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供热方向及催化剂涂层厚度对微反应器中CH_4-H_2O重整反应的影响分析 被引量:1
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作者 曹军 张莉 徐宏 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第3期489-496,共8页
通过构建包含有动量、能量和质量传递以及甲烷水蒸气重整反应动力学方程的多物理场耦合数值模型,分析了催化剂壁面涂覆式微反应器CH_4-H_2O重整反应过程中逆流和顺流两种供热方式对反应通道中的温度场、浓度场以及CH_4转化率的影响,并... 通过构建包含有动量、能量和质量传递以及甲烷水蒸气重整反应动力学方程的多物理场耦合数值模型,分析了催化剂壁面涂覆式微反应器CH_4-H_2O重整反应过程中逆流和顺流两种供热方式对反应通道中的温度场、浓度场以及CH_4转化率的影响,并计算了不同涂层厚度条件下的CH_4转化率及反应通道压降。结果表明,逆流供热方式下重整反应可以得到更高的CH_4转化率,但催化剂层的温度波动也比顺流供热更为明显。增大催化剂层厚度会提高CH_4的转化率,但同样会使反应通道的压降增大,然而,反应通道压降的增加值相对于重整的反应压力而言可忽略不计。此外,涂层厚度的增加还会造成催化剂层更为剧烈的温度变化。综合以上结论,从催化剂层均温性的角度考虑,涂覆式CH_4-H_2O重整微反应器对于供热方向和涂层厚度的选择需要在CH_4转化率和反应器的均温性之间做出平衡。 展开更多
关键词 涂覆式微反应器 ch4-h2o重整 供热方向 涂层厚度 数值分析
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Effect of O_2/CH_4ratio on the optimal specific-energy-input (SEI) for oxidative reforming of biogas in a plasma-shade reactor
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作者 Jinglin Liu Xiaobing Zhu +3 位作者 Xiaosong Li Kai Li Chuan Shi Aimin Zhu 《Journal of Energy Chemistry》 SCIE EI CAS CSCD 2013年第5期681-684,共4页
In a novel plasma-shade reactor for oxidative reforming of biogas(CH4/CO2=3/2),the effects of specific-energy-input (SEI) on CH4 and CO2 conversions and energy cost of syngas were investigated at O2/CH4ratios ranged f... In a novel plasma-shade reactor for oxidative reforming of biogas(CH4/CO2=3/2),the effects of specific-energy-input (SEI) on CH4 and CO2 conversions and energy cost of syngas were investigated at O2/CH4ratios ranged from 0.42 to 0.67.At each of O2/CH4 ratios,V-shape profiles of energy cost of syngas increasing with SEI were observed,reaching the lowest value at the optimal SEI(Opt-SEI).With the increase of O2/CH4 ratio,the Opt-SEI decreased significantly.Moreover,at the Opt-SEI,O2 and CH4 conversions and dry-basis concentration of syngas increased and energy cost of syngas decreased greatly with the increase of O2/CH4 ratio. 展开更多
关键词 SYNGAS BIoGAS oxidative reforming non-thermal plasma o2/ch4ratio
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SOFC内CH4-H2O重整反应及其影响因素数值分析 被引量:4
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作者 孙成斌 魏炜 +2 位作者 刘凤霞 许晓飞 刘志军 《电源技术》 CAS 北大核心 2019年第12期1955-1959,共5页
为研究CH4-H2O在镍基阳极固体氧化物燃料电池(SOFC)的传质传热、催化重整与电化学反应的关系,构建了一种单通道板式SOFC三维数值模型,模型耦合了质量、动量、能量、电荷传递以及CH4-H2O重整反应动力学,对操作温度、水碳比(S/C)、特别是... 为研究CH4-H2O在镍基阳极固体氧化物燃料电池(SOFC)的传质传热、催化重整与电化学反应的关系,构建了一种单通道板式SOFC三维数值模型,模型耦合了质量、动量、能量、电荷传递以及CH4-H2O重整反应动力学,对操作温度、水碳比(S/C)、特别是电流密度(J)等影响因素进行分析并通过实验验证了模型的有效性。结果表明,CH4-H2O重整反应速率随温度变化明显;当J=0.6 A/cm^2时,操作温度高于750℃,S/C在3~3.5左右可防止直接CH4-H2O重整引起的热力学积碳;电流密度与CH4转化率、燃料利用率和CH4-H2O重整速率反应密切相关,当J>0.45 A/cm^2时,CH_4转化率迅速上升,但当J达到0.9 A/cm^2后,CH4转化率趋于平稳。电流密度越大,燃料利用率越高,当J=0.9 A/cm^2,燃料利用率可达73.2%;此外,电流密度有助于抑制热力学积碳。 展开更多
关键词 固体氧化物燃料电池 ch4-h2o重整反应 数值模拟 电流密度 积碳
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等离子体促进CH4-O2-N2-H2O体系转化试验研究 被引量:1
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作者 徐锋 聂欣雨 +1 位作者 李凡 朱丽华 《中国安全科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2020年第9期121-127,共7页
为提升瓦斯抽采利用率、促进煤矿安全生产,采用介质阻挡放电(DBD)试验系统对CH4-O2-N2-H2O反应体系进行低温等离子体转化研究,分析水蒸气与CH4物质的量比、O2/N2物质的量比、放电电压、放电频率,以及气体总流量对CH4转化率及主要产物产... 为提升瓦斯抽采利用率、促进煤矿安全生产,采用介质阻挡放电(DBD)试验系统对CH4-O2-N2-H2O反应体系进行低温等离子体转化研究,分析水蒸气与CH4物质的量比、O2/N2物质的量比、放电电压、放电频率,以及气体总流量对CH4转化率及主要产物产率的影响。结果表明:CH4-O2-N2-H2O反应体系DBD的主要产物为H2、CO、CO2、C2H2、C2H4、C2H6和CH3OH;反应参数对CH4转化率和H2、CO、CO2、C2H6、CH3OH产率影响较为显著,而对C2H2、C2H4产率影响不显著;CH4转化率及主要产物产率均在放电频率为9.8 k Hz时取得最大值。 展开更多
关键词 等离子体 ch4-o2-N2-h2o 转化率 产率 介质阻挡放电(DBD) 反应机制
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不同镍盐前驱物对CH_4-CO_2重整Ni/γ-Al_2O_3催化剂性能的影响 被引量:13
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作者 陈吉祥 王日杰 +1 位作者 李玉敏 张继炎 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2001年第6期494-498,共5页
采用浸渍方法以γ Al2 O3为载体 ,以硝酸镍、氯化镍、醋酸镍为前驱盐分别制备了三种催化剂Ni N、Ni Cl、Ni Ac ,并应用于催化CH4 CO2 重整反应 ,考察了它们的反应性能 ,通过BET、TPR、XRD、XPS、TGA、H2 TPD等方法对催化剂进行了表征... 采用浸渍方法以γ Al2 O3为载体 ,以硝酸镍、氯化镍、醋酸镍为前驱盐分别制备了三种催化剂Ni N、Ni Cl、Ni Ac ,并应用于催化CH4 CO2 重整反应 ,考察了它们的反应性能 ,通过BET、TPR、XRD、XPS、TGA、H2 TPD等方法对催化剂进行了表征。结果表明 ,由不同镍盐制备的催化剂中 ,镍物种的存在状态明显不同 ,在催化剂的制备过程中镍盐中的阴离子影响着镍离子在催化剂中的分散及存在状态。三种催化剂中Ni N具有较好的催化性能和抑制积碳性能 ,这与Ni N中镍物种与载体之间产生较强相互作用、经还原后获得金属镍的分散度高、晶粒小密切相关。 展开更多
关键词 ch4 Co2 重整反应 NI/Γ-AL2o3催化剂 积碳 镍盐前驱物 氧化铝 甲烷 二氧化碳 合成气 负载型催化剂
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水蒸汽对Ni/CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3催化剂上CO_2+CH_4重整反应的影响 被引量:11
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作者 李春林 伏义路 +4 位作者 孟明 卞国柱 谢亚宁 胡天斗 张静 《Chinese Journal of Chemical Physics》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2004年第1期95-99,共5页
用水热合成法制备了Ni/CeO2 ZrO2 Al2 O3 催化剂 .进行了添加和不添加水蒸汽的CH4 +CO2 催化重整反应 ,测试了活性和稳定性 ,测量了积碳量 ,并用XAFS手段测试了催化剂Ni的K吸收边 .结果表明 ,在反应过程中有CeAlO3 的生成 ,但积碳是... 用水热合成法制备了Ni/CeO2 ZrO2 Al2 O3 催化剂 .进行了添加和不添加水蒸汽的CH4 +CO2 催化重整反应 ,测试了活性和稳定性 ,测量了积碳量 ,并用XAFS手段测试了催化剂Ni的K吸收边 .结果表明 ,在反应过程中有CeAlO3 的生成 ,但积碳是无水蒸汽添加的反应活性降低的原因 .反应气中添加水蒸汽能够减少积碳 ,从而提高催化反应的稳定性 .由于碳原子插入Ni晶格 ,无水蒸汽反应后的最近邻Ni Ni配位数有较大幅度的减少 .添加了水蒸汽的反应 ,最近邻Ni Ni配位数比反应前减少幅度小 ,这主要是由于在反应气中添加水蒸汽减少了积碳 。 展开更多
关键词 Co2+ch4重整反应 添加水蒸汽 Ni/Ceo2-Zro2-Al2o3催化剂 XAFS 积碳
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Ni/γ-Al_2O_3中助剂的加入对于CH_4/CO_2重整反应性能的影响 被引量:11
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作者 钱岭 阎子峰 袁安 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2001年第z1期90-92,共3页
以含量为 2 %的K、Cu、La、Mg、Ca、Ba、Mo、Ce等多种金属作为助剂分别加入Ni/γ Al2 O3 催化剂样品中 ,并对其分别用于CH4 /CO2 重整反应时的活性和积碳量进行了考察。研究结果表明 :加入助剂后的各种催化剂的活性变化不一。其中 ,以... 以含量为 2 %的K、Cu、La、Mg、Ca、Ba、Mo、Ce等多种金属作为助剂分别加入Ni/γ Al2 O3 催化剂样品中 ,并对其分别用于CH4 /CO2 重整反应时的活性和积碳量进行了考察。研究结果表明 :加入助剂后的各种催化剂的活性变化不一。其中 ,以含Ca的催化剂效果最好 ,其甲烷的转化率可由原来的 71 91%增加到 72 92 % ,其次为La。但所有加入助剂后的催化剂的抗积碳性能均有所提高 ,特别是碱金属K的添加 ,使催化剂表面积碳量降到了 0 1%。这表明添加碱金属或碱土金属助剂 ,对提高Ni/γ Al2 O3 催化剂在CH4 /CO2 展开更多
关键词 碱金属 碱土金属 助剂 NI/Γ-AL2o3催化剂 ch4/Co2重整反应 积碳
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水蒸汽对Ni/Ce-Zr-Al-O_x催化剂上CO_2-CH_4反应积碳的影响 被引量:7
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作者 李春林 伏义路 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2004年第F08期906-910,共5页
采用水热合成-负载法制备了Ni/Ce-Zr-Al-Ox催化剂,进行了CO2重整CH4的反应,并采用X射线光电子能谱(XPS)、程序升温加氢(TPH)等方法表征了在反应过程中催化剂表面的积碳物种,考察了添加少量水蒸汽对积碳的影响以及水蒸汽和表面积碳物种... 采用水热合成-负载法制备了Ni/Ce-Zr-Al-Ox催化剂,进行了CO2重整CH4的反应,并采用X射线光电子能谱(XPS)、程序升温加氢(TPH)等方法表征了在反应过程中催化剂表面的积碳物种,考察了添加少量水蒸汽对积碳的影响以及水蒸汽和表面积碳物种的作用.TPH实验测得有两类碳物种,一类是在250~350℃出现的少量α-碳,应主要是活性高的CH4解离碎片;另一类是在700℃附近出现的β-碳,应是导致催化剂失活的趋于石墨化或已经石墨化的积碳.β-碳比α-碳更容易同水蒸汽作用,添加少量水蒸汽到反应气中能够明显抑制β-碳的生成.活性测试结果表明,Ni/Ce-Zr-Al-Ox催化剂显示了89%的CH4转化率和良好的稳定性,添加3.2%(φ)的水蒸汽后活性提高到94%,由于对非活性积碳的抑制,可以预料其稳定性也将进一步提高. 展开更多
关键词 Ni/Ce-Zr-Al-ox催化剂 Co2重整ch4 积碳 水蒸汽 程序升温加氢(TPH) XPS
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CH_(4-)CO_2反应的催化反应动力学研究——反应级数的确定 被引量:1
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作者 宫丽红 沙雪清 +1 位作者 高扬 史克英 《哈尔滨师范大学自然科学学报》 CAS 2002年第3期57-59,共3页
采用 Ni/α-Al2 O3和工业 HSD-2型催化剂对甲烷—二氧化碳重整反应进行了动力学研究 ,结果表明反应中 CO的速率方程为 :RCO=k PCH4PCO2( CO2 的分压范围 :1 2 .5~ 3 0 k Pa;温度范围 :1 1 2 3~ 1 1 73 K)和 RCO=k PCH4( CO2的分压范围... 采用 Ni/α-Al2 O3和工业 HSD-2型催化剂对甲烷—二氧化碳重整反应进行了动力学研究 ,结果表明反应中 CO的速率方程为 :RCO=k PCH4PCO2( CO2 的分压范围 :1 2 .5~ 3 0 k Pa;温度范围 :1 1 2 3~ 1 1 73 K)和 RCO=k PCH4( CO2的分压范围 :3 0~ 45k Pa;温度范围 :1 1 2 3~ 1 1 73 K) 。 展开更多
关键词 ch4-Co2反应 催化反应动力学 甲烷--二氧化碳重整反应 反应级数 速率常数 分压范围 温度范围
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A2B2O7 pyrochlore compounds:A category of potential materials for clean energy and environment protection catalysis 被引量:2
10
作者 Junwei Xu Rong Xi +4 位作者 Xianglan Xu Yan Zhang Xiaohui Feng Xiuzhong Fang Xiang Wang 《Journal of Rare Earths》 SCIE EI CAS CSCD 2020年第8期840-849,I0001,共11页
A2B2O7 pyrochlore is a kind of important functional materials for different purposes,which has been investigated extensively by crystallographers and material scientists.However,the catalytic chemistry of this type of... A2B2O7 pyrochlore is a kind of important functional materials for different purposes,which has been investigated extensively by crystallographers and material scientists.However,the catalytic chemistry of this type of special compounds has rarely been documented,though a few researchers have tried to synthesize some pyrochlore compounds with different chemical compositions for a variety of green energy production and air pollution control reactions in the history.With the expectation to help catalysis scientists to get better acquaintance with,and gain deeper understanding on this type of compounds as heterogeneous catalysts,the major publications over the past several decades have been screened and reviewed in this paper,based also on our own experience of studying on this type of catalytic materials.The crystalline phase transformations of the compounds with the change of the A and B site cations,the phase change’s influences on the surface and bulk properties,and their subsequent impact on the catalytic performance for different reactions have been summarized.Furthermore,the future work which needs to be performed to perceive in depth this kind of important materials as catalysts has been proposed and suggested.We trust that this short review contains valuable information,which will provide great help for people to get better cognition for A2 B2 O7 pyrochlore compounds,and assist them to develop better catalysts for various reactions. 展开更多
关键词 A2B2o7 pyrochlore compounds Crystalline phase change Lattice and surface oxygen vacancies Value-added ch4 transformation Air pollution control reactions Rare earths
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天然流体包裹体中甲烷水合物生成条件原位变温拉曼光谱研究 被引量:12
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作者 陈勇 周瑶琪 《光谱学与光谱分析》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2007年第8期1547-1550,共4页
准确获取流体包裹体中气体水合物的生成条件一直是传统包裹体分析方法面临的一个难题。文章采用原位拉曼光谱技术分析了天然流体包裹体中甲烷水合物的生成条件。并由常温拉曼光谱分析表明,研究流体包裹体的流体组成为CH4-H2O体系。通过... 准确获取流体包裹体中气体水合物的生成条件一直是传统包裹体分析方法面临的一个难题。文章采用原位拉曼光谱技术分析了天然流体包裹体中甲烷水合物的生成条件。并由常温拉曼光谱分析表明,研究流体包裹体的流体组成为CH4-H2O体系。通过三种方法控制实验温度的变化,在第三种方法实验条件下获得了-170℃时甲烷水合物与冰的拉曼光谱,逐渐升温原位观测甲烷水合物的消失温度。原位拉曼光谱检测结果表明,研究包裹体中甲烷水合物的生成温度为7.5℃。结合CH4-H2O体系水合物形成条件相平衡计算,得到包裹体中甲烷水合物生成时的压力为5.587 3 MPa。研究结果表明,原位拉曼光谱技术是准确获取流体包裹体种气体水合物生成条件的一种有效方法。 展开更多
关键词 流体包裹体 ch4-h2o体系 甲烷水合物 原位拉曼光谱
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