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Progress and challenge of functional single-atom catalysts for the catalytic oxidation of volatile organic compounds
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作者 Zeyu Jiang Yadi Wang +1 位作者 Changwei Chen Chi He 《Chinese Chemical Letters》 SCIE CAS CSCD 2024年第9期83-91,共9页
The catalytic oxidation of volatile organic compounds(VOCs)is of considerable significance for the sustainable development of the chemical industry;thus,considerable efforts have been devoted to the exploration of eff... The catalytic oxidation of volatile organic compounds(VOCs)is of considerable significance for the sustainable development of the chemical industry;thus,considerable efforts have been devoted to the exploration of efficient catalysts for use in this reaction.In this regard,the development and utilization of single-atom catalysts(SACs)in VOCs decomposition is a rapidly expanding research area.SACs can be employed as potential catalysts for oxidizing VOC molecules due to their optimal utilization efficiency,unique atomic bonding structures,and unsaturated orbits.Progress has been achieved,while the challenges surrounding precise regulation of the microstructures of SACs for improving their low-temperature efficiency,stability,and product selectivity under practical conditions are remaining.Therefore,elucidating structure-performance relationships and establishing intrinsic modulating mechanisms are urgently required for guiding researchers on how to synthesize effective and stable functional SACs proactively.Herein,recent advances in the design and synthesis of functional SACs for application in the catalytic oxidation of VOCs are summarized.The experimental and theoretical studies revealing higher efficiency,stability,and selectivity of as-prepared functional SACs are being highlighted.Accordingly,the future perspectives in terms of promising catalysts with multi-sized composite active sites and the illustration of intrinsic mechanism are proposed.The rapid intelligent screening of applicable SACs and their industrial applications are also discussed. 展开更多
关键词 Single-atom catalysts VOCs catalytic oxidation Hydrocarbon activation oxygen species transformation surface chemistry Intrinsic mechanism
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钙钛矿型La_((1+x)/2)Sr_((1-x)/2)Co_(1-x)Cu_xO_3催化CO氧化活性与表征 被引量:12
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作者 李绪渊 张自萍 +2 位作者 马建泰 朱宗祯 孟益民 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1996年第6期502-507,共6页
研究了钙钛矿型LaSrCoCu_xO_3催化剂对CO氧化反应的催化活性及其表面氧的催化作用.结果表明,x=0.4的催化剂对CO氧化具有最高催化活性,常压及本实验条件下CO完全氧化的最低温度为168℃;催化剂均为氧缺陷化合物,吸附于表面晶格氧... 研究了钙钛矿型LaSrCoCu_xO_3催化剂对CO氧化反应的催化活性及其表面氧的催化作用.结果表明,x=0.4的催化剂对CO氧化具有最高催化活性,常压及本实验条件下CO完全氧化的最低温度为168℃;催化剂均为氧缺陷化合物,吸附于表面晶格氧缺陷上的吸附氧是CO氧化反应的活性氧物种;并发现催化剂中存在有非常价态的C04+,认为CO氧化反应是通过吸附氧调变Co3+和Co4+价态而进行. 展开更多
关键词 钙钛矿型 复合氧化物 氧化反应 一氧化碳 催化
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稀土钙钛矿型催化剂对CO催化氧化活性及表面氧种的研究 被引量:10
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作者 徐菁利 李树本 +3 位作者 李茸 马建泰 任家荣 兰劲松 《环境工程》 CAS CSCD 北大核心 2000年第5期57-59,共3页
研究了CO在不同催化剂La1 -xSrxMn1 -xBxO3(B =Fe、Ni、Cr)上的氧化反应活性 ,并利用程序升温热脱附(TPD)的方法对不同x值催化剂表面氧种及其含量的变化规律进行了考察 ,结合反应活性及表面吸附氧种随x值的变化规律 ,研究了催化剂对CO... 研究了CO在不同催化剂La1 -xSrxMn1 -xBxO3(B =Fe、Ni、Cr)上的氧化反应活性 ,并利用程序升温热脱附(TPD)的方法对不同x值催化剂表面氧种及其含量的变化规律进行了考察 ,结合反应活性及表面吸附氧种随x值的变化规律 ,研究了催化剂对CO氧化反应的活性与表面活性氧种的关系。 展开更多
关键词 钙钛矿 表面氧种 催化氧化活性 车用催化剂
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由HRuCo_3(CO)_(12)制备的催化剂上CO加氢反应中含氧产物分布与表面酰基的关系
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作者 肖丰收 市川胜 《Chinese Journal of Catalysis》 CSCD 北大核心 1993年第5期349-354,共6页
由HRuCo_3(CO)_(12)制备的催化剂在CO加氢反应中,若在初始阶段或温度较低的条件下,含氧产物大部分是甲醇;若增加反应时间或提高反应温度,C_2含氧化合物则是主要产物。原位红外光谱揭示了甲酰基和乙酰基分别是形成甲醇和C_2含氧化合物的... 由HRuCo_3(CO)_(12)制备的催化剂在CO加氢反应中,若在初始阶段或温度较低的条件下,含氧产物大部分是甲醇;若增加反应时间或提高反应温度,C_2含氧化合物则是主要产物。原位红外光谱揭示了甲酰基和乙酰基分别是形成甲醇和C_2含氧化合物的中间体,而且乙酰基来自甲酰基与甲基的相互工作用。 展开更多
关键词 原子簇 催化剂 加氢反应 一氧化碳
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钙钛矿型四元复合氧化物──La_0.35Sr_0.65Co_(1-x)Cu_xO
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作者 苏中兴 曹玉虎 +1 位作者 杨声 徐菁利 《甘肃科学学报》 1996年第4期27-31,共5页
采用KI(PHx)方法和真空红外技术研究了化学计量式为ABO3的钙钦矿型完全氧化催化剂—La0.35Sr0.65Co(1-x)CuxO3上的表面过剩氧量和活性氧物种,实验得到的表面氧氧化能力分布曲线证明,只有具备高氧... 采用KI(PHx)方法和真空红外技术研究了化学计量式为ABO3的钙钦矿型完全氧化催化剂—La0.35Sr0.65Co(1-x)CuxO3上的表面过剩氧量和活性氧物种,实验得到的表面氧氧化能力分布曲线证明,只有具备高氧化能力的氧种才能参与反应。对其红外吸收谱的解析表明,可能的表面活性氧种是、及晶格氧。根据CO氧化反应的催化剂活性评价数据,并与相应条件下该催化剂的X光衍射图谱相关联,探讨了催化剂的活性物相是以正交钙钛矿为主的混合物相,这种物相存在的合理性在于它能有效调变B位活性组分元素的氧化价态,对提高催化功能是有利的。 展开更多
关键词 钙钛矿型 复合氧化物 催化剂 活性相
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Au/CeO_2-TiO_2表面物种在还原和CO氧化过程中的变化 被引量:3
6
作者 俞俊 吴贵升 +1 位作者 毛东森 卢冠忠 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2009年第13期1407-1411,共5页
采用溶胶-凝胶法制备了CeO2-TiO2载体,再用沉积沉淀法制备了Au/CeO2-TiO2催化剂.利用原位漫反射红外(FT-IR),程序升温还原(TPR)、X射线衍射(XRD)、N2吸附-脱附方法考察了催化剂的结构和表面性能.结果表明,CeO2的存在有效抑制TiO2晶粒的... 采用溶胶-凝胶法制备了CeO2-TiO2载体,再用沉积沉淀法制备了Au/CeO2-TiO2催化剂.利用原位漫反射红外(FT-IR),程序升温还原(TPR)、X射线衍射(XRD)、N2吸附-脱附方法考察了催化剂的结构和表面性能.结果表明,CeO2的存在有效抑制TiO2晶粒的长大,增加TiO2的比表面积和晶格应变,从而增强了Au和载体中TiO2的相互作用,使得催化剂表面的氧化能力显著增强.结合原位CO吸附的FT-IR结果表明,不同温度的还原预处理能有效改变催化剂表面氧物种的组成,并对不同氧物种在CO低温氧化过程中的作用进行了分析. 展开更多
关键词 Au催化剂 co氧化 CeO2-TiO2载体 表面物种
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甲烷氧化偶联Ti-La-Li系多元氧化物催化剂的表面碱性和表面活性氧种 被引量:7
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作者 赵震 远松月 于作龙 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1995年第1期15-20,共6页
利用CO2-TPD方法考察了Ti-La-Li系多元氧化物催化剂的表面碱性,实验发现:C2 选择性与表面碱强度呈顺变关系,而CH4 转化率与CO2 的脱附峰面积呈顺变关系.同时,利用XPS,O2-TPD等方法对该体系催化剂的表面活性氧种进行了表征与研究,结果表... 利用CO2-TPD方法考察了Ti-La-Li系多元氧化物催化剂的表面碱性,实验发现:C2 选择性与表面碱强度呈顺变关系,而CH4 转化率与CO2 的脱附峰面积呈顺变关系.同时,利用XPS,O2-TPD等方法对该体系催化剂的表面活性氧种进行了表征与研究,结果表明:催化剂的表面晶格氧与C2 选择性有关,表面吸附氧与甲烷转化(包括偶联和深度氧化)有关.O2 -TPD实验发现催化剂的表面存在三种氧:α( 100℃≤t≤450℃),β(450℃ <t≤750℃),γ(t≥750℃).其中,α氧种导致深度氧化.而β和γ氧种与氧化偶联(OCM)有关. 展开更多
关键词 甲烷 氧化偶联 氧化物 催化剂
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Pt/Ce_(0.6)Zr_(0.4)O_2催化剂催化氧化碳烟过程中活性氧对NO-NO_2循环及表面含氧物种的分解作用(英文) 被引量:6
8
作者 刘爽 吴晓东 +2 位作者 林雨 李敏 翁端 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2014年第3期407-415,共9页
通过在Ce0.6Zr0.4O2载体上浸渍Pt(NO3)2制得Pt/Ce0.6Zr0.4O2催化剂,该催化剂在松散接触条件下,于NO + O2或O2气氛中均表现出比Pt/Al2O3更好的碳烟氧化性能.进一步研究表明,Pt/Ce0.6Zr0.4O2催化剂中的Pt与Ce0.6Zr0.4O2存在相互作用,使得... 通过在Ce0.6Zr0.4O2载体上浸渍Pt(NO3)2制得Pt/Ce0.6Zr0.4O2催化剂,该催化剂在松散接触条件下,于NO + O2或O2气氛中均表现出比Pt/Al2O3更好的碳烟氧化性能.进一步研究表明,Pt/Ce0.6Zr0.4O2催化剂中的Pt与Ce0.6Zr0.4O2存在相互作用,使得催化剂在一定温度范围内对活性氧的利用率大为提高,从而促进了气氛中NO ? NO2的循环,乃至碳烟与NO2的反应和碳烟表面含氧中间物种的生成;更重要的是,这部分活性氧本身可加速含氧中间物种的分解.因此,在NO + O2的气氛中,Pt/Ce0.6Zr0.4O2催化剂的碳烟起燃温度比Pt/Al2O3降低了34 °C. 展开更多
关键词 铂催化剂 铈锆复合氧化物 碳烟氧化 一氧化氮-二氧化氮循环 表面含氧物种
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添加剂对共沉淀法制备的VPO催化剂的影响(英文) 被引量:3
9
作者 叶代启 付名利 +3 位作者 梁红 程胜中 荣铁志 庞先焱木 《华南理工大学学报(自然科学版)》 EI CAS CSCD 北大核心 2004年第1期49-55,64,共8页
研究了添加剂对用于选择性氧化正丁烷为顺丁烯二酸酐的VPO催化剂的结构和性能的影响 .催化剂采用共沉淀法制备 ,添加元素为Zr,Co ,Ce,Zn,Sn ,K ,Ba和Bi等 .催化剂性能测试在固定床微反应器内于常压下进行 .结果表明 ,添加剂对催化剂性... 研究了添加剂对用于选择性氧化正丁烷为顺丁烯二酸酐的VPO催化剂的结构和性能的影响 .催化剂采用共沉淀法制备 ,添加元素为Zr,Co ,Ce,Zn,Sn ,K ,Ba和Bi等 .催化剂性能测试在固定床微反应器内于常压下进行 .结果表明 ,添加剂对催化剂性能有很大的影响 .各种组分对正丁烷氧化的促活顺序为 :VPO Zr>VPO Co>VPO Zn >VPO Sn >VPO Bi>VPO Ce >VPO Ba >VPO K >VPO ,而对正丁烷氧化为顺丁烯的选择性促活顺序为 :VPO Zr>VPO Ce>VPO Zn >VPO Sn >VPO Co >VPO Bi>VPO >VPO Ba>VPO K .XRD ,FTIR和TGA/DTG测试结果表明 ,添加剂的加入并未使活化前后催化剂的本体结构发生明显改变 .所有VPO催化剂前体均主要含VOPO4·0 .5H2 O ,而活化后的催化剂主要含有 (VO) 2 P2 O7和少量α VOPO4.XPS测试证实催化剂表面有P ,V和O等元素富集的现象 。 展开更多
关键词 VPO催化剂 添加剂 正丁烷 顺丁烯二酸酐 表面氧物种
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Ba-La_2O_3催化剂的表面碱性、活性氧种对甲烷氧化偶联的影响 被引量:1
10
作者 李哲 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 1998年第1期65-70,共6页
利用CO2TPD技术考察了BaLa2O3系催化剂的表面碱性,实验发现,催化剂表面仅有单一的强碱位或中碱位时,其催化性能均较差。只有表面的中碱位与强碱位以适当量共同存在的样品(6%BaLa2O3),才能获得好的催化活性... 利用CO2TPD技术考察了BaLa2O3系催化剂的表面碱性,实验发现,催化剂表面仅有单一的强碱位或中碱位时,其催化性能均较差。只有表面的中碱位与强碱位以适当量共同存在的样品(6%BaLa2O3),才能获得好的催化活性和C2选择性。此碱性特征可能有利于表面活性位的产生。同时利用XRD和XPS等技术分别对体相结构和表面氧物种进行了研究。结果表明,BaLa2O3系催化剂表面存在O22离子,但O22离子不可能是活化甲烷的独立氧物种,而是与α晶格氧共同存在时,有利于形成促使甲烷氧化偶联的表面复合活性位。6%BaLa2O3样品的高甲烷转化率和C2选择性正是归因于其表面上可能存在较多的这种复合活性位。 展开更多
关键词 甲烷 氧化偶联 催化剂 碱性 氧物种 氧化镧
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甲烷氧化偶联La-Me-O(Me=Mg,Ca,Sr,Ba)系催化剂表面氧种的研究 被引量:5
11
作者 吴波 远松月 于作龙 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 1995年第3期432-436,共5页
利用CO_2-TPD法考察了La-Me-O(Me=Mg,Ca,Sr,Ba)系催化剂的表面碱性,并用O_2-TPD、CH_4-TPD法对该体系的表面活性氧种进行了表征,并与催化性能相关联。结果表明,La-Ba-O催化剂由... 利用CO_2-TPD法考察了La-Me-O(Me=Mg,Ca,Sr,Ba)系催化剂的表面碱性,并用O_2-TPD、CH_4-TPD法对该体系的表面活性氧种进行了表征,并与催化性能相关联。结果表明,La-Ba-O催化剂由于表面强碱性中心数目多,产生活性氧种的数目也多,有利于甲烷的活化,因而具有最高的甲烷转化率和C_2烃选择性。脉冲反应表明,在无气相氧存在下,表面晶格氧参与了氧化偶联,而且是选择氧化的活性氧种。 展开更多
关键词 甲烷 氧化偶联 催化剂 表面氧种 碱土金属
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LaFeO_3甲烷氧化催化剂的表征及反应性能评价
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作者 孙小利 周鸿刚 +1 位作者 余长春 李然家 《石化技术与应用》 CAS 2014年第2期135-140,共6页
采用高温熔融法制备出LaFeO3系列催化剂,利用XRD,BET,XPS等分析手段对催化剂样品进行了表征,并通过CH4/O2切换反应考察了催化剂的反应性能。结果表明,纯LaFeO3催化剂具有2个O1s峰,低结合能的氧归属为晶格氧,高结合能的氧归属为吸附氧;... 采用高温熔融法制备出LaFeO3系列催化剂,利用XRD,BET,XPS等分析手段对催化剂样品进行了表征,并通过CH4/O2切换反应考察了催化剂的反应性能。结果表明,纯LaFeO3催化剂具有2个O1s峰,低结合能的氧归属为晶格氧,高结合能的氧归属为吸附氧;负载型的催化剂除了含有晶格氧和吸附氧外,还含有大量与Al2O3结合的表面氧;加入助剂会降低各种结合状态氧的结合能;高温熔融致使催化剂中晶格氧的结合能降低。采用挤条法制备的活性组分质量分数为40%的Al基新鲜LaFeO3催化剂反应性能最佳,其CH4转化率、CO选择性分别为87.9%,97.1%,且产物H2/CO(摩尔比)为2。 展开更多
关键词 钙钛矿型氧化物 甲烷氧化 LaFeO3催化剂 固态熔融 氧物种 结合能 吸附氧
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Na^+/CaO催化剂上的甲烷氧化偶联
13
作者 黄部文 徐奕德 +1 位作者 黄家生 林治银 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1993年第4期270-275,共6页
研究了不同碱金属离子对CaO的促进作用,发现以Na^+的添加效果最好。在此基础上,研究了不同含钠化合物对CaO的促进作用,并用脉冲反应技术研究Na^+/CaO催化剂表面氧物种的特性及其作用。CaO表面上存在非选择性氧化的氧物种。Na^+对CaO的... 研究了不同碱金属离子对CaO的促进作用,发现以Na^+的添加效果最好。在此基础上,研究了不同含钠化合物对CaO的促进作用,并用脉冲反应技术研究Na^+/CaO催化剂表面氧物种的特性及其作用。CaO表面上存在非选择性氧化的氧物种。Na^+对CaO的修饰作用是抑制非选择性氧化。当表面上的非选择性氧化的氧物种消耗后,体相的晶格氧会向表面迁移,以补充消耗掉的表面氧物种。消耗掉的表面氧物种也可由气相氧补充。CH_4脉冲和混合气脉冲说明仅靠[Na^+O^-]中心不足以使甲烷转化成C_2产物,必须有气相氧的参与才能使甲烷转化成C_2产物。 展开更多
关键词 甲烷 氧化偶联 氧化物催化剂
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钙钛矿型稀土—过渡金属复合氧化物系催化剂的稳定性及XPS研究 被引量:6
14
作者 王来来 吕士杰 +1 位作者 马忠乾 杨宏秀 《分子催化》 EI CAS CSCD 1993年第4期317-322,共6页
在以钙钛矿型稀土—过渡金属复合氧化物为催化剂的研究中,非化学计量氧和点缺陷是很重要的.王承宪等对钙钛矿型催化剂Ca_xLa_(1-x)MnO_(3+λ)(0≤X≤1)中的缺陷及其在氨氧化中的作用进行了研究,发现非计量氧(λ)为x值的函数,催化剂的活... 在以钙钛矿型稀土—过渡金属复合氧化物为催化剂的研究中,非化学计量氧和点缺陷是很重要的.王承宪等对钙钛矿型催化剂Ca_xLa_(1-x)MnO_(3+λ)(0≤X≤1)中的缺陷及其在氨氧化中的作用进行了研究,发现非计量氧(λ)为x值的函数,催化剂的活性可以用非计量氧或不同的缺陷来说明.但是由于氧的活泼性及其状态的复杂性,致使人们较少地考察非化学计量氧的问题. 展开更多
关键词 钙钛矿 催化剂 表面氧种 稀土族
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NO对LaMnO_3与La_(0.8)K_(0.2)MnO_3催化氧化碳烟活性影响 被引量:4
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作者 王志成 付名利 +3 位作者 吴军良 黄碧纯 梁红 叶代启 《中国稀土学报》 CAS CSCD 北大核心 2012年第3期289-294,共6页
采用柠檬酸络合法制备LaMnO3和La0.8K0.2MnO3钙钛矿催化剂,运用程序升温氧化(TPO)考察在不同反应气氛下催化燃烧碳烟的活性,并通过XRD,O2-TPD,NO-TPD,XPS以及NO预处理后O2-TPD等技术对催化剂进行表征和分析。结果表明,NO的存在促进了碳... 采用柠檬酸络合法制备LaMnO3和La0.8K0.2MnO3钙钛矿催化剂,运用程序升温氧化(TPO)考察在不同反应气氛下催化燃烧碳烟的活性,并通过XRD,O2-TPD,NO-TPD,XPS以及NO预处理后O2-TPD等技术对催化剂进行表征和分析。结果表明,NO的存在促进了碳烟的催化氧化,但是对LaMnO3和La0.8K0.2MnO3氧化碳烟的促进效果不同。这与催化剂表面氧空位和活性氧物种有密切联系。 展开更多
关键词 一氧化氮 钙钛矿催化剂 活性氧物种 碳烟燃烧 稀土
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