化学链重整过程中LaFeO_(3)载氧体的CH_(4)部分氧化反应机理研究

本研究基于密度泛函理论(DFT)计算揭示了化学链重整过程中LaFeO_(3)载氧体的CH_(4)部分氧化反应机理,通过系统研究CH_(4)吸附活化、H_(2)和CO形成以及氧扩散等基元反应步骤,构建了CH_(4)部分氧化反应网络。研究发现,CH_(4)发生逐步脱氢反应形成H原子,其中,CH3脱氢反应所需要克服的能垒(1.50 eV)最高,是CH_(4)逐步脱氢反应的限速步骤。载氧体表面H_(2)形成有两种路径,其中,H原子从O顶位迁移到Fe顶位,然后与另外O顶位的H原子成键形成H_(2)分子是主要途径。由于其相对较低的能垒(1.27 eV),CO的形成过程较易发生。氧扩散需要克服1.35 eV的能垒,表明氧扩散过程需要在高温下进行且扩散速率较低。通过比较各基元反应能垒,发现H_(2)形成是LaFeO_(3)载氧体CH_(4)部分氧化反应动力学的限速步骤,而H迁移是限制H_(2)形成的关键,加快H迁移是增强LaFeO_(3)载氧体性能的主要途径。基于DFT计算研究系列A/B位点掺杂LaFeO_(3)载氧体的H迁移过程,有望实现潜在A/B位点有效掺杂剂的快速筛选,指导高性能LaFeO_(3)载氧体的设计开发。

三江平原农田排水期流域水体CH_(4)排放特征及影响因素

在施肥和土壤淋溶等多种因素的影响下,农业流域水体甲烷(CH_(4))的源汇关系尚不明确,目前对于农业流域水体CH_(4)排放的监测和研究仍然不足.本研究选取三江平原的浓江流域为研究对象,利用顶空平衡法和扩散模型法对该流域不同水体的CH_(4)浓度和排放通量进行监测和估算.结果表明:浓江流域水体普遍为CH_(4)的排放源,鸭绿河、浓江河流、沟渠和稻田水体的CH_(4)排放通量范围分别为0.51~99.60、0.97~20.44、4.13~20.90和24.84~58.07mg/(m^(2)·d),且沟渠和稻田水体的CH_(4)排放通量较高,分别为浓江河流的2倍和7倍.在鸭绿河干流和沟渠水体中,CH_(4)浓度与pH值和溶解氧(DO)均呈显著负相关,浓江干流的CH_(4)浓度与DO呈显著正相关.浓江干流和沟渠水体的CH_(4)浓度与溶解性有机碳(DOC)呈显著正相关,表明排水期农业有机肥的使用会促进水体CH_(4)的产生.流经湿地浅水区和受农田施肥影响的河段水体具有较高的CH_(4)浓度和排放通量,表明CH_(4)排放受到了土地利用方式的显著影响.相比于全球其他农业河流,排水期浓江流域河水在排水期具有较高的CH_(4)浓度和较低的CH_(4)排放通量,较低风速缓解了水-气界面的排放.而沟渠水体排水期间较低的CH_(4)排放通量主要受富氧状态的影响.三江平原作为典型的东北黑土农业区,探究其农业流域CH_(4)的产生和排放对于未来区域的碳收支平衡和碳排放评估具有重要意义.

扇贝养殖季烟台近海CH_(4)和DMS的时空分布及影响因素

甲烷(CH_(4))和二甲基硫(Dimethylsulfide,DMS)是重要的挥发性生源活性气体,在调节气候变化方面具有重要意义。本文为探究筏式扇贝养殖对CH_(4)和DMS分布与释放通量的影响,分别于2019年5、6、7、8、9和11月对烟台近海进行现场调查。结果表明,贝类滤食可以间接将水中的有机物质输入到沉积物中,导致扇贝养殖区底层CH_(4)平均浓度比非养殖区高25.64%。贝类滤食也可以将浮游植物体内的二甲基巯基丙磷(Dimethylsulfo niopropionate,DMSP)转化为海水中的颗粒态DMSP,增加DMSP向DMS的转化,与非养殖区相比,养殖区表层DMS浓度增加了24.13%。另外,表层海水CH_(4)浓度处于过饱和状态,而DMSP可能是表层海水CH_(4)重要的潜在来源。整个扇贝养殖周期内,调查海域CH_(4)海-气通量约为9.69×10^(6) g,DMS海-气通量约为3.33×10^(7) g,是大气CH_(4)和DMS重要的源。

嘉陵江四川段平水期CH_(4)、CO_(2)排放通量空间分布特征及影响因素

河流是陆地生态系统中内陆水域温室气体的重要排放源。以嘉陵江四川段为研究对象,于2021年10月采集表层水样,运用改良顶空法采集表层水体溶存的CH_(4)、CO_(2),分析了研究区域平水期CH_(4)、CO_(2)溶存浓度与排放通量的空间分布特征,并探究水体理化性质和土地利用类型对温室气体排放的响应。结果表明,嘉陵江四川段人类活动主导了水质变化特征,城市和农业活动是氮素和磷素沿河流方向累积的重要原因。表层水体中CH_(4)和CO_(2)浓度分别为(16.87±15.55)nmol·L^(-1)和(836.11±132.68)μmol·L^(-1),排放通量分别为(68.39±81.26)nmol·m^(-2)·d^(-1)和(1596.08±1291.61)μmol·m^(-2)·d^(-1)。CH_(4)、CO_(2)浓度和排放通量具有较大空间异质性,不同土地利用类型条件下,耕地主导河段接收了较多的非点源污染和陆源碳。这些污染物质的输入导致水体理化性质发生改变,影响水生植物和浮游植物生长以及微生物活动,进而给CH_(4)和CO_(2)产生和释放造成影响。总氮(TN)、磷酸盐(PO_(4)^(3-)-P)和耕地面积占比是影响嘉陵江四川段温室气体排放的关键因子,表明温室气体排放不仅受河流生态环境的影响,还受不同土地利用类型条件下人类活动的影响。

垄作灌溉和减施氮肥对稻田CH_(4)排放、土壤有机酸含量和酶编码基因表达量的影响

【目的】研究不同垄面宽度的垄作灌溉和不同时期减施氮肥对稻田甲烷(CH4)排放、土壤有机酸含量以及CH4形成和转化相关酶编码基因(产CH4古菌中甲基辅酶M还原酶编码基因mcrA和CH4氧化菌中CH4单加氧酶编码基因sMMO)表达量的影响,揭示土壤有机酸以及mcrA和sMMO表达量对稻田CH4通量的影响。【方法】开展3种灌溉模式(淹水灌溉,垄宽分别为80、100 cm的垄作灌溉)和3种施氮处理(常规施氮:135 kg·hm^(−2),其中苗肥47.25 kg·hm^(−2)、分蘖肥54.00 kg·hm^(−2)和穗肥33.75 kg·hm^(−2);返青期减氮:110 kg·hm^(−2),其中苗肥22.25 kg·hm^(−2)、分蘖肥54.00 kg·hm^(−2)和穗肥33.75 kg·hm^(−2);孕穗期减氮:110 kg·hm^(−2),其中苗肥47.25 kg hm^(−2)、分蘖肥54.00 kg hm^(−2)和穗肥8.75 kg hm^(−2))的田间试验,测定生育期内稻田CH4通量、土壤有机酸含量以及mcrA和sMMO表达量,分析稻田CH4通量、土壤有机酸含量以及mcrA和sMMO表达量之间的相互关系。【结果】相同施氮处理下,垄作灌溉稻田CH4排放量较淹水灌溉显著降低,相同灌水模式下,返青期减氮稻田CH4排放量较常规施氮显著降低。垄宽为80 cm的垄作灌溉+常规施氮处理在施肥后10 d土壤总有机酸含量较施肥前高71.7%,淹水灌溉和常规施氮处理高28.8%。返青期减氮下,垄宽为80 cm的垄作灌溉土壤mcrA表达量整体低于淹水灌溉,sMMO表达量除移栽后25 d外均高于淹水灌溉。稻田CH4通量与土壤mcrA表达量和总有机酸含量显著相关(P<0.01),相关系数分别为0.644和−0.348,土壤总有机酸含量与mcrA、sMMO表达量显著相关(P<0.05),相关系数分别为−0.240和0.197。【结论】垄宽80 cm垄作灌溉+返青期减氮处理降低了稻田CH4通量,土壤总有机酸含量和mcrA表达量显著影响稻田CH4通量,sMMO表达量可能间接影响稻田CH4通量。

CF_(3)H和CO_(2)抑制CH_(4)爆炸实验研究

为对比研究CF_(3)H和CO_(2)对CH_(4)爆炸特性的抑制效果,使用20 L球型爆炸压力测试系统分别测量对比2种抑制剂对CH_(4)在空气中爆炸极限范围的影响;研究了不同体积分数的2种抑制剂对CH_(4)体积分数9.5%爆炸压力参数影响,分析了2种抑制剂针对CH_(4)在空气中爆炸的爆炸三角形。结果表明:CF_(3)H和CO_(2)均能缩小CH_(4)在空气中的爆炸极限范围,抑制CH_(4)至失爆所需CF_(3)H和CO_(2)体积分数分别为12.5%和21.5%;对比抑制CH_(4)体积分数9.5%的爆炸参数(反应峰值压力和升压速率),10%CF_(3)H的抑爆能力是等量CO_(2)的1.95倍和1.3倍,但是低于体积分数4%的CF_(3)H单独使用时对CH_(4)爆炸存在微弱的促进作用;2种抑制剂作用下的爆炸三角形显示CF_(3)H抑制下的可爆区域面积小于CO_(2),安全区域内CF_(3)H的窒息比是CO_(2)的57%。

Fe改性分子筛催化剂CH_(4)选择性催化还原N_(2)O

针对N_(2)O的CH_(4)选择性催化还原(CH_(4)-SCR),采用浸渍法制备了系列Fe改性分子筛(BEA、ZSM-5、SSZ-13)催化剂。实验结果表明:2%Fe-BEA(负载量2%(w))具有较高的催化活性,在进气(N_(2)O 40%(φ,下同),CH_(4)10%,N250%)总流量为50 mL/min、反应器气时空速为12000 h^(–1)的条件下,250℃时的N_(2)O转化率达99.5%,CH_(4)转化率达94.6%;反应器连续运行20 h,N_(2)O转化率基本保持不变,CH_(4)转化率仅略有下降。表征结果显示,2%Fe-BEA较高的催化活性与其易形成大量离子态Fe^(3+)活性物种密切相关,而2%Fe-SSZ-13更易形成大量FeOx物种,故在3种分子筛催化剂中催化活性最低。2%Fe-BEA上N_(2)O的CH_(4)-SCR遵循自由基反应机理,形成羟基自由基和甲氧基自由基,并可经进一步氧化,通过甲酸盐路径生成CO_(2)和H2O。

光热协同驱动SrTiO_(x)负载CuCo催化CO_(2)-CH_(4)和H_(2)O共转化制备C_(2)含氧化合物

催化转化CO_(2)为乙醇、乙醛等高值C_(2)含氧化合物是一个具有科学意义和经济价值的化学过程.然而,由于碳氧键活化难、多电子(≥10)转移过程复杂以及C–C偶联动力学缓慢等问题,导致该过程的反应效率低.CO_(2)因热力学稳定、动力学惰性,其加氢活化通常是强吸热过程(如CO_(2)活化成CO的ΔH_(2)98K=42.1 kJ mol^(–1)),因此需要在一定温度下才能获得满意的CO_(2)转化率.与此同时,CH_(4)作为碳化学价态最低的化合物,其氧化过程与CO_(2)的还原过程可以耦合,共同转化为高值化学品,同样受到了广泛关注.但CH_(4)的活化同样需要高温等苛刻条件,因此,在温和条件下共转化CO_(2)和CH_(4),选择性构建高值C_(2)含氧化合物,是一个重要且具有挑战性的研究方向.本文提出利用光外场和水活化策略,即利用光解水产生的活性氢和活性氧物种,在温和条件下实现CO_(2)和CH_(4)的高效、高选择性活化及共转化.光照下,在钛酸锶(SrTiO_(x))负载的具有丰富Cu-Co界面的催化剂上,光解水产生的活性氢和活性氧物种,分别活化CO_(2)的碳氧键和CH_(4)的碳氢键,在Cu和Co位点上分别形成*CH_(x)O和*CH_(3)物种,进而通过C–C偶联高效生成C_(2)含氧化合物.在200°C和光照条件下,C_(2)含氧化合物(CH_(3)CHO和CH_(3)CH_(2)OH)的生成速率高达2.05 mmol g^(–1)h^(–1),同时产物选择性>86%.同位素标记、红外光谱示踪的原位反应和催化实验结果表明,紫外光激发下,SrTiO_(x)上的金属位点促进了光催化水裂解,生成活性氢和活性氧物种(该过程为整个反应的决速步骤).活性氢物种使吸附在SrTiO_(x)上的CO_(2)活化并转化为CO;随后,在CuI/Cu^(0)对上,CO加氢生成*CH_(x)O中间体.另一方面,在Co位点上,CH_(4)与活性氧物种发生反应,被活化为*CH_(3)中间体.最后,*CH_(x)O与*CH_(3)两种中间体在CuCo界面处发生C–C偶联反应,进而形成C_(2)含氧化合物.与传统的热催化下的CO_(2)和CH_(4)共转化过程相比,光热协同策略使该反应温度降低了超过600°C,并且反应活化能降低了约12 kJ mol^(–1),表明光热协同策略不仅可以大幅降低反应温度,还能极大提升反应动力学,为强吸热反应过程提供了一条提效降耗的反应途径.综上所述,本工作通过构建结构精准可控的SrTiO_(x)负载的CuCo邻近界面结构,同时利用光解水产生的活性氢/氧物种促进CO_(2)和CH_(4)活化,实现了高效定向共转化.本文提出的“光热协同”策略为高效活化CO_(2)制高值化学品提供了新的研究思路,同时显著降低了能耗,对解决强吸热催化反应高能耗问题提供了参考.

太阳能熔融盐供热的CH_(4)-CO_(2)重整热化学储能反应热力学分析

以太阳能熔融盐为载热工质的CH_(4)-CO_(2)重整热化学反应是极具应用潜力的热化学储能技术,为探讨工业级CH_(4)-CO_(2)重整储能反应器在不同操作条件下热力学性能的变化规律,建立了基于太阳能熔融盐供热的CH_(4)-CO_(2)重整储能反应器的二维拟均相数学模型,通过数值模拟分析了反应混合物进口温度(T_(in))和进口摩尔流率(F_(tot,in))对反应器内温度、反应转化率和热化学储能效率等的影响规律。结果表明:当进口温度较高时(T_(in)=823 K),转化管内温度沿转化管轴向表现为先降低后升高的变化趋势;当进口温度较低时(T_(in)=573K),转化管内温度沿转化管轴向单调升高;T_(in)=573K下,随着进口摩尔流率的增大,反应转化率单调减小,化学储能效率呈现先增大后减小的变化趋势;在进口摩尔流率相同的条件下,进口温度越高,反应转化率和化学储能效率越大;T_(in)=823 K下,随着进口摩尔流率的增大,显热储能效率和热损失率减小,化学储能效率增大;F_(tot,in)=1 mol/s下,随着反应混合物进口温度的升高,化学储能效率与热损失率增大,显热储能效率减小。

分子模拟CH_(4)和CO_(2)在方解石-白云石岩层的吸附机理

为揭示碳酸盐岩层页岩气的富集特征和开采机理,采用巨正则蒙特卡洛、分子动力学和密度泛函耦合方法探究了不同地质埋深条件下CH_(4)和CO_(2)在方解石-白云石岩层的吸附机理。研究表明,CO_(2)在方解石-白云石岩层的吸附热为38~48 kJ/mol,其在白云石表面的吸附能大于44 kJ/mol,从理论上证实CO_(2)在白云石表面可形成化学吸附。白云石表面CO_(2)的吸附密度峰大于方解石表面,白云石更有利于CO_(2)的地质封存。随着地质埋深的增加,纯组分CO_(2)和CH_(4)在方解石-白云石岩层的超额吸附量分别在600、1600 m会出现一个极大值;而CH_(4)的总负载量随着地质埋深的增加先迅速增加,在3000 m后增长缓慢。因此,CO_(2)在方解石-白云石岩层地质封存的有利埋深约在600 m,CH_(4)的富集有利区位于3000 m以深。CH_(4)的采收率与CO_(2)的注入压力成正比,并随着地质埋深的增加先增加,当地质埋深大于1000 m后,采收率趋于平稳。该研究为碳酸盐岩层页岩气的储量评估和CO_(2)强化页岩气开采技术的应用提供重要理论依据。

高压注入条件下N_(2)对含水煤中CH_(4)置换效应的影响

为了揭示高压注入条件下N_(2)对不同含水率煤中CH_(4)置换效应影响,基于含水率为0.75%、1.5%和3%的3种煤样,开展了高压注N_(2)置换CH_(4)实验。实验结果表明:随着煤含水率的增加,煤吸附CH_(4)和N_(2)的能力表现出逐渐减弱的趋势,N_(2)的吸附量始终小于CH_(4)的吸附量,且N_(2)置换CH_(4)的能力逐步下降;在本实验压力条件下,CH_(4)预吸附平衡压力超出0.75 MPa越大,其N_(2)利用率越低。同时随煤含水量的增加,CH_(4)置换率、N_(2)注置比均出现逐步减小的趋势,因此可得CH_(4)置换率、N_(2)注置比均与煤的含水量呈负相关关系。实验含水煤样更好的还原井下处于潮湿环境中的原煤,通过CH_(4)置换率和N_(2)注置比的反馈得出,过大的注气压力并不能得到良好的注气效果,反而会降低该置换源气体的利用率,因此对井下注N_(2)置换煤层CH_(4)的工程技术来说,为避免盲目提高注气压力而造成N_(2)的置换效率下降的现象,建议井下煤层注N_(2)置换CH_(4)时,CH_(4)吸附平衡压力控制在0.75 MPa最佳。

江西南昌站大气CH_(4)浓度变化及区域输送研究

基于南昌温室气体站2018年12月~2020年11月连续在线监测的CH_(4)浓度数据,对大气CH_(4)浓度变化及区域输送进行研究,结果表明:研究期间南昌站大气CH_(4)的平均浓度为2389×10^(-9),CH_(4)浓度日变化呈现夜间高、白昼低的特征,夏、秋季大气CH_(4)浓度高于冬、春季,春季振幅最小(404×10^(-9)),秋季振幅最大(621×10^(-9))。大气CH_(4)浓度年内变化呈现双峰曲线,3月、11月为谷值,9月、12月为峰值。2020年大气CH_(4)浓度比2019年同期低。ENE风向的CH_(4)浓度较高,在夏季高达3064×10^(-9)。混合单粒子拉格朗日综合轨迹(HYPLIT)模型聚类分析表明,春、秋季大气CH_(4)浓度主要受中长距离气团输送的影响,夏季主要受短距离气团输送的影响,冬季受短距离和长距离气团输送的共同影响。

不同含水率与盐度对煤吸附CH_(4)的影响

煤储层常常通过断层与水文地质系统相连,使得具有矿化度的地下水侵入煤层。为了提高瓦斯抽采量,需要探索不同含水率、不同盐度的煤对CH_(4)的吸附影响。通过XPS、FTIR等多种实验测试手段,构建了不同含水率、不同盐度的东曲矿8号煤大分子结构模型,进行等温吸附模拟实验,详细分析了不同含水率、不同盐度的煤对CH_(4)吸附能力的影响。结果表明:CH_(4)的吸附能力随煤中含水率、盐度的增加而下降;含水率对CH_(4)吸附的影响大于盐度对CH_(4)吸附的影响;钠盐影响煤吸附CH_(4)的能力由大到小排序为Na_(2)CO_(3)>NaHCO3>NaCl;静电势分布情况为|Na_(2)CO_(3)的静电势|>|NaHCO_(3)的静电势|>|NaCl的静电势|;静电作用力影响吸附强弱,盐中离子的静电势值越大,煤吸附CH_(4)的能力则越强。

铜-硫共存对稻田土壤CH_(4)和N_(2)O排放的影响及其机制

为探究酸性稻田土壤中铜(Cu)和硫(S)共存对温室气体排放的影响,本研究模拟土壤淹水环境开展室内培养实验,以尿素为氮源分别设置CK、CuCl_(2)和CuSO_(4)(5,50,100mgCu/kg)、KCl和K_(2)SO_(4)(阴离子浓度分别与6种Cu处理一致)13种处理,考虑重金属在土壤中充分老化,共培养128d.结果表明:在长期淹水条件下,酸性土壤显著促进铜硫处理中有效Cu和易溶S释放(<0.05),释放量与初始Cu^(2+)和SO_(4)2-添加量成正比,Cu-S共存降低了彼此有效性.与CK相比,CH_(4)和N_(2)O排放在5mg/kg Cu处理、不同浓度KCl和K_(2)SO_(4)处理中均降低,降幅分别为19.4%~56.2%和36.1%~84.5%;在50和100mg/kg Cu处理下显著升高且与Cu浓度成正比(<0.05),增幅分别为28.9%~615.2%和97.5%~337.4%.与KCl处理相比,N_(2)O排放在中、高浓度K_(2)SO_(4)处理中显著降低(<0.05),分别减少74.1%和69.6%,CH_(4)排放未受影响(>0.05).与CuCl_(2)处理相比,CH_(4)和N_(2)O排放在中、高浓度CuSO_(4)处理中显著降低(<0.05),分别减少46.0%、66.0%和17.7%、37.3%.Cu-S作用机制表现为:与Cu单一处理相比,Cu-S共存在CH_(4)排放过程中通过降低产甲烷古菌功能基因(mcrA)和产甲烷细菌功能基因(16S rRNA-CH_(4))丰度减少CH_(4)产生;在N_(2)O排放过程中于培养前期(0~35d)增加氨单加氧酶功能基因(AOB amoA)丰度促进硝化过程N_(2)O产生,培养后期(35~128d)提高氧化亚氮还原酶功能基因(nosZ)丰度促进N_(2)O还原减少了N_(2)O排放.本研究表明变价阴离子可显著影响重金属阳离子参与的温室气体产生的微生物过程,该交互过程的研究对正确评价重金属污染背景下的农田土壤温室气体排放具有重要意义.

基于二维蛭石纳米片混合基质膜分离CO_(2)/CH_(4)性能研究

本研究以聚醚-聚酰胺嵌段共聚物(Pebax)为高分子膜基质,二维蛭石纳米片(VMT)为填充剂,制备不同填充量的混合基质膜(Pebax-VMT MMMs)。利用蛭石纳米片的结构以及其在混合基质膜内的排列方式,为CO_(2)构筑传输通道,同时提高膜对CO_(2)/CH_(4)的分离性能。通过对Pebax-VMT MMMs的表征和气体分离特性进行研究,结果表明,填充VMT后混合基质膜在CO_(2)/CH_(4)体系中的分离效果明显增强。当VMT填充量为5 wt%时,Pebax-VMT MMMs表现出了最优的CO_(2)分离性能,CO_(2)的渗透量为489.31 Barrer, CO_(2)/CH_(4)的选择性为39.96,与纯Pebax膜相比,CO_(2)渗透量增加98.3%,同时CO_(2)/CH_(4)的选择性增加84.2%。

东曲矿8号煤CO_(2)和CH_(4)竞争吸附特性分子模拟研究

深入了解煤层中CO_(2)和CH_(4)竞争吸附的微观机制是实现CO_(2)驱替甲烷开采(CO_(2)-ECBM)的关键,基于东曲矿8号煤的大分子结构模型开展了CO_(2)和CH_(4)的单组分与双组分竞争吸附研究。结果表明:单组分吸附中CO_(2)的吸附量显著大于CH_(4)的吸附量,双组分竞争吸附中的总吸附量随着CO_(2)的摩尔分数的增大而增大;不同摩尔比条件下的双组分吸附中CO_(2)对CH_(4)的选择性吸附系数始终大于1,且CO_(2)摩尔分数越大,选择性吸附系数越小;相互作用能随着吸附量的增大而显著增大,CO_(2)吸附体系中较大的静电能促进了煤大分子对CO_(2)吸附,因此,不同摩尔比体系的相互作用能随着CO_(2)摩尔分数的增加而显著增加;单组分吸附中CO_(2)的吸附势大于CH_(4)的吸附势,双组分竞争吸附中CO_(2)的吸附势随着CO_(2)摩尔比的增加而增加,而CH_(4)的吸附势随着CO_(2)摩尔比的增加而降低,该结果与吸附选择性分析的结果一致。

基于Sentinel-5P的华北地区大气CH_(4)时空分布特征

基于Sentinel-5P遥感卫星反演的CH_(4)柱浓度数据,探究了2019—2022年华北地区CH_(4)柱浓度的时空分布特征,并分析了其影响因素。结果表明:华北地区CH_(4)柱浓度空间分布呈现西北低、东南高的特点,且京津冀与山西中东部地区具有明显的高浓度连片特征,时间上CH_(4)柱浓度逐年上升,并呈现出明显的秋高春低、夏冬过渡的季节性特征;回归分析表明,华北地区CH_(4)柱浓度受到气温、降雨量、植被指数、路网密度、风速、地形的影响,且气温、降雨量、植被指数影响最甚。

作物茎秆和叶片排放N_(2)O和CH_(4)的研究

以东北主要作物大豆、玉米和高粱为研究对象,首次同步考察了新鲜离体植物茎秆和叶片的N_(2)O和CH_(4)排放。结果表明:3种植物茎秆均能排放N_(2)O,玉米茎秆排放量最大,为13.587μL/L;3种植物叶片的N_(2)O排放较少,但42 h时大豆叶片的N_(2)O排放出现高峰,浓度达33.913μL/L。3种植物茎秆的CH_(4)排放表现出最初有排放之后吸收,3 h时玉米、大豆和高粱的CH_(4)浓度分别为2.113、2.341和2.355μL/L;植物叶片CH_(4)排放不明显,呈波浪起伏的变化规律。从N_(2)O和CH_(4)排放通量看,大豆叶片N_(2)O通量最高,达210.970 ng/(g·h);玉米叶片CH_(4)通量为0.148 ng/(g·h),其他茎叶均为吸收CH_(4)。研究结果不仅为植物叶片本身既能排放N_(2)O又能排放CH_(4)在植物中可能具有普遍性提供了试验依据,而且找出了植物排放N_(2)O和CH_(4)的新的排放部位——茎秆。

基于碳分子筛吸附剂的CH_(4)/N_(2)变压吸附工艺研究

变压吸附(PSA)法是一种用于CH_(4)/N_(2)混合气分离的成熟技术,现有研究多集中于CH_(4)含量(体积分数,下同)较低(10%~50%)的混合气的分离提纯,需要针对CH_(4)含量较高(≥70%)的CH_(4)/N_(2)混合气,开发出以碳分子筛为主要吸附剂的PSA技术。利用PSA静态测试与单塔模拟实验筛选出了分离系数高、吸附容量高的碳分子筛,再采用多塔模拟实验确定与之配套的工艺条件,通过改变吸附时间、吸附压力及工艺步序等参数得到了最佳工艺条件。结果表明,采用5-1-2/V工艺步序,吸附压力为0.5 MPa,吸附70 s,两次均压,一均压时间60 s,二均压时间10 s,逆放至常压,逆放20 s,抽真空70 s至真空度-0.092 MPa为最佳多塔模拟工艺条件,在该条件下可将产品气中CH_(4)含量提高至天然气管道输送要求(CH_(4)含量≥95%,N_(2)含量≤5%),CH_(4)收率达到68%。

CH_(4)浓度对于矿用防爆柴油机排放性能的影响研究

为了研究CH_(4)浓度对于矿用防爆柴油机排放性能的影响,进行了4次矿用防爆柴油机台架试验。通过低浓度配气装置来调节CH_(4)流量进而实现浓度调节,试验CH_(4)浓度分别为1.00%、0.50%、0.30%和0,空气的温度、湿度和压力由进气空调给定,在6个工况点进行试验并采集尾气进行分析。试验结果表明:CH_(4)浓度会对矿用防爆柴油机的排放性能产生影响,但由于矿井CH_(4)浓度一般不得高于0.50%,因此其对于矿用防爆柴油机的影响较小。