电源参数和气体组分对低温等离子体转化煤层甲烷的影响

低温等离子体技术是实现CH_(4)固碳、减排的有效手段。然而,针对煤层CH_(4)的研究尚不深入。为探究低温等离子体转化煤层CH_(4)的影响因素及作用规律,构建了CH_(4)-N_(2)-O_(2)-H_(2)O试验体系,以刚玉为放电介质、螺纹状不锈钢棒为高压电极、钢丝网为低压电极,在1 mm放电间隙、长度200 mm的放电区域条件下,研究了输入电压、放电频率、CH_(4)体积分数对CH_(4)转化及产物生成的影响,并基于反应过程中活性物种发射光谱原位诊断,分析了主要产物的生成路径。结果表明,试验主要生成物为H_(2)、CO、CO_(2)、CH_(3)OH及C_(2)H_(4)、C_(2)H_(6)等C_(2)烃,且CH_(4)转化及产物分布受输入电压、放电频率和CH_(4)体积分数的影响,其原因为输入电压改变了DBD(介质阻挡放电)系统的注入能量及能量损耗,放电频率改变了反应器内流光放电的数量,CH_(4)体积分数改变了反应氧化环境;在试验研究范围内,较适宜的电源参数为输入电压75 V、放电频率9.8 kHz;以CH_(3)OH产率为考察指标时,较适宜的CH_(4)体积分数为35.4%;等离子体反应过程中产生CH_(3)·、CH_(2)·、CH·、C·、O·、OH·、H_(γ)、H_(β)、H_(2)和H_(α)等活性粒子,这些活性粒子与稳态分子作用,以及活性粒子之间相互作用生成产物分子。研究结果对深入研究煤层CH_(4)低温等离子体活化转化的工艺条件及反应机理具有重要意义。