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三峡水库典型支流库湾沉积物CH_(4)产生和氧化规律
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作者 孟江槐 康满春 +4 位作者 纪道斌 刘佳 肖尚斌 胡杰茗 韩燕星 《湖泊科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第5期1670-1681,共12页
以三峡水库香溪河库湾为研究对象,采用原位加密采样(2021年5月)和室内培养方法,结合沉积物特性与水环境因子分析,探讨了香溪河库湾沉积物甲烷(CH_(4))释放潜力、沉积物-水界面CH_(4)产生和氧化通量空间分布规律及其影响因素。结果表明:... 以三峡水库香溪河库湾为研究对象,采用原位加密采样(2021年5月)和室内培养方法,结合沉积物特性与水环境因子分析,探讨了香溪河库湾沉积物甲烷(CH_(4))释放潜力、沉积物-水界面CH_(4)产生和氧化通量空间分布规律及其影响因素。结果表明:三峡水库泄水期间,香溪河库湾沉积物CH_(4)释放潜力的变化范围是6.35-2029.37 mg/(kg·d),沉积物-水界面CH_(4)产生通量和氧化通量的变化范围分别为0.04~0.73、0.03~0.62 mmol/(m^(2)·d);空间上,沉积物CH_(4)释放潜力、沉积物-水界面CH_(4)产生及氧化通量在香溪河库湾和各典型横切面(XX02、XX05和XX06)间表现出空间差异性,主要受水深、TOC和温度的影响。垂向上,CH_(4)产生速率随沉积物深度的增加而减小,表层20 cm沉积物CH_(4)释放潜力占整柱沉积物的70%,可以用于估算库湾沉积物CH_(4)释放潜力。此外,沉积物-水界面CH_(4)产生通量与沉积物总有机碳呈极显著线性正相关关系,与水深呈显著的负相关关系。CH_(4)产生、氧化通量均与温度呈极显著正相关关系,温度升高导致CH_(4)氧化率线性下降,从而增加沉积物CH_(4)排放。泄水期香溪河库湾沉积物CH_(4)氧化率高达96.62%,表明进入水体的CH_(4)只是沉积物产生CH_(4)的很小一部分。 展开更多
关键词 三峡水库 香溪河 沉积物 ch_(4)产生 ch_(4)氧化
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不同形貌Co_(3)O_(4)的控制合成及其催化氧化甲苯性能 被引量:1
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作者 张雪葳 张婉璐 +1 位作者 牛晓宇 朱宇君 《黑龙江大学自然科学学报》 CAS 2024年第1期48-55,共8页
采用溶剂热方法控制合成了一系列具有球状、蝴蝶结状和块状的Co_(3)O_(4)催化剂,并评价其催化氧化消除甲苯的性能。通过X射线衍射(X-ray diffraction,XRD)、扫描电子显微镜(Scanning electron microscopy,SEM)、H2程序升温还原(H2-tempe... 采用溶剂热方法控制合成了一系列具有球状、蝴蝶结状和块状的Co_(3)O_(4)催化剂,并评价其催化氧化消除甲苯的性能。通过X射线衍射(X-ray diffraction,XRD)、扫描电子显微镜(Scanning electron microscopy,SEM)、H2程序升温还原(H2-temperature programmed reduction,H2-TPR)和X射线光电子能谱(X-ray photoelectron spectroscopy,XPS)等方法表征了这些催化剂的结构和表面性质,探讨其形貌结构与活性的关系。研究结果表明,在质量体积空速为40000 mL·g^(-1)·h^(-1)的条件下,所制备的具有不同形貌的三种催化剂中,球状Co_(3)O_(4)催化剂活性最佳,可以在246℃时使甲苯达到90%的转化(T_(90)),而蝴蝶结状和块状催化剂催化甲苯转化的T_(90)分别为250和263℃。而且球状Co_(3)O_(4)催化剂在250℃时,甲苯转化率可以在12 h内保持稳定。表征结果表明,在三种同为尖晶石相的Co_(3)O_(4)催化剂中,球状样品表面的Co3+和晶格氧含量最高,且其氧化能力最强,这可能是该样品具有优异催化氧化甲苯活性的原因。 展开更多
关键词 催化氧化 尖晶石Co_(3)O_(4)催化剂 形貌调控 甲苯消除
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崇明东滩湿地CH_(4)与N_(2)O双消减的耦合过程研究
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作者 陈汉 饶旭东 +2 位作者 滕钊军 张耀鸿 贾仲君 《农业环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2023年第11期2604-2613,共10页
N_(2)O还原驱动的CH_(4)厌氧氧化作用(AOM)是湿地系统温室气体双减排的一种新途径,而基于滨海围垦开发的稻田利用方式对该途径的影响效应尚不清楚。本研究选取长江入海口崇明东滩湿地的自然滩涂(光滩湿地和芦苇湿地)和围垦稻田(围垦种稻... N_(2)O还原驱动的CH_(4)厌氧氧化作用(AOM)是湿地系统温室气体双减排的一种新途径,而基于滨海围垦开发的稻田利用方式对该途径的影响效应尚不清楚。本研究选取长江入海口崇明东滩湿地的自然滩涂(光滩湿地和芦苇湿地)和围垦稻田(围垦种稻19 a和86 a)为研究对象,设置3个试验处理(^(13)CH_(4),^(13)CH_(4)+N_(2)O,N_(2)O)进行室内厌氧培养。采用稳定性同位素标记结合定量PCR等手段,分析不同湿地土壤的N_(2)O型CH_(4)厌氧氧化速率及其固碳潜力,研究其相关功能基因的数量特征。结果发现,围垦稻田土壤中N_(2)O驱动的AOM速率为6.10^(7).51 ng·g^(-1)·d^(-1),显著高于自然滩涂湿地。供试土壤N_(2)O驱动CH_(4)厌氧氧化的^(13)C-SOC固碳量为18.1~49.4 nmol·g^(-1),表明该过程具有较强的固碳潜力。^(13)CH_(4)+N_(2)O添加条件下,供试土壤中硝酸盐型和硫酸盐型CH_(4)厌氧氧化古菌的mcr A功能基因丰度分别为(1.08~2.29)×10^(7) copies·g^(-1)和(2.55~14.30)×10^(7)copies·g^(-1),比只添加^(13)CH_(4)处理分别高出25.8%~64.1%和41.0%~50.1%;相反,亚硝酸盐型CH_(4)厌氧氧化细菌的pmo A功能基因丰度则无明显变化。相关性分析发现N_(2)O驱动的AOM速率与nos ZⅡ基因和硝酸盐型mcr A基因均呈显著正相关,表明nos ZⅡ型N_(2)O还原微生物和硝酸盐型CH_(4)厌氧氧化古菌可能共同参与了N_(2)O驱动的CH_(4)厌氧氧化过程,而硫酸盐型CH_(4)厌氧氧化古菌则在自然滩涂湿地中发挥着重要作用。研究表明,围垦植稻在一定程度上促进了N_(2)O驱动的CH_(4)厌氧氧化作用。 展开更多
关键词 滨海湿地 ch_(4)厌氧氧化 N_(2)O还原 耦合反应 mcrA基因 nosZⅡ基因
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Ti-PILC负载Ga-Fe的CH_(4)-SCR脱硝性能研究 被引量:2
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作者 徐国强 苏亚欣 +4 位作者 温妮妮 张恒 刘权 邓文义 周皞 《分子催化》 CAS CSCD 北大核心 2022年第4期347-359,共13页
为解决柱撑粘土(PILC)系催化剂在CH_(4)作还原剂条件下选择性催化还原(SCR:selective catalytic reduction)NO效率较低、抗水蒸气、抗SO_(2)毒化能力较差等问题,提出了一种较为新颖的催化剂制备方法.利用TiCl_(4)作为Ti源对Na化蒙脱土... 为解决柱撑粘土(PILC)系催化剂在CH_(4)作还原剂条件下选择性催化还原(SCR:selective catalytic reduction)NO效率较低、抗水蒸气、抗SO_(2)毒化能力较差等问题,提出了一种较为新颖的催化剂制备方法.利用TiCl_(4)作为Ti源对Na化蒙脱土进行柱撑得到Ti-PILC,之后以浸渍法和离子交换法分别负载活性金属Ga和Fe得到xGa/Ti-PILC系列和yFe-14Ga/Ti-PILC系列催化剂.采用多种方法对催化剂的基础物理化学性质进行了表征,并在固定床微反应器上进行了CH_(4)-SCR脱硝实验.结果表明,14Ga/Ti-PILC于500℃达到了77%的NO还原率,引入Fe后,催化剂的抗水抗硫性能得到了提高,如10Fe-14Ga/Ti-PILC,在含5%水蒸气和0.02%SO_(2)条件下,NO脱除效率下降不超过10%和8%.对催化剂进行N_(2)吸附-脱附、H_(2)-TPR、XRD、XPS、UV-vis、Py-FTIR等相关表征及分析后发现:Ga在Ti-PILC上分散度较高的情况下能有效提升催化剂对NO的还原性能;通过引入适量的Fe增加14Ga/Ti-PILC的孔径从而可较为有效地降低水蒸气和SO_(2)对催化剂脱硝活性的负面影响;催化剂表面存在的Lewis酸的含量与催化剂的脱硝活性呈正相关关系. 展开更多
关键词 NO_(x)脱除 ch_(4)-SCR Ti-PILC 抗水蒸气 抗SO_(2)
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夜间增温下施硅对稻田CH_(4)好氧氧化及其氮响应的影响
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作者 周聪 谢晴 +4 位作者 薛梦琪 张耀鸿 娄运生 贾仲君 高霄鹏 《南方农业学报》 CAS CSCD 北大核心 2022年第8期2133-2141,共9页
【目的】研究硅肥对增温稻田甲烷(CH_(4))好氧氧化速率的影响效应,为探索未来全球变暖背景下稻田温室气体减排措施提供科学依据。【方法】采用田间开放式增温系统对稻田土壤进行夜间增温,共设4个处理:夜间常温不施硅(CK)、夜间增温不施... 【目的】研究硅肥对增温稻田甲烷(CH_(4))好氧氧化速率的影响效应,为探索未来全球变暖背景下稻田温室气体减排措施提供科学依据。【方法】采用田间开放式增温系统对稻田土壤进行夜间增温,共设4个处理:夜间常温不施硅(CK)、夜间增温不施硅(NW)、夜间常温施硅(Si)和夜间增温施硅(NW+Si)。采集上述处理4年后的耕层根际土和非根际土,在无氮添加和氮添加(NH_(4)^(+)、NO_(3)^(-)和尿素)条件下进行室内培养,采用^(13)CH_(4)标记方法,研究稻田CH_(4)好氧氧化速率和固碳特征及其对氮肥的响应。【结果】Si处理稻田土壤的总有机碳和水溶性有机碳含量分别为23.2 g/kg和216.7 mg/kg,较CK稻田提高10.5%和26.7%;而NW处理的总有机碳和水溶性有机碳则分别较CK稻田降低11.9%和9.9%。施硅处理(Si和NW+Si)根际土的CH_(4)好氧氧化速率显著高于不施硅处理(CK和NW)(P<0.05),其中Si处理的氧化速率最高,为10.9μg/(g·d),较NW处理提高45.3%。施硅处理(Si和NW+Si)非根际土壤中CH_(4)氧化驱动的^(13)C有机碳(^(13)C-SOC)净增量为12.5~13.2μmol/g,固碳效率达61%~66%,均高于不施硅处理(CK和NW)。添加氮条件下4个处理的CH_(4)氧化速率总体上大幅增加,其中以NW+Si处理的非根际土最明显。相反,氮添加对稻田的^(13)C-SOC净增量无明显影响,从而降低了稻田土壤CH_(4)氧化驱动的固碳效率。【结论】施硅可缓解夜间增温对稻田CH_(4)氧化过程的抑制作用,同时也提高其固碳效率。 展开更多
关键词 ch_(4)好氧氧化 夜间增温 施硅 固碳效率
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Effects of soil moisture and temperature on CH_4 oxidation and N_2O emission of forest soil 被引量:2
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作者 张秀君 徐慧 陈冠雄 《Journal of Forestry Research》 CAS CSCD 2000年第3期203-206,共4页
Soil samples were taken from depth of 0-12cm in the virgin broad- leaved/Korean pine mixed forest in Changbai Mountain in April, 2000. 20 μL·L-1 and 200 μL·L-1 CH4 and N2O concentration were supplied for a... Soil samples were taken from depth of 0-12cm in the virgin broad- leaved/Korean pine mixed forest in Changbai Mountain in April, 2000. 20 μL·L-1 and 200 μL·L-1 CH4 and N2O concentration were supplied for analysis. Laboratory study on CH4 oxidation and N2O emission in forest soil showed that fresh soil sample could oxidize atmospheric methane and product N2O. Air-dried soil sample could not oxidize atmospheric methane, but could produCt N2O. However, it could oxidize the supplied methane quickly when its concentration was higher than 20 μL·L-1. The oxidation rate of methane was increased with its initial concentration. An addition of water to dry soil caused large pulse of N2O emissions within 2 hours. There were curvilinear correlations between N2O emission and temperature (r2=0.706, p <0.05), and between N2O emission andtwater content (r2=0.2968. p <0.05). These suggested temperature and water content were important factors controlling N2O emission. The correlation between CH4 oxidization and temperature was also found while CH4 was supplied 200 μL·L-1 (r2 =0.3573, p<0.05). Temperature was an important f8Ctor controlling CH4 oxidation. However, when 20 μL·L-1 CH4 was supplied, there was no correlation among CH4 oxidization, N2O emission, temperature and water content. 展开更多
关键词 Air-dried soil Fresh forest soil ch_4 oxidation N_2O emission
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C_(24)N_(24)负载Sc单原子催化剂催化甲烷氧化为甲醇的理论计算
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作者 汪曼 王军凯 +2 位作者 黄珍霞 葛英豪 黄起焓 《原子与分子物理学报》 CAS 北大核心 2023年第4期17-22,共6页
甲醇是一种很有前途的清洁能源,有望替代不可再生的石油能源.因此,将储量巨大,但不易运输的甲烷氧化为甲醇具有十分重要的意义.首先通过密度泛函理论(density functional theory,DFT)计算研究了Sc原子与C_(24)N_(24)之间的稳定性.结果表... 甲醇是一种很有前途的清洁能源,有望替代不可再生的石油能源.因此,将储量巨大,但不易运输的甲烷氧化为甲醇具有十分重要的意义.首先通过密度泛函理论(density functional theory,DFT)计算研究了Sc原子与C_(24)N_(24)之间的稳定性.结果表明,Sc原子与C_(24)N_(24)的结合能(-9.064 eV)小于Sc原子的内聚能(-4.518 eV),即Sc@C_(24)N_(24)具有良好的稳定性.在此基础上,进一步研究了甲烷在Sc@C_(24)N_(24)表面催化氧化制备甲醇的工艺过程,以N_(2)O为氧化剂在Sc@C_(24)N_(24)单原子上进行甲醇的催化氧化反应.结果表明:N_(2)O首先吸附在Sc@C_(24)N_(24)上,然后直接分解为N_(2)和O ads.N_(2)被释放,只有O ads被吸附于Sc@C_(24)N_(24)作为活性氧,用于后续催化甲烷氧化制甲醇过程.甲烷的氧化过程包括两个步骤:(1)CH_(4)+O ads→CH_(3)*+OH*,反应势垒为0.43 eV;)CH_(3)*+OH*→CH_(3)OH,反应势垒为0.63 eV.最后,生成的CH_(3)OH分子将离开Sc@C_(24)N_(24)单原子催化剂表面,这一步所需的能量分别为1.29 eV.这些发现为甲醇的催化氧化反应提供了理论指导,Sc@C_(24)N_(24)有望成为催化甲烷制备甲醇的高效单原子催化剂. 展开更多
关键词 甲烷氧化 C_(24)N_(24)富勒烯 DFT 单原子催化剂
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Fe_(3)O_(4)@氧化石墨烯复合材料的吸附性能
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作者 王晨洋 孙琳琳 +2 位作者 余长磊 郝鑫 冯东旭 《化工科技》 CAS 2023年第5期48-52,共5页
通过水热法制备出Fe_(3)O_(4)@氧化石墨烯(GO)纳米复合材料,作为吸附剂对污水中的Cr(Ⅵ)离子进行吸附。结果表明,在t=25℃、m(吸附剂)=10 mg、初始ρ[Cr(Ⅵ)]=20 mg/L条件下,纳米Fe_(3)O_(4)@GO复合材料对溶液中Cr(Ⅵ)离子的最大吸附量... 通过水热法制备出Fe_(3)O_(4)@氧化石墨烯(GO)纳米复合材料,作为吸附剂对污水中的Cr(Ⅵ)离子进行吸附。结果表明,在t=25℃、m(吸附剂)=10 mg、初始ρ[Cr(Ⅵ)]=20 mg/L条件下,纳米Fe_(3)O_(4)@GO复合材料对溶液中Cr(Ⅵ)离子的最大吸附量为94.79 mg/g,去除率为94.79%。对纳米Fe_(3)O_(4)@GO复合材料进行了5次循环吸附实验,第5次吸附率为初次的97.26%。 展开更多
关键词 Fe_(3)O_(4)/氧化石墨烯 吸附性能 去除率 循环吸附
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生物炭施用两年后对热带地区稻菜轮作土壤N_(2)O和CH_(4)排放的影响
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作者 胡煜杰 唐瑞杰 +4 位作者 胡天怡 陈绮琦 汤水荣 伍延正 孟磊 《环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第2期929-939,共11页
通过探究生物炭施用两年后对海南典型稻菜轮作模式土壤氧化亚氮(N_(2)O)和甲烷(CH_(4))排放的影响,旨在明确生物炭在该模式下对温室气体排放的长期效应,可为我国热带地区稻菜轮作系统N2O和CH_(4)减排提供理论依据.田间试验共设置4个处理... 通过探究生物炭施用两年后对海南典型稻菜轮作模式土壤氧化亚氮(N_(2)O)和甲烷(CH_(4))排放的影响,旨在明确生物炭在该模式下对温室气体排放的长期效应,可为我国热带地区稻菜轮作系统N2O和CH_(4)减排提供理论依据.田间试验共设置4个处理,分别为:不施氮肥对照(CK)、施氮磷钾肥(CON)、施氮磷钾肥配施20 t·hm^(-2)生物炭(B1)和施氮磷钾肥配施40 t·hm^(-2)生物炭(B2)处理.结果表明:(1)相较于CON常规施氮处理,B1和B2添加生物炭处理显著减少了早稻季32%和54%的N_(2)O排放,但在晚稻季B1和B2处理显著增加了31%和81%的N_(2)O排放,辣椒季N_(2)O的累积排放量则显著高于早稻和晚稻季,且B1处理显著减少了35%的N_(2)O的排放,B2处理相较于CON处理无显著性差异;(2)B1和B2比CON处理显著减少了早稻季63%和65%的CH_(4)排放,在晚稻季B2处理显著增加了41%的CH_(4)排放,B1处理相较于CON处理无显著性差异,辣椒季各处理CH_(4)的累积排放量无显著性差异;(3)晚稻季贡献了稻菜轮作系统主要的总增温潜势(GWP),CH_(4)的排放量决定了GWP和温室气体排放强度(GHGI)的大小.生物炭施用两年后,B1降低了整个稻菜轮作系统的GHGI,B2增加了GHGI,并达到显著水平,但B1和B2处理在早稻季和辣椒季显著降低了GHGI,仅B2处理在晚稻季增加了GHGI;(4)B1和B2相较于CON处理显著增加了早稻产量33%和51%,且B1和B2处理显著增加辣椒季产量53%和81%,晚稻季除不施氮肥CK处理外,其它处理产量无显著性差异.研究结果表明,热带地区稻菜轮作系统温室气体排放的大小主要取决于晚稻季的CH_(4)排放,而生物炭施用两年后仅低量生物炭配施氮肥有显著的减排作用,但高低量生物炭配施氮肥对早稻和辣椒季作物增产具有持续性. 展开更多
关键词 热带地区 生物炭 稻菜轮作 氧化亚氮(N_(2)O) 甲烷(ch_(4)) 全球增温潜势(GWP)
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单原子催化剂的合成及在环境治理中的研究进展
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作者 陈燚钧 程美娜 +3 位作者 金龙 李娟红 杨海亮 刘忻 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期299-303,共5页
在污染日趋严重的今天,环境催化技术愈发重要。催化剂催化性能与其活性位点息息相关,传统纳米催化剂因原子间堆叠导致有效活性位点不足。近年来,具有单位点、100%原子利用率及特殊电子结构的单原子催化剂(SACs)受到广泛关注,有望提高反... 在污染日趋严重的今天,环境催化技术愈发重要。催化剂催化性能与其活性位点息息相关,传统纳米催化剂因原子间堆叠导致有效活性位点不足。近年来,具有单位点、100%原子利用率及特殊电子结构的单原子催化剂(SACs)受到广泛关注,有望提高反应催化效率。总结了SACs的合成策略,梳理了其近年来在CO_(2)还原、CH_(4)部分氧化及有机物降解等环境领域的应用,并对其未来发展进行展望。 展开更多
关键词 单原子金属基催化剂 合成策略 CO_(2)还原 有机物降解 ch_(4)部分氧化
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g-C_(3)N_(4)可见光-臭氧催化氧化降解二苯甲酮-4 被引量:1
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作者 张秋亚 徐凯琳 +2 位作者 许筠 王利平 卜一鸣 《常州大学学报(自然科学版)》 CAS 2022年第3期54-63,共10页
二苯甲酮-4(Benzophenone-4,BP-4)是常用的有机防晒剂,广泛存在于环境介质,对人体健康和生态安全产生严重威胁。分别考察单一g-C_(3)N_(4)光催化和臭氧氧化降解BP-4的最佳反应条件,探明光催化臭氧氧化耦合工艺对BP-4的去除效能,并对降... 二苯甲酮-4(Benzophenone-4,BP-4)是常用的有机防晒剂,广泛存在于环境介质,对人体健康和生态安全产生严重威胁。分别考察单一g-C_(3)N_(4)光催化和臭氧氧化降解BP-4的最佳反应条件,探明光催化臭氧氧化耦合工艺对BP-4的去除效能,并对降解溶液生态风险进行评估。结果表明,单一g-C_(3)N_(4)光催化和单一臭氧氧化技术对BP-4去除率分别为53.3%和32.4%;光催化臭氧氧化耦合技术对BP-4降解具有协同作用,去除率达79.6%,且符合准一级反应动力学。BP-4降解溶液的发光菌抑制率增强,具有潜在生态风险。 展开更多
关键词 二苯甲酮(BP-4) 光催化 臭氧氧化 去除率 风险评价
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AgCl/ZnO上CH_(4)光催化部分氧化制HCHO性能研究
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作者 王迎霄 张春来 +2 位作者 郝英东 孙楠楠 魏伟 《低碳化学与化工》 CAS 2024年第8期46-56,共11页
CH_(4)光催化部分氧化为CH_(3)OH、HCHO等产物是一种潜在的低能耗CH_(4)转化路径,该转化路径存在CH_(4)活化难度高和产物选择性低等问题,高性能催化剂的设计和制备对解决这一系列问题至关重要。使用不同Zn前驱体,通过水热法分别制备了... CH_(4)光催化部分氧化为CH_(3)OH、HCHO等产物是一种潜在的低能耗CH_(4)转化路径,该转化路径存在CH_(4)活化难度高和产物选择性低等问题,高性能催化剂的设计和制备对解决这一系列问题至关重要。使用不同Zn前驱体,通过水热法分别制备了具有块状颗粒、纳米花、纳米片和团聚纳米颗粒等不同形貌特征的ZnO-x光催化剂,发现形貌特征对ZnO-x的CH_(4)光催化部分氧化制HCHO性能(简称“CH_(4)光催化氧化性能”)有显著影响。采用CH_(4)光催化氧化性能最好的ZnO-Cl为基底,进一步制备了nAgCl/ZnO-Cl光催化剂(n为AgNO_(3)物质的量分数)。采用X射线衍射、N_(2)吸/脱附和扫描电子显微镜等对光催化剂进行了表征,并研究了nAgCl/ZnO-Cl的CH_(4)光催化氧化性能。结果表明,2.0%AgCl/ZnO-Cl表现出了最优的CH_(4)光催化氧化性能。在5 mg 2.0%AgCl/ZnO-Cl作用下,当反应条件为25℃、0.1 MPa O_(2)、2.9 MPa CH_(4)、75 mLH_(2)O、光照强度450 mW/cm^(2)和光照2 h时,含氧液相产物(CH_(3)OH+CH_(3)OOH+HCHO)总产率达到10409μmol/(g·h),含氧液相产物总选择性为91.4%,其中主产物HCHO产率为6271μmol/(g·h),HCHO选择性为60.2%。自由基捕获实验结果表明,•O_(2)^(-)和空穴是CH_(4)活化为•CH_(3)的关键,并且•O_(2)^(-)与•CH_(3)的相互作用成为了反应的主要路径,该路径得到的初级产物(CH_(3)OOH)能够较为容易的被氧化为HCHO,从而显著提升了nAgCl/ZnO-Cl的HCHO选择性。 展开更多
关键词 ch_(4) 光催化部分氧化 ZnO HchO
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代谢矿井CH_(4)和CO气体的微生物提取及生长代谢特性
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作者 邓寅 王彩萍 +1 位作者 邓军 王宁 《西安科技大学学报》 CAS 2024年第4期688-698,共11页
为了降低采空区CH_(4)和CO等可燃性气体的产生和蓄积,抑制可燃性气体爆炸,保障煤矿安全开采,采用生物治理方法,对矿井不同环境样品中的微生物进行了定向富集和驯化,利用高通量测序方法,分析了富集后的菌液生长特性以及菌群结构关系,通... 为了降低采空区CH_(4)和CO等可燃性气体的产生和蓄积,抑制可燃性气体爆炸,保障煤矿安全开采,采用生物治理方法,对矿井不同环境样品中的微生物进行了定向富集和驯化,利用高通量测序方法,分析了富集后的菌液生长特性以及菌群结构关系,通过分离和提纯,确定了代谢CH_(4)和CO气体微生物的形态特征及其生长代谢特性。结果表明:唯一碳源方法可以显著提高目标微生物的富集程度,且不同样品中的优势菌群表现不一,富集后菌群的CH_(4)代谢率达到80%,CO代谢率超过95%;纯化后提取到2株甲烷氧化菌(S2、T7)和3株CO氧化菌(M1、M7、M13),并确定了微生物的生长周期,其中CO氧化菌在对数期内完成了CO气体代谢,CO代谢率超过95%,而CH_(4)气体代谢伴随甲烷氧化菌的生长全过程,代谢相对缓慢,CH_(4)代谢率分别为76.1%、74.5%;此外,甲烷氧化菌利用了更多的CH_(4)气体进行生长繁殖,表现出比CO氧化菌更高的菌液浓度、更高的O_(2)消耗量以及更低的CO_(2)产生量,但CO氧化菌具有比甲烷氧化菌更强的气体代谢能力。研究结果可为采空区CH_(4)和CO等可燃性气体的综合防治提供基础,对防止采空区因自燃而引发热动力灾害事故,确保煤矿安全绿色开采具有重要意义。 展开更多
关键词 ch_(4)和CO氧化菌 微生物提取 唯一碳源 菌群结构 生长代谢特性
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排水管道中CH_(4)、H_(2)S与N_(2)O的产生机制及其控制策略 被引量:7
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作者 郝晓地 杨振理 +1 位作者 张益宁 于文波 《环境工程学报》 CAS CSCD 北大核心 2023年第1期1-12,共12页
排水管道厌氧环境会产生甲烷(CH_(4))与硫化氢(H_(2)S),而好氧及缺氧环境又会诱发氧化亚氮(N_(2)O)。污水中所含有机物(COD)、氮(N)和硫酸盐(SO_(4)^(2-))是产生这些气体的主要根源。系统综述了3种有害气体的产生机理,厘清污水中污染物... 排水管道厌氧环境会产生甲烷(CH_(4))与硫化氢(H_(2)S),而好氧及缺氧环境又会诱发氧化亚氮(N_(2)O)。污水中所含有机物(COD)、氮(N)和硫酸盐(SO_(4)^(2-))是产生这些气体的主要根源。系统综述了3种有害气体的产生机理,厘清污水中污染物、管道中微生物及管道环境对有害气体产生的影响。基于此,有针对性地提出了这几类气态污染物的控制策略。其中,对CH_(4)与H_(2)S的抑制手段集中在向管道中投加药剂以限制其产生源头,然而投加NO_(3)^(-)或NO_(2)^(-)药剂与通入氧气这两种控制手段可能会导致N_(2)O这种温室气体的大量产生。因此,应充分了解排水管道中各复杂因素之间的相互作用,以实现对有害污染气体的控制,并实现碳减排的目标。 展开更多
关键词 排水管道 甲烷(ch_(4)) 硫化氢(H_(2)S) 氧化亚氮(N_(2)O) 厌氧分解 硫酸盐还原菌(SRB)
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除钒尾渣短流程工艺制备高纯NH_(4)VO_(3)
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作者 刘景景 《金属矿山》 CAS 北大核心 2021年第11期211-214,共4页
粗TiCl_(4)除钒尾渣含钒2%~5%,具有较高的回收利用价值。为实现除钒尾渣中钒资源的低成本回收,提出了除钒尾渣直接焙烧—铵盐浸出—沉钒制备偏钒酸铵的新工艺,并开展了相关条件试验,重点考察了焙烧温度、NH_(4)HCO_(3)用量、浸出温度、... 粗TiCl_(4)除钒尾渣含钒2%~5%,具有较高的回收利用价值。为实现除钒尾渣中钒资源的低成本回收,提出了除钒尾渣直接焙烧—铵盐浸出—沉钒制备偏钒酸铵的新工艺,并开展了相关条件试验,重点考察了焙烧温度、NH_(4)HCO_(3)用量、浸出温度、浸出时间对提钒效果的影响。结果表明:①除钒尾渣在650℃下焙烧150 min,获得的焙烧样中主要物相有金红石型TiO_(2)、锐钛型TiO_(2)、Al_(2)O_(3)、V_(2)O_(5)和SiO_(2),钒氧化率达78.12%,可采用铵盐浸出实现钒的低成本提取。②条件试验确定焙烧样适宜的浸出条件为:NH_(4)HCO_(3)用量n(NH_(4)+)/n(V)=2,液固比5 mL/g,浸出温度80℃,浸出时间30 min。在上述条件下,钒浸出率可达76.65%,浸出液V浓度为5.71 g/L。浸出液经4次循环浸出后,V浓度提高至19.66 g/L。该较高浓度的浸出液直接沉钒,获得了纯度>99%的偏钒酸铵产品,满足标准一级品(YS/T 1022—2015)的要求,XRD分析进一步证实其具有较高的纯度。研究结果可为除钒尾渣中钒资源的短流程回收提供技术支撑。 展开更多
关键词 除钒尾渣 短流程 氧化焙烧 铵盐浸出 条件试验 偏钒酸铵
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长江上游大型水库颗粒物沉降及对甲烷产汇的影响 被引量:1
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作者 李哲 张媛媛 《人民长江》 北大核心 2023年第1期37-45,97,共10页
水库修建及运行改变了沿纵向水动力梯度的沉积模式,导致颗粒有机碳(POC)的来源比例变化、不平衡的化学计量沉降,进而改变了甲烷(CH_(4))的产汇变化,影响全球内陆水体碳循环。然而,受筑坝蓄水与水库调度运行影响,变化水文环境中有机碳(OC... 水库修建及运行改变了沿纵向水动力梯度的沉积模式,导致颗粒有机碳(POC)的来源比例变化、不平衡的化学计量沉降,进而改变了甲烷(CH_(4))的产汇变化,影响全球内陆水体碳循环。然而,受筑坝蓄水与水库调度运行影响,变化水文环境中有机碳(OC)来源与迁移转化过程如何影响水库CH_(4)的产汇仍存在较大的不确定性。采用总结与统计分析方法,梳理了近年来长江上游颗粒化学计量、颗粒有机质来源和CH_(4)浓度研究结果,进一步探讨了长江上游大型水库POC的影响因素及对CH_(4)的影响机制。研究发现:陆源POC是长江上游大型水库POC的主要来源,大量的沉积物沉积在三峡水库中部,并在水动力梯度下构成了不平衡的化学计量沉积模式;陆源POC、细颗粒P引起的不平衡化学计量比以及微生物CH_(4)氧化共同驱动并调节了低水平CH_(4)的长期累积。研究成果可为长江上游大型水库CH_(4)的长期趋势预测提供基础。 展开更多
关键词 甲烷产汇 颗粒有机碳来源 颗粒物沉降 不平衡化学计量比 甲烷氧化 大型水库 长江上游
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脉冲火花放电等离子体能源转化的现状和挑战
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作者 张帅 章程 邵涛 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第5期963-976,共14页
“3060双碳”目标约束下,预计2050年中国以风能、水电、太阳能为主要能源的可再生电力占比将超过60%,直接利用可再生电力制备化学品将成为重要发展趋势。基于可再生电力驱动等离子体技术的能源转化是最具可能性的潜在途径之一,多种气体... “3060双碳”目标约束下,预计2050年中国以风能、水电、太阳能为主要能源的可再生电力占比将超过60%,直接利用可再生电力制备化学品将成为重要发展趋势。基于可再生电力驱动等离子体技术的能源转化是最具可能性的潜在途径之一,多种气体放电形式的低温等离子体能源转化技术颇受关注。概述了脉冲火花放电等离子体在固氮、CO_(2)转化、CH_(4)裂解、高碳烃裂解等多种能源转化反应中的应用进展和技术难题,探讨了快脉冲放电中引导气体击穿机制、气体快速加热机制、通道膨胀效应、链式自由基化学反应等物理化学过程,并提出了利用等离子体诊断手段(条纹相机、场致激光二次谐波,激光诱导荧光、相干反斯托克斯拉曼散射等)和耦合模拟仿真方法(PIC-MCC、流体、反应动力学模型)揭示高能电子、发光图像、空间电场、关键自由基和振动态的演化过程。 展开更多
关键词 低温等离子体 脉冲放电 氧化固氮 CO_(2)/ch_(4)干重整 ch_(4)裂解
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磁性氧化石墨烯催化剂的制备及去除2,4-二氯苯酚研究
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作者 付先炜 丁念琛 +4 位作者 黄世杰 王朝淑 毕友林 王莹 李明田 《山东化工》 CAS 2022年第6期35-38,共4页
以FeCl_(3)、FeCl_(2)和氧化石墨烯为原料,采用化学共沉淀法制备了磁性氧化石墨烯,并采用红外光谱、XRD、拉曼光谱等手段对其进行结构表征。以磁性氧化石墨烯为去除剂,2,4-二氯酚(2,4-DCP)作为目标污染物,采用紫外可见吸收光谱法研究时... 以FeCl_(3)、FeCl_(2)和氧化石墨烯为原料,采用化学共沉淀法制备了磁性氧化石墨烯,并采用红外光谱、XRD、拉曼光谱等手段对其进行结构表征。以磁性氧化石墨烯为去除剂,2,4-二氯酚(2,4-DCP)作为目标污染物,采用紫外可见吸收光谱法研究时间、初始浓度、反应温度和溶液pH值对2,4-DCP去除率的影响。实验结果表明,25℃,pH值=7的条件下,2,4-DCP在0.5 h内去除速率最快,24 h后基本达到饱和;在5 h内浓度为25 mg/L的2,4-DCP溶液的去除率最高,为57.4%;溶液pH值对去除率的影响较大,随着pH值的增大,去除率逐渐下降,pH值为5时,去除率可达88.8%,而pH值为9,只有3.7%;在20~30℃范围内,温度对2,4-DCP的去除效果不明显。 展开更多
关键词 氧化石墨烯 Fe_(3)O_(4) 2 4-DCP 去除率 紫外可见吸收光谱法
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地下滴灌土壤水分分布对设施种植农田甲烷通量的影响 被引量:1
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作者 王京伟 何秋琴 +1 位作者 宋晓伟 牛文全 《环境科学研究》 CAS CSCD 北大核心 2023年第7期1368-1378,共11页
为优化设施土壤水分管理、挖掘固碳减排潜力,该文采用田间控制性试验,以设施农业中普遍栽培的番茄为对象,研究了不同滴灌管埋深(0、10、20、30 cm,依次记为DI、SDI10、SDI20、SDI30)土壤水分状况对土壤甲烷(CH_(4))通量变化的影响及其... 为优化设施土壤水分管理、挖掘固碳减排潜力,该文采用田间控制性试验,以设施农业中普遍栽培的番茄为对象,研究了不同滴灌管埋深(0、10、20、30 cm,依次记为DI、SDI10、SDI20、SDI30)土壤水分状况对土壤甲烷(CH_(4))通量变化的影响及其驱动机理.结果表明:①不同滴灌管埋深的番茄土壤CH_(4)通量呈波动变化,但总体为吸收效应.“植株+土壤”条件下,SDI20、SDI30的CH4累积吸收量分别为DI的7.12、4.11倍(P<0.05);“根系+土壤”条件下,SDI20、SDI30的CH_(4)累积吸收量分别较DI增加26.02%、89.43%(P<0.05).滴灌管埋深增加造成的土壤水分分布和水分均匀度差异对土壤CH4吸收量具显著调节作用.②滴灌管埋深显著影响根区土壤理化特性,如SDI10、SDI20、SDI30的土壤NO_(3)^(-)-N含量分别为DI的2.21、2.28、1.54倍(P<0.05),SDI10、SDI20的0~20 cm土壤充气孔隙度较DI增加14.45%、33.27%(P<0.05);滴灌管埋深增加造成的土壤理化特性改变明显提高了番茄根系分叉数,增强了根-土互作,形成了利于CH4氧化的条件,如SDI20、SDI30显著增加了CH4氧化基因K10944(pmoA-amoA)、K10945(pmoB-amoB)、K10946(pmoC-amoC)的拷贝数,而这些基因拷贝数与CH_(4)累积吸收量、根系分叉数均呈显著正相关.③CH4累积吸收量变化的路径分析表明,CH_(4)氧化基因拷贝数变化是影响CH4累积吸收量的关键因素,而滴灌管埋深变化造成的根系分叉数(R=0.77)与NH_(4)^(+)-N含量(R=0.42)的差异对CH_(4)氧化基因具有显著的直接调节效应.总体上,SDI20、SDI30通过提高根系分叉数、CH_(4)氧化基因拷贝数和果实膨大期叶片鲜质量,增强了“地面植株-根-土”交互作用,促进了土壤CH4吸收;DI、SDI10相对减弱了“地面植株-根-土”交互作用,抑制了土壤CH_(4)吸收.研究显示,滴灌管埋深通过影响土壤水分分布状况和植株生长差异调节根-土互作以及土壤CH4累积吸收量. 展开更多
关键词 土壤水分分布 ch_(4)通量 根区土壤 根系分叉数 ch_(4)氧化基因
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Ultrathin zirconium-porphyrin based nanobelts as photo-coupled electrocatalysis for CH_(4) oxidation to CO 被引量:2
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作者 Haoming Guo Liang Wu +2 位作者 Siyang Nie Deren Yang Xun Wang 《Nano Research》 SCIE EI CSCD 2023年第11期12641-12646,共6页
The development of novel and effective methods for the activation of methane is fascinating,which offers a promising potential for the sustainable development of chemical industry and the mitigation of greenhouse effe... The development of novel and effective methods for the activation of methane is fascinating,which offers a promising potential for the sustainable development of chemical industry and the mitigation of greenhouse effect.Here we successfully synthesize two-dimensional(2D)Zr/5,10,15,20-tetrakis(4-carboxyphenyl)porphyrin(TCPP)ultrathin nanobelts(UNBs)as a high efficiency catalyst for methane(CH_(4))oxidation to carbon monoxide(CO).The Co-UNBs show well photo-coupled electrocatalytic performances for CH4 activation(CO production rates are 0.171 and 8.416 mmol·g−1·h−1 under dark/visible light,respectively).Density functional theory(DFT)calculations were performed to illustrate the mechanism of photoelectrocatalytic process and the high efficiency oxidation of CH4 to CO.Based on the ultrathin structure and highly efficient catalytic properties,this work provides a prospecting avenue for the design and synthesis of methane oxidation catalyst. 展开更多
关键词 ultrathin Co-Zr/5 10 15 20-tetrakis(4-carboxyphenyl)porphyrin(TCPP)nanobelts photo-coupled electrocatalyst ch_(4)oxidation density functional theory(DFT)calculation
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