结构钢电沉积Co-W/CeO_(2)复合镀层及其性能研究

选择CeO_(2)颗粒作为复合相,利用电沉积技术在普通结构钢表面制备出Co-W/CeO_(2)复合镀层,并研究镀液中CeO_(2)颗粒浓度对复合镀层的微观形貌、化学成分、结合力、硬度、耐磨性能以及高温抗氧化性能的影响。结果表明:Co-W/CeO_(2)复合镀层与基体结合牢固,表面分布着类似胞状的晶粒团聚体,其化学成分为Co、W、Ce和O元素。随着镀液中CeO_(2)颗粒浓度从2 g/L升高到15 g/L,复合镀层的晶粒团聚体尺寸差异先减小后增大,吸附在晶粒团聚体表面及边界处的CeO_(2)颗粒量先增多后减少,导致复合镀层的硬度、耐磨性能和高温抗氧化性能都呈先增强后下降的趋势。当镀液中CeO_(2)颗粒浓度为8g/L时,Co-W/CeO_(2)复合镀层的晶粒团聚体大小较为均匀,具有良好的致密性,其表面粗糙度仅为0.39μm。该复合镀层的硬度较Co-W合金镀层增大约76 HV,表现出良好的耐磨性能和高温抗氧化性能,摩擦系数和氧化增重量仅为0.43和0.74mg/cm^(2)。

ATO-TiO_(2)浅色导电粉体的可控制备及性能研究

浅色导电材料因其较低的电阻率,优异的装饰特质迅速发展,运用在传感、电子信息、机械制造、通讯、电磁屏蔽等诸多领域。锑掺杂二氧化锡和二氧化钛(ATO-TiO_(2))纳米复合材料不仅具有半导体性质,并且颜色浅、可染性好,同时具有优异的化学稳定性和热稳定性。然而其制备过程中容易团聚,导致导电性能较差。因此,制备过程中均匀分散,同时兼具优异的导电性能是目前研究需要迫切解决的科学问题。采用共沉淀的方法,制备了ATO-TiO_(2)浅色导电材料,分析了包覆复合过程中不同改性剂、Sb_(x)Sn_(1-x)O_(2)∶TiO_(2)复合比和干燥方式对ATO-TiO_(2)浅色导电材料的物相组成、微观形貌、电学性能等微观结构形貌及宏观理化性能的影响,实现了可控制备并得到了最佳制备的工艺路线。

Li-Ce共掺杂TiO_(2)纳米材料制备及光催化性能的研究

选用六水合硝酸铈(Ce(NO_(3))_(3)·6H_(2)O)为掺杂剂,以钛酸四丁酯(TBOT)为原料,采用溶胶-凝胶法制备出铈掺杂改性的TiO_(2)光催化剂,并利用XRD、SEM、Uv-vis等表征方法研究Ce/TiO_(2)催化剂的结构、形貌和其对亚甲基蓝的光催化降解性能。结果表明:在500℃退火2 h,Ti与Ce物质的量比为1∶0.01(TiO_(2):0.01Ce)时,样品光催化效率最高,对亚甲基蓝降解率可达93.8%。同时还对TiO_(2):0.01Ce进行Li共掺改良,其光降解率可达95.4%,大于相同条件下单掺杂Ce的光降解率。

胺功能化的铜催化剂:氢键介导的电化学CO_(2)还原为C_(2)产物以及优越的可充电Zn-CO_(2)电池性能

有机分子功能化是一种有前景的策略,用于调控电化学CO_(2)还原反应(eCO_(2)RR)的C_(2+)产物选择性和活性。然而,我们对于电化学CO_(2)还原调控机制的分子水平理解仍然不够清晰。在本文中,我们成功制备了铜纳米颗粒,并使用一系列胺类衍生物(如十六胺(HAD)、N-甲基十六胺(N-MHDA)、十六烷基二甲胺(HDDMA)和十六酰胺(PMM))对其进行功能化,以系统地研究胺表面活性剂分子结构对eCO_(2)RR选择性和活性的影响。结果表明,HDA的功能化可以将C_(2)产物和C_(2)H_(4)的法拉第效率(FE)提高至73.5%和46.4%,并且在−0.9 V vs.RHE(可逆氢电极)电位下,C_(2)产物的分电流密度为131.4 mA·cm^(−2)。理论研究发现,HDA通过与CO_(2)和eCO_(2)RR中间体之间的氢键相互作用,富集了^(*)CO_(2)、^(*)CO和其他反应中间体,降低了CO―CHO耦合反应的动力学能垒,从而促进了eCO_(2)RR向C_(2)产物的转化。当胺基的H原子被甲基取代后,氢键相互作用减弱,竞争的析氢反应加剧。PMM通过Cu―O键与Cu表面发生键合,而不是通过Cu―N键,导致Cu-PMM更倾向于产乙醇。原位拉曼光谱显示,在Cu-HDA表面,CO主要吸附在Cu的顶位吸附位点上,与在Cu表面上的桥式吸附不同,这可能是因为前者表面对CO的富集引发了CO的吸附构型变化。HDA功能化还提高了Cu催化剂的表面pH。基于Cu-HDA组装的可充电Zn-CO_(2)电池在放电电流密度为16 mA∙cm^(−2)时,最大功率密度为6.48 mW∙cm^(−2),并具有长达60 h的良好充放电稳定性。本研究的重点在于通过在分子水平上调节Cu基材料的CO_(2)RR活性和选择性,促进CO_(2)-C_(2)的转化,这可能为提高C_(2)产物的产率提供新的见解。

超音速火焰喷涂TiB_(2)-Co涂层组织与性能研究

采用机械合金化技术制备TiB_(2)-Co金属陶瓷复合粉末,通过超音速火焰喷涂技术制备TiB_(2)-Co金属陶瓷涂层。采用扫描电子显微镜(SEM)观察TiB_(2)-Co金属陶瓷涂层的微观结构特征,并对涂层进行显微硬度、磨粒磨损和磨损形貌测试,以评价涂层的性能。结果表明,涂层表面存在完全熔化区和部分熔化区;涂层呈典型的叠层状结构,与基材结合良好;涂层的硬度明显高于基体金属,是基体金属的4.5倍;磨损失重量仅为基体金属的14;涂层磨损试样表面存在空穴和犁沟,其磨损机制主要为黏着磨损和磨粒磨损。

O_(2)/N_(2)和O_(2)/CO_(2)气氛下煤半焦-生物质的混燃特性及影响因素

为掌握煤半焦与生物质在O_(2)/N_(2)和O_(2)/CO_(2)条件下的混燃特性及其影响因素,采用全自动物理化学吸附仪获得了煤半焦-生物质混合燃料的孔隙结构,采用热重实验分析了两种燃料的混燃特性和反应动力学,通过多元线性回归法研究了燃料比、比表面积与混燃特性参数之间的关系。结果表明,O_(2)/N_(2)气氛下,掺混生物质可改善煤半焦的着火、燃尽及综合燃烧特性;O_(2)/CO_(2)气氛下,掺混生物质能改善煤半焦的着火特性,但会延迟其燃尽。混燃的活化能在低温区和高温区有显著差异,生物质掺混比增大,两个温区的活化能都降低;两种气氛下,低温区的活化能相近,但O_(2)/CO_(2)气氛下高温区的活化能显著高于O_(2)/N_(2)气氛下的。O_(2)/N_(2)气氛下孔隙结构对燃烧特性的影响更显著,而O_(2)/CO_(2)气氛下燃料比对燃烧特性的作用更显著。

CNT-Co/Bi_(2)O_(3)催化剂光催化协同过硫酸盐活化高效降解四环素

在过硫酸盐高级氧化技术中,Co^(2+)的再生效率低是Co高效活化过一硫酸盐(PMS)的主要问题。成功制备了富含氧缺陷氧化铋负载碳纳米管(x%CNT-Co/Bi_(2)O_(3))光催化剂,用于光催化协同过硫酸盐活化降解污染物。在紫外线照射下,催化剂添加量为20 mg/L、PMS浓度为0.5 mmol/L和初始p H为4.68时,70%CNT-Co/Bi_(2)O_(3)对四环素(TC)的降解率高达91.3%,具有优异的可重复利用性和稳定性。其降解活性的提高归因于CNT-Co具有极大的比表面积,有利于TC吸附,光生电子加速Co^(2+)→Co^(3+)→Co^(2+)的循环速率,既促进光生电荷的分离与迁移,又促进PMS的活化,实现TC的快速降解。此外,Bi_(2)O_(3)均匀分散在CNT-Co外管壁上,避免了Bi_(2)O_(3)纳米颗粒的团聚,CNT-Co具有较大的比表面积,有利于污染物吸附于催化剂表面,增加吸附效果。该体系产生多种活性物种,其贡献度为^(1)O_(2)>·SO_(4)^(-)>·OH>·O_(2)^(-),可实现自由基和非自由基双通路高效降解污染物。

O_(2)/CO_(2)条件下半焦-生物质的混燃特性及动力学分析

半焦与生物质在O_(2)/CO_(2)条件下混燃是实现碳基燃料清洁高效利用和碳减排的重要途径,准确掌握其混燃特性及动力学特性尤为关键。通过热重分析和正交实验研究了半焦与三种生物质(稻壳、松木、核桃壳)在O_(2)/N_(2)和N_(2)/CO_(2)气氛下混燃的燃烧特性、交互作用及反应动力学。结果表明:O_(2)/N_(2)气氛下掺混生物质可改善半焦的着火和燃尽特性,O_(2)/CO_(2)气氛下掺混生物质可改善半焦的着火特性,但会延迟半焦的燃尽。半焦和生物质在主燃区存在明显的交互作用,该作用显著提高了混燃反应性和燃烧强度,降低了着火活化能。生物质掺混比增大,燃烧特性指数提高,混合燃料低温区的活化能E_(1)和高温区的活化能E_(2)均逐渐降低;掺混生物质为松木时,混燃特性最好,掺混生物质为稻壳时,混燃特性次之,掺混生物质为核桃壳时,混燃特性再次之。与O_(2)/N_(2)气氛相比,O_(2)/CO_(2)气氛下的综合燃烧特性指数降低,E_(1)和E_(2)都提高,提高O_(2)/CO_(2)气氛中的O_(2)体积分数可小幅改善燃烧特性。燃烧气氛对燃烧特性和活化能的影响最显著,生物质掺混比的影响次之,掺混生物质的种类的影响最小,但若只考虑O_(2)/CO_(2)气氛的O_(2)体积分数变化,燃烧气氛对混燃特性的影响很小。

钠-葡萄糖共转运蛋白2抑制剂对急性心肌梗死合并2型糖尿病患者的安全性及有效性评价

目的:探究钠-葡萄糖共转运蛋白2抑制剂(sodium-glucose co-transporter-2 inhibitor,SGLT2i)对合并2型糖尿病(type 2 diabetes mellitus,T2DM)的急性心肌梗死(acute myocardial infarction,AMI)患者的疗效及安全性。方法:研究纳入2018年1月至2023年1月,在首都医科大学附属北京安贞医院行PCI手术且合并T2DM的AMI患者共2 170例,其中357例患者使用SGLT2i,并根据患者出院带药是否使用SGLT2i分成两组:SGLT2i组和常规降糖组,通过倾向性匹配法进行1:1匹配。本研究主要有效性终点事件为支架术后12个月内心血管不良事件(major adverse cardiovascular events,MACE),包含全因死亡、非致命心肌梗死、或缺血相关血运重建,主要安全终点事件为严重出血事件。结果:通过倾向评分匹配成功357对,两组患者基线特征基本一致,差异无统计学意义。研究平均随访(11.7±1.4)个月。与常规降糖组相比,达格列净组的主要有效性终点事件(HR=0.47,95%CI 0.27~0.81,P=0.006)以及次要终点事件中缺血相关血运重建(HR=0.53,95%CI:0.30~0.93,P=0.026)的发生率较低。两组的主要安全性终点事件(HR=0.72,95%CI:0.29~1.81,P=0.492)、全因死亡(HR=0.49,95%CI:0.23~1.06,P=0.069)和心肌梗死(HR=0.62,95%CI:0.32~1.18,P=0.142)发生率差异未见统计学意义。结论:SGLT2i可以降低合并2型糖尿病的急性心肌梗死患者的MACE、心肌梗死或缺血相关血运重建发生率,同时并不增加安全事件风险。

富H_(2)/CO_(2)气氛下CuO-NiO/CeO_(2)催化CO-PROX性能的研究

采用分步浸渍法制备CuO-NiO/CeO_(2)催化剂,通过XRD、BET、H_(2)-TPR、Raman和XPS手段对催化剂进行表征,探究NiO-CeO_(2)前驱体焙烧温度对催化剂物化性质及富H_(2)/CO_(2)气氛下CO选择性氧化性能的影响。结果表明,前驱体焙烧温度主要影响催化剂的还原性能和氧空位的含量。当焙烧温度为500℃时,催化剂中氧空位的含量较高,其催化性能较好。在反应温度为130℃,氧过量系数为1.2,空速为20266 mL/(g·h)时,CO转化率为95.9%,CO氧化选择性为86.3%。

Ni/SiO_(2)催化剂催化2-甲基呋喃加氢性能

以硝酸镍为镍源、酸/碱性硅溶胶为硅源,采用共沉淀法制备了2种Ni/SiO_(2)催化剂。采用固定床反应器,评价Ni/SiO_(2)催化剂对于2-甲基呋喃(2-MF)气相加氢合成2-甲基四氢呋喃(2-MTHF)的反应性能。通过XRD、N_(2)等温吸附-脱附、H_(2)-TPR、NH3-TPD、XPS、FTIR和TEM对催化剂进行了表征。考察了硅溶胶的酸碱性对Ni/SiO_(2)催化剂结构及性能的影响。结果表明,以酸性硅溶胶为硅源制备的Ni/SiO_(2)催化剂以弱酸中心酸量为主且存在中强酸中心,比表面积、平均孔径大,因而该催化剂加氢活性和2-MTHF的选择性较高。Ni/SiO_(2)催化剂稳定性良好,在最优反应条件〔温度90℃、H_(2)压力2 MPa、质量空速4.4 g 2-MF/(g催化剂·h)、H_(2)与2-MF物质的量之比为4∶1〕下进行催化剂稳定性测试(200 h),2-MF的转化率达到99.8%,2-MTHF的选择性均保持在97.5%左右。

基于晶格匹配Pt-Co-ZnO三元界面催化剂设计及其催化CO_(2)加氢性能

针对精准构建多组分固体催化剂纳米多元界面的难题,鉴于六方晶型氧化亚钴(hcp-CoO)与氧化锌(ZnO)具有超高的晶格匹配度(大于99.8%),采用晶格匹配策略定向构建Pt-Co-ZnO三元界面,设计合成了三元催化剂Pt-ZnO@CoO,并利用扫描电镜(SEM)、扫描透射电镜(STEM)、能量色散X射线光谱(EDX)、X射线衍射(XRD)、电感耦合等离子质谱仪(ICP-MS)、氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)、二氧化碳程序升温脱附(CO_(2)-TPD)等方法对其形貌、元素分布、物相结构、元素含量、还原能力和吸附能力进行了表征,进而在固定床反应器上评价了其CO_(2)加氢反应的催化性能。结果表明:在制备的Pt-ZnO@CoO催化剂上,Co、Pt均高度分散于ZnO表面;催化剂经过还原处理,CoO和Pt前体被还原为纳米颗粒,从而形成Pt-Co-ZnO三元界面;Pt-ZnO@CoO催化剂对CO_(2)加氢反应显示出优异的催化活性和稳定性,这是因为其具有高密度的界面位点、较强的还原能力和较强的CO_(2)吸附能力。

占空比对脉冲电镀Ni-Co-Al_(2)O_(3)-WS_(2)复合镀层摩擦学性能的影响

为提高CrNi3MoVA钢的耐磨性能,用脉冲电沉积法在CrNi3MoVA钢表面制备了Ni-Co-Al_(2)O_(3)-WS_(2)复合镀层,利用扫描电镜(SEM)和X射线衍射仪(XRD)分析镀层的表面形貌和物相结构,用纳米压痕仪和往复式摩擦磨损试验机测试镀层的纳米力学性能与摩擦学性能。结果表明:Ni-Co-Al_(2)O_(3)-WS_(2)复合镀层表面呈结节状凸起,随着占空比的增加,镀层表面结节密度减少,(111)晶面择优取向更加明显。占空比为0.1的复合镀层拥有最高的硬度7.24GPa,最低的平均摩擦系数0.38和体积磨损率1.52×10^(-4) mm^(3)·(N·m)^(-1)。镀层中的n-Al_(2)O_(3)颗粒会支撑在摩擦面上减少摩擦副间的接触面积,同时与n-WS_(2)颗粒与在剪切作用下脱落形成润滑膜,发挥协同减磨作用提高镀层摩擦学性能。

激光熔覆Co-2%Ti_(3)SiC_(2)复合涂层在不同温度及载荷下的摩擦学性能

为了提高304不锈钢的耐磨减摩性能,采用激光熔覆技术在其表面制备了Co-2%Ti_(3)SiC_(2)复合涂层。通过扫描电镜(SEM)、能谱仪(EDS)和X射线衍射仪(XRD)对Co-2%Ti_(3)SiC_(2)复合涂层的微观结构进行表征,并分析了304不锈钢基体与Co-2%Ti_(3)SiC_(2)复合涂层在等温摩擦实验(25和600℃)中不同载荷(2、5和8 N)下的摩擦学性能和磨损机理。结果表明:Co-2%Ti_(3)SiC_(2)复合涂层主要由γ-Co固溶体,硬质相Fe_(2)C、Cr_(7)C_(3)和TiC及润滑相Ti_(3)SiC_(2)组成。Co-2%Ti_(3)SiC_(2)复合涂层的平均显微硬度为358.61 HV0.5,约是304不锈钢基体(239.32 HV0.5)的1.5倍。在等温摩擦实验中,Co-2%Ti_(3)SiC_(2)复合涂层的磨损率均随着载荷的增加而减少,而摩擦系数在室温下随载荷的增加先增大后减小,在高温(600℃)下随载荷的增加而减小。在不同温度及载荷下,Co-2%Ti_(3)SiC_(2)复合涂层的磨损机理略有不同。

金属-有机骨架衍生的Ni-CNT/ZnIn_(2)S_(4)异质结用于光催化产氢及其电荷转移途径的确定

氢气是缓解环境污染和能源短缺的零污染绿色能源,利用太阳能诱导半导体裂解水制氢是最环保的方法之一。本文以MOFs衍生的Ni-CNT(Ni修饰的碳纳米管)作为非贵金属助催化剂,通过简单的油浴法原位生长ZnIn_(2)S_(4)纳米片合成了Ni-CNT/ZnIn_(2)S_(4)。在Ni-CNT/ZnIn_(2)S_(4)中,Ni纳米颗粒包裹在CNT的顶部和横截面上,有效地阻止了Ni纳米颗粒的团聚。Ni-CNT/ZnIn_(2)S_(4)异质结构具有紧密的接触界面,有利于电荷转移,可作为高效的析氢光催化剂。38Ni-CNT/ZnIn_(2)S_(4)样品具有最佳的产氢性能(12267μmol·h^(−1)·g^(−1)),约为纯ZnIn_(2)S_(4)的6.4倍,且在420 nm单色光下其表观量子效率达到11.3%。X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)结果证实了Ni-CNT/ZnIn_(2)S_(4)异质结构的存在。电化学测试表明,Ni-CNT与ZnIn_(2)S_(4)的结合促进了光生电荷的转移,有效地阻止了光生载流子的快速复合,从而增强了ZnIn_(2)S_(4)的析氢性能。电子自旋共振(ESR)结果进一步证明了Ni-CNT助催化剂的存在延长了ZnIn_(2)S_(4)光生电荷的寿命,促进了光生电荷和空穴的分离效率。通过密度泛函理论计算探索并确定了异质结界面中的电荷转移途径。Ni、CNT和ZnIn_(2)S_(4)费米能级的差异导致界面处电荷发生迁移从而形成内嵌电场,ZnIn_(2)S_(4)的能带向下弯曲,促进光生电子从ZnIn_(2)S_(4)流向NiCNT电子受体。平面平均电子密度差结果证实了热电子从Ni转移至CNT再转移至ZnIn_(2)S_(4),表明光生电子转移途径为ZnIn_(2)S_(4)→CNT→Ni。此外,吸附H*吉布斯自由能(ΔGH*)和晶体轨道哈密顿布居(COHP)结果表明Ni纳米颗粒可作为析氢反应的活性位点,促进了产氢效率。本工作将为开发低成本、高效的非贵金属光催化制氢催化剂提供新的策略。

高效Li-CO_(2)电池用富缺陷Co-N-C纳米片电极的制备

采用原位生长-模板保护-裂解组装策略,对双金属类沸石咪唑骨架材料(ZIFs)前驱体进行结构调控,成功制备Co-N_(x)、N-C活性位点及缺陷共存的二维钴-氮-碳纳米片(Co-N-C NFs)催化剂。Co-N-C NFs耦合了内在的Co-N-C的电子结构和外在的富缺陷的二维片层结构,为锂-二氧化碳电池(LCB)提供了有利的气-液-固三相反应界面;纳米薄片彼此交互,构建出有利于CO_(2)吸脱附、锂离子和电子迁移输运路径以及便于产物寄宿的空间结构。基于Co-N-C NFs催化剂正极构筑LCB电池,电池表现出优异的电化学性能,放电容量达到2880μAh/cm^(2),在100μA/cm^(2)的大电流密度下,放-充电平台维持在2.60 V和4.40 V,且能稳定工作超1480 h。

Co掺杂诱导Co_(x)P-Ni_(2)P双金属位点与酸协同作用实现高效加氢脱氧

高效加氢脱氧催化剂的开发是生物油提质升级的关键。以介孔SiO_(2)为载体,在Ni_(2)P活性相基础上,通过Co掺杂制备了Co_(x)P-Ni_(2)P双金属位点与酸性位点并存的Co_(x)P-Ni_(2)P/SiO_(2)-y催化剂(y为初始P/(Ni+Co)物质的量比),采用XRD、BET、XPS、H_(2)-TPR、NH3-TPD、Py-FTIR和TEM技术表征了催化剂的结构和化学性质,并以间甲酚为模型化合物,考察了Co掺杂以及P/M物质的量比对Ni2P/SiO_(2)催化剂加氢脱氧性能的影响。结果表明,Co的掺杂不仅新增了活性位点Co_(x)P,还优化了Ni_(2)P的电子结构,进而提高了催化剂的加氢脱氧(HDO)活性。在Co_(x)P-Ni_(2)P/SiO_(2)-y催化剂中,P/M物质的量比为0.5的Co_(x)P-Ni_(2)P/SiO_(2)-0.5催化性能最好,在275℃,2 MPa,1 h的反应条件下,间甲酚转化率达到98.7%,对脱氧产物甲基环己烷(MCH)的选择性达到95.6%,且Co_(x)P-Ni_(2)P/SiO_(2)-y催化剂上的HDO反应过程以先加氢后脱氧(HYD)路径为主。

La-Cu/ZnO/ZrO_(2)催化剂上CO_(2)加氢合成甲醇性能研究

采用共沉淀法制备了不同含量La掺杂的Cu/ZnO/ZrO_(2)催化剂,并对其进行了关于CO_(2)加氢合成甲醇的实验研究。采用XRD、N_(2)物理吸附、N_(2)O化学吸附、XPS、H_(2)-TPR、CO_(2)-TPD等技术考察了La对于Cu/ZnO/ZrO_(2)催化剂的优势,并对La不同含量的影响进行了研究。详细讨论了不同掺杂量(0%~10%)La的加入对Cu平均粒径、聚集状态和元素间相互作用的影响。实验表明,掺杂的La后,Cu/ZnO/ZrO_(2)催化剂的比表面积和分散度显著提高,碱性位点的数量显著增加与未经改性的催化剂相比具有明显的甲醇选择性优势。La的掺杂促进了Cu-ZnO之间相互作用,提升了催化性能。适宜的La含量有利于Cu/ZnO/ZrO_(2)催化剂的催化性能,当La含量为5%时,在240℃、3 MPa的条件下CH_(3)OH的时空产率最高达到了0.35(g(MeOH)/g(cat)·h)。

金属负载量对CuO/NiO-CeO_(2)催化CO-Prox性能的影响

为深度去除富氢气中的CO,制备CO-Prox催化性能较好的催化剂是目前的研究热点。采用分步浸渍法制备了CuO/NiO-CeO_(2)催化剂,通过XRD、BET、H_(2)-TPR、HR-TEM等手段对催化剂进行表征,探究了金属Cu+Ni的负载量(金属负载量)对催化剂结构、还原性能及其CO-Prox性能的影响。结果表明,CuO/NiO-CeO_(2)催化剂中均形成了Cu/Ni-O-Ce固溶体;催化活性主要与高度分散在载体表面的Cu物种和固溶体的浓度有关;当金属负载量为8%时,高度分散在载体表面的Cu物种和固溶体的浓度较高,催化剂表现出较好的催化活性;在CO/H_(2)/CO_(2)/O_(2)/Ar气氛下、反应温度为130℃、氧过量系数为1.2、质量空速为20266 mL/(g·h)的条件下,CO转化率为95.9%,CO氧化选择性为86.3%。

Lu-Eu共掺杂Ga_(2)O_(3)的光电性质的第一性原理计算

宽禁带半导体β-Ga_(2)O_(3)因为具有优良的物理化学性能而成为研究热点.本文基于DFT(Density Functional Theory)的第一性原理方法,先采用PBE(Perdew-Burke-Ernzerhof)中的GGA(Generalized Gradient Approximation)和GGA+U(Generalized Gradient Approximation-Hubbard U)的方法计算了本征β-Ga_(2)O_(3),Lu掺杂浓度为12.5%的β-Ga_(2)O_(3)及Lu-Eu共掺杂浓度为25%的β-Ga_(2)O_(3)结构的晶格常数、能带结构和体系总能量.发现采用GGA+U的方法计算的带隙值更接近实验值,于是采用GGA+U的方法计算了本征β-Ga_(2)O_(3),Lu掺杂的β-Ga_(2)O_(3)以及Lu-Eu共掺杂的β-Ga_(2)O_(3)结构的能态总密度、介电函数、吸收谱以及反射率等.由计算结果得知β-Ga_(2)O_(3)的带隙为4.24 eV,Lu掺杂浓度为12.5%的β-Ga_(2)O_(3)的带隙为2.23 eV,Lu-Eu共掺杂浓度为25%的β-Ga_(2)O_(3)的带隙为0.9 eV,均为直接带隙半导体,掺杂并未改变β-Ga_(2)O_(3)的带隙方式.光学性质计算结果表明在低能区掺杂浓度为12.5%的Lu和Lu-Eu共掺杂浓度为25%的β-Ga_(2)O_(3)的吸收系数和反射率均强于本征β-Ga_(2)O_(3),Lu-Eu掺杂β-Ga_(2)O_(3)的吸收系数和反射率又略强于Lu掺杂β-Ga_(2)O_(3),表明Lu-Eu掺杂β-Ga_(2)O_(3)的材料有望应用于制备红外光电子器件.