得最高的总反应物转化能量效率(0.334 mmol/kJ)。

东方红CH2202履带拖拉机成功下线

近日,国内首台220马力履带拖拉机--东方红CH2202在中国一拖成功下线,它的出现将改变大马力履带拖拉机领域完全依靠进口的局面。新颖智能的东方红CH2202该款产品与以往履带拖拉机最大不同是行走系统的全新升级。

农垦与放牧对内蒙古草原N_2O、CO_2排放和CH_4吸收的影响

利用优选静态箱 /气相色谱法 (GC) ,首次对我国内蒙古草原典型地区进行了人类活动对N2 O、CO2 和CH4交换通量影响的实验观测 .结果表明 ,农垦麦田N2 O平均排放通量比原始草原高出 3倍 ,并改变了草甸草原为CO2 汇的性质 ,使其季节排放净通量以C计增加 1 4 .3mg·(m2 ·h) - 1.随放牧强度的增加CO2 排放通量呈线性增长 ,轻牧会引起草原对CH4 吸收的大幅增加 ,而随着放牧压力的增大 ,增加值迅速回落 .农垦麦田与草甸草原相比地 气间CH4 交换无显著变化 ,放牧强度对N2 O排放影响无显著规律 .土壤湿度和温度是影响草原排放N2 O和CO2 、吸收CH4 季节变化形式的关键因子 ,而人类活动仅影响排放强度 .排放和吸收量年际间差异很大 ,但主要受降水的影响 .N2 O和CO2 排放与CH4

变压吸附技术分离CH_4/N_2气体混合物

采用变压吸附技术进行CH4 /N2 气体混合物的分离研究 ,以提高混合气中CH4 的浓度 .在单柱变压吸附装置上进行了变压吸附过程实验 ;考察了各步压力。

CO_2重整CH_4纳米ZrO_2负载Ni催化剂的研究(Ⅱ)──催化剂组成与反应条件对催化剂性能的影响

研究了粒径为 1 5～ 1 8nm的纳米 Zr O2 -AS负载 Ni催化剂对 CO2 重整 CH4制合成气的催化性能 ,结果表明 ,Ni/Zr O2 -AS催化剂对重整反应的超常稳定催化作用不受 Ni含量的影响 ,但当 Ni质量分数低于1 0 %时 ,催化剂活性随 Ni含量增加而显著上升 ,此后 ,CH4和 CO2 的转化逐渐接近其热力学平衡值 .高空速虽然降低了反应物的转化率 ,但可得到更高的时空产率 .各种表征数据揭示 ,Ni/Zr O2 在结构上有别于传统的负载型催化剂 ,可看成是由尺寸相当 ( 1 0～ 2 0 nm)的纳米金属 Ni和纳米 Zr O2 形成的纳米复合物催化剂 .

稻田CO_2、CH_4和N_2O排放通量测定方法研究

介绍了经过改装并配有火焰离子检测器 (FID)和电子捕获检测器 (ECD) ,能同步分析稻田CO2 、CH4和N2 O排放通量的气相色谱仪Agilent 4 890D的基本原理、主要配置及性能。该仪器与GC 14A气相色谱仪的分析结果十分接近。对2 0 0 1年南京市江宁区稻田CO2 、CH4和N2 O的季节排放通量的实测结果表明 ,该仪器具有简便易行 ,准确可靠等优点 。

内蒙古锡林河流域主要类型草原土壤中CH_4和CO_2浓度的变化

于 1999年生长季对内蒙古锡林河流域主要类型草原土壤中 CH4和 CO2 浓度进行测定 ,结果表明 :CH4浓度沿土壤剖面逐渐降低 ,而且不同土壤深度之间差异显著 ,而 CO2 浓度呈现出沿土壤剖面增加的趋势。草甸草原、羊草 (L eymus chinesis)草原和大针茅 (Stipa grandis)草原土壤中 CH4的浓度差异显著 ,季节变化明显 ,但是三类草原土壤中 CO2 浓度变化不大。测定结果还表明 :一定时间尺度上 ,放牧对草原土壤中 CH4和 CO2 的浓度没有显著影响。

开放式空气CO_2增高对稻田CH_4和N_2O排放的影响

在FACE(free aircarbondioxideenrichment)平台上 ,采用静态暗箱 气相色谱法观测研究了大气CO2 浓度增加对稻田CH4和N2 O排放的影响 .结果表明 ,在 15 0和 2 5 0kgN·hm-2 两种氮肥水平下大气CO2 浓度增加 2 0 0 μmol·mol-1均明显促进水稻生长 ,水稻生物量积累 .大气CO2 浓度增加对 15 0和 2 5 0kgN·hm-2 两种氮肥水平下稻田CH4排放均无显著影响 ,并简要分析了与现有文献报道结果不一致的原因 .大气CO2 浓度增加也未导致 15 0和 2 5 0kgN·hm-2 两种氮肥水平下稻田N2 O排放的明显变化 ,与大多数研究结果一致 .

CH_2与NO化学反应机理的理论研究

用密度泛函理论 (DFT)研究了CH2 与NO化学反应机理 .在B3LYP/ 6 -31 +G 水平上用梯度解析技术全自由度优化上述反应的反应物、产物和反应路径上的中间体、过渡态的几何构型 ,并通过频率振动分析确认中间体和过渡态 .分析原子净电荷分布规律 ,沿IRC反应路径的能量、构型变化曲线来描述 ,从而确定了此反应的可能反应通道有 :(a)R→IM1→TS1→P1和 (b)R→IM1→TS2→IM 2→TS3→IM3→TS4→IM4-trans IM4-cis→TS5→IM5→TS6→P2 .研究表明最佳反应通道为 (b) .

水蒸汽对Ni/CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3催化剂上CO_2+CH_4重整反应的影响

用水热合成法制备了Ni/CeO2 ZrO2 Al2 O3 催化剂 .进行了添加和不添加水蒸汽的CH4 +CO2 催化重整反应 ,测试了活性和稳定性 ,测量了积碳量 ,并用XAFS手段测试了催化剂Ni的K吸收边 .结果表明 ,在反应过程中有CeAlO3 的生成 ,但积碳是无水蒸汽添加的反应活性降低的原因 .反应气中添加水蒸汽能够减少积碳 ,从而提高催化反应的稳定性 .由于碳原子插入Ni晶格 ,无水蒸汽反应后的最近邻Ni Ni配位数有较大幅度的减少 .添加了水蒸汽的反应 ,最近邻Ni Ni配位数比反应前减少幅度小 ,这主要是由于在反应气中添加水蒸汽减少了积碳 。

华东稻田CH_4和N_2O排放

稻田ＣＨ４和Ｎ２Ｏ排放的季节变化规律完全不同，两者的排放通量随土壤水分条件变化而互为消长，但它们的日变化形式则比较一致。晴天时的ＣＨ４和Ｎ２Ｏ排放日变化规律明显，主要表现为下午单峰模态，有时ＣＨ４排放夜间出现一个次峰。ＣＨ４和Ｎ２Ｏ排放总量因肥料类型而不同，堆肥加尿素处理比ＮＨ４ＨＣＯ３处理少排放Ｎ２Ｏ３０％，多排放ＣＨ４１２％。

不同施肥处理下双季稻田CH_4和N_2O排放的全年观测研究

选取湖南典型红壤双季稻田为研究对象,采用静态箱—气相色谱法对不施肥对照(CK)、常规施化肥(NPK)、新鲜稻草与化肥配施(RS+NPK1)、菌渣与化肥配施(MR+NPK1)、新鲜牛粪与化肥配施(CD+NPK2)和沼渣与化肥配施(BD+NPK2)等6个处理的CH4和N2O排放通量进行为期一年的观测(早稻、晚稻和休闲期),研究排放特征与驱动因素。结果表明,不同处理的CH4排放均表现出"早稻生长期少,晚稻生长期多,休闲期弱"的特点,而N2O排放主要发生在水稻生长期内(78%以上),休闲期内排放较少。NPK的CH4排放比CK增加了35%,差异不显著(P>0.05,P是拒绝原假设的犯错概率)。有机无机配施处理中,RS+NPK1和CD+NPK2的CH4全年累计排放量分别是MR+NPK1和BD+NPK2的2.44和2.45倍(P<0.05),但后者的N2O全年累计排放量分别比前者提高了59%和102%(P>0.05)。与单施化肥相比,有机无机配施使稻田氮肥N2O-N直接排放系数降低45%～80%。相关环境因素分析表明,水、热变化是驱动稻田CH4排放季节变化的主要因素。本研究未发现水分变化与N2O排放通量之间存在直接联系,而且CH4和N2O在排放时间上不存在消长关系。CH4和N2O的整体温室效应表明,CH4是当地双季稻田的主要温室气体。采用腐熟后的菌渣和沼渣代替新鲜的稻草和牛粪还田可以使稻田CH4排放量降低约60%,CH4和N2O的整体温室效应降低约50%,而稻谷产量保持不变。

生物黑炭对旱地土壤CO_2、CH_4、N_2O排放及其环境效益的影响

采用土柱室内模拟的方法,通过添加0%、0.5%、2%、4%、6%、8%生物黑炭于土壤中,测定土壤CO2、CH4、N2O排放通量,探讨生物黑炭对旱地土壤CO2、CH4、N2O排放及其环境效益的影响。结果表明:室内模拟土柱培养期内,施用生物黑炭能显著增加CO2排放,且生物黑炭添加百分数(x)与CO2累积排放量(y)之间满足线性方程:y=12.591x+235.02(R2=0.834,n=24);当生物黑炭添加量达到2%及以上时,基本抑制了CH4的排放和显著减少土壤N2O排放,并显著减少CH4和N2O的综合温室效应,当其达到4%以上时,CH4和N2O的综合温室效应降幅更大并趋于稳定,但施用少量生物黑炭(0.5%)可显著促进N2O排放,对减少CH4和N2O综合温室效应并无明显效果。生物黑炭表观分解率随其添加量的增加逐渐减少,生物黑炭添加比例越高,积累于土壤中的碳越多,从投入生物黑炭量与固碳量和减排比角度综合考虑,农业生产中推荐生物黑炭施用量为20 t/hm2,其固碳减排效果俱佳。

不同镍盐前驱物对CH_4-CO_2重整Ni/γ-Al_2O_3催化剂性能的影响

采用浸渍方法以γ Al2 O3为载体 ,以硝酸镍、氯化镍、醋酸镍为前驱盐分别制备了三种催化剂Ni N、Ni Cl、Ni Ac ,并应用于催化CH4 CO2 重整反应 ,考察了它们的反应性能 ,通过BET、TPR、XRD、XPS、TGA、H2 TPD等方法对催化剂进行了表征。结果表明 ,由不同镍盐制备的催化剂中 ,镍物种的存在状态明显不同 ,在催化剂的制备过程中镍盐中的阴离子影响着镍离子在催化剂中的分散及存在状态。三种催化剂中Ni N具有较好的催化性能和抑制积碳性能 ,这与Ni N中镍物种与载体之间产生较强相互作用、经还原后获得金属镍的分散度高、晶粒小密切相关。

不同煤级煤对CH_4、N_2和CO_2单组分气体的吸附

文章通过对长焰煤、气煤、焦煤和无烟煤分别吸附CH4、N2和CO2单组分气体的研究,探讨了不同煤 级煤吸附3种单组分气体的特征以及相互间的差异性,发现CO2/CH4和CH4/N2值随煤级和平衡压力的变化而变 化,并非简单的2倍关系。之后评价了几种常用吸附模型模拟煤吸附不同气体的效果,所选模型包括Langmuir方 程、BET方程、D—A方程和D—R方程,优选出了更适合于描述煤吸附气体行为的吸附模型。研究结果表明,n=1 时的D—A方程更适合于描述煤吸附CH4行为,Frendulich方程和Henry方程则适合于描述低煤级煤吸附N2行为, 而所选用的模型都不能合理解释无烟煤吸附CO2的等温线在高压时出现的上翘现象。研究成果在煤层气的资源 评价、产能预测、注气提高煤层气采收率技术以及CO2在煤层中的封存技术等领域具有一定的科学意义。

Ni/CeO_2-Al_2O_3催化剂上CH_4-CO_2转化积炭性能的研究

采用脉冲微量反应技术研究了添加 n型半导体氧化物 Ce O2 对 Ni基催化剂上 CH4积炭 /CO2 消炭性能的影响 ,用 TPR,XPS和氢吸附技术对催化剂进行了表征 .结果表明 ,活性金属原子 Ni与半导体氧化物Ce O2 之间存在金属 -半导体相互作用 ( MSc I) ,Ce O2 的添加提高了活性原子 Ni0的 d电子密度 ,在一定程度上抑制了 CH4分子中 C—Hσ电子向 d轨道的迁移 ,降低了 CH4裂解积炭活性 ;可加强 Ni0原子 d轨道向CO2 空反键 π轨道的电子迁移 ,促进 CO2 分子的活化 ,提高 CO2 的消炭活性 ,使 Ni/Ce O2 -Al2 O3 催化剂具有较强的抗积炭性能 .