Au-Pd@CNSs/SiO_(2)复合材料的制备及其催化废水处理研究

本文通过一步水热法制备出不同双贵金属Au-Pd负载量的Au-Pd@CNSs/SiO_(2)复合材料,并通过TEM和SEM对该复合材料的微观和宏观形貌结构进行表征。用不同浓度的甲基橙溶液模拟印染污水,研究了Au-Pd负载量、催化剂和NaBH4添加量、甲基橙起始浓度等对催化降解速率的影响,并对复合材料的回收再利用性能进行考察。从实验结果可知,所制备的Au-Pd@CNSs/SiO_(2)复合材料具有比较均匀的球形形态,有较大的比表面积和孔道体积。当甲基橙起始质量浓度不大于1.5 mg/mL时,其催化降解率可达到96.5%。且Au-Pd@CNSs/SiO_(2)复合材料在循环使用10次时,其催化降解率仍可达到85%以上。

SiO_(2)@TiO_(2)催化剂载体在甲醇重整制氢中的应用研究

氢能是重要的可再生清洁能源,催化剂载体是影响甲醇重整制氢效率的关键因素。以SiO_(2)@TiO_(2)粉体为原料制备了新型催化剂载体,通过浸渍法吸附锌、镍、铈等金属离子合成催化剂,研究了载体的物理性能、吸附性能及其对催化剂催化性能的影响。结果表明:SiO_(2)@TiO_(2)载体具有较高的热稳定性和抗压强度,且孔径主要分布在5 nm附近,比表面积为138.930 m^(2)·g^(-1);该载体对锌、镍、铈等活性金属具有良好的吸附性能,浸渍温度为80℃、浸渍时间为50 min时吸附效果最好;通过对比Al_(2)O_(3)载体和SiO_(2)@TiO_(2)载体对催化剂催化性能的影响,发现新型SiO_(2)@TiO_(2)载体在高温条件下具有更高氢气选择性。该研究可为开发新型甲醇重整制氢催化剂提供参考。

复合TiO_(2)-SiO_(2)光催化剂的制备及性能研究

以SiO_(2)气凝胶为载体,采用溶胶凝胶法制备出复合TiO_(2)-SiO_(2)光催化剂。通过扫描电子显微镜、傅里叶变换红外光谱、X射线衍射图谱和比表面积测定等分析手段对复合光催化剂进行表征。结果表明,TiO_(2)微粒均匀搭载在SiO_(2)气凝胶的表面,复合光催化剂具有丰富的空间孔结构和良好的比表面积。在单因素实验和响应面优化实验基础上得出制备复合光催化剂的最佳工艺条件为:正硅酸乙酯(TEOS)和水的用量比(V/V)为4∶1,悬浮液中TiO2的浓度为2.21 g/L,溶胶凝胶时间为3.11 d;最优工艺条件下制备的复合光催化剂对10 mg/L的亚甲基蓝溶液进行24 h降解处理,去除率达到99.1%。

高度分散WO_(x)/SiO_(2)催化剂的制备及烯烃歧化反应性能

通过对WO_(x)/SiO_(2)催化剂载体的筛选和WO_(x)负载量的考察,成功筛选出一种性能优异的国产SiO_(2)载体,运用氮气物理吸附、XRD、Raman光谱和TEM/EDS对催化剂结构进行表征,考察了WO_(x)物种在载体上的分散情况和乙烯与丁烯歧化制丙烯的催化反应性能,并与国外某商业催化剂的性能进行了对比。结果表明,当国产载体S-SiO_(2)的WO_(x)负载量阈值为8%时,催化剂显示出最佳催化活性和选择性;与商业催化剂的催化性能相比,其催化活性高近10%,且稳定性和选择性相当;关联结构表征结果证实,WO_(x)物种在载体上的分散特征是影响催化性能的关键因素,SiO_(2)载体和负载量也是影响WO_(x)物种分散状态的关键。本研究可为高效烯烃歧化反应WO_(x)/SiO_(2)催化剂的国产化,尤其是国产SiO_(2)载体的选择提供依据。

粒径可控型中空介孔SiO_(2)基纳米药物载体材料的设计与性能

本文以聚丙烯酸(PAA)、正硅酸乙酯(TEOS)、硅烷偶联剂Si-69为主要原料,异硫氰酸荧光素(FITC)为荧光剂,利用自模板法制备具有荧光标记的中空介孔SiO_(2)纳米载体(HMSNs-69-FITC)。通过FTIR、DLS、BET、Raman和TEM对纳米载体的结构、粒径进行测定,用紫外分光光度计和TEM对其还原敏感性能进行表征,用溶剂挥发法负载索拉非尼(SOR),并计算其负载效率。研究结果表明:调控PAA的量可以实现HMSNs在28~380 nm范围内粒径可控,其中,0.024 g/mL PAA、平均粒径100 nm的HMSNs稳定性能优良,HMSNS-69-FITC对SOR的负载效率为280.0μg/mg,在含有0.0083 g/mL二硫苏糖醇(DTT)的磷酸缓冲盐溶液(PBS)溶液中,48 h累计释放率约为82.4%;而无DTT时,48 h累计释放率约为25.1%,该载体具有二硫键还原敏感性。此工作有助于推动粒径可控的、还原敏感型SiO2纳米载体领域的研究。

用于脂肪酶固定化的磁性纳米Fe_(3)O_(4)-SiO_(2)载体的制备研究

通过改进StOber法制备出磁性纳米Fe3O4-SiO2复合载体。具体制备流程为:将磁性纳米Fe3O4溶胶、正硅酸乙酯(TEOS)与分散剂超声分散混合,使其形成W/O的混合体系,然后将该混合溶液缓慢均匀加入至一定温度的乙醇和氨水混合液中搅拌反应一段时间,洗涤烘干得到磁性纳米Fe3O4-SiO2复合载体。用X-射线衍射仪(XRD)、透射电镜(TEM)、震动样品磁强仪(VSM)、傅里叶红外光谱仪(FT-IR)分别对载体进行表征。结果表明,用此种方法合成的复合载体Fe3O4晶型结构不变、粒径为25~30nm、包裹厚度3~5nm、粒径均一、易分散,具有超顺磁性,复合载体的比饱和磁场强度较Fe3O4只减弱0.8emu/g。磁性纳米Fe3O4-SiO2载体固定化脂肪酶催化脂肪反应的酯化率达到了36.78%,能满足酶分子固定化实际使用时对磁性和不同粒径的需求。