高效CO_2还原至CO催化剂:核/壳结构Cu/SnO_2纳米粒子

2016年我国的CO2排放己达100亿吨／年左右，约占全球的30％，除了减少化石能源的使用和降低碳排放之外，如何有效地将过量排放的CO2还原或转化，实现“碳中性”（carbon neutrality）的生态平衡是人类亟需解决的问题。

炭载Ir-Co催化剂的制备及其对氨氧化的电催化性能

通过液相化学还原法制备了炭载Ir-Co(Ir-Co/C)催化剂。X射线衍射测试表明,Co原子进入了金属Ir的晶格中,形成了Ir-Co合金,并导致了Ir晶格收缩。透射电子显微镜观察表明,Ir-Co纳米颗粒均匀分散在炭载体表面,没有出现Ir/C催化剂中金属Ir严重团聚的现象。电化学测试表明,与炭载Ir(Ir/C)催化剂相比,NH3在Ir-Co/C催化剂电极上氧化的起始电位负移,峰电流密度增大,增加了检测灵敏度和降低了检出限,表明Ir-Co/C催化剂对NH3氧化的电催化性能明显优于Ir/C催化剂。Ir-Co/C催化剂在电化学氨气传感器中有良好的应用前景。

合成气制低碳醇Cu-Co催化剂研究进展

对低碳醇合成催化剂尤其是目前研究较为集中的Cu-Co催化剂进行了综述评价,系统总结了Cu-Co催化剂的主催化剂、助催化剂和载体3个方面的研究进展,并指出了该催化剂存在的主要问题和今后研究的重点。

载体对Cu-Co催化剂催化CO_2加氢合成乙酸反应的影响

采用等体积浸渍法制备了以TiO2、Al2O3、SiO2为载体的Cu-Co基双金属催化剂,在固定床反应器上,考察了其催化CO2加氢合成乙酸的性能,并用X射线衍射、NH3-TPD、H2-TPR等对催化剂进行了表征。结果表明,以TiO2为载体的Cu-Co基催化剂有最好的催化活性和选择性,乙酸生成速率可达16.41 mg/(gcat.h),选择性为81.3%。研究认为,催化剂表面适量的中强酸性、金属良好的分散性以及CuCo2O4的生成是影响催化性能的关键因素。

老化时间对Cu-Co合成低碳醇催化剂性能的影响

以并流共沉淀法制备Cu-Co催化剂,通过XRD、XPS、TPR和BET方法测定老化时间对催化剂前驱体和催化剂物性参数的影响,采用加压固定床流动反应器测定催化剂的合成低碳醇反应活性。结果表明,Cu-Co催化剂前驱体中主要存在Cu2CO3(OH)2、β-Co(OH)2和CoOOH等物相,还原过程中,CuO和CoO之间存在相互作用。低碳醇的分布表明,增强活性金属间的协同作用有利于低碳醇的生成。所有催化剂的C2+OH含量占总醇含量的比例大于65%,而烃类含量占总产物的比例小于10%。

高能球磨纳米Co系催化剂粉末的微观应力

用X-ray法研究了高能球磨制备Co-La2O3和Co-CeO2催化剂纳米粉末过程中Co粉的微观应力与球磨时间的关系,发现两种不同晶型的稀土氧化物对Co粉微观应力的影响不尽相同,掺La2O3的粉末球磨到15h之内时,Co粉的微观应力随球磨时间的增加而增加,但在15-55h这段范围,微观应力随球磨时间的延长而增加的趋势变缓。掺CeO2的Co粉的微观应力在研究时间范围内随球磨时间的增加几乎呈线性增加。

直接甲醇燃料电池用抗CO电催化剂研究进展

直接甲醇燃料电池采用甲醇为燃料,甲醇氧化所产生的毒性中间体CO会导致直接甲醇燃料电池阳极产生较高的过电位,这是影响其性能的主要原因,使用抗CO催化剂是解决该问题的根本方法.从单组分、二组分和多组分电催化剂以及非贵金属催化剂等方面,详细综述了近年来直接甲醇燃料电池用阳极电催化剂在制备方法、电催化活性和抗CO中毒等方面的研究进展.结果表明,不同的合金组成和催化剂载体以及工作温度对阳极催化剂的催化活性有着直接的影响.

Fe、Co系烯烃聚合催化剂

Fe、Co系单活性中心催化剂是聚烯烃催化剂的最新进展。由于其具有优良的催化性能而迅速发展成为聚烯烃催化剂的一个全新的研究开发领域。今后,对该类催化剂的研究除了新型催化剂的合成及其聚合性能研究外,一个非常大的应用前景是α—烯烃和线型低密度聚乙烯的工业化生产,这可以结束长期以来我国很多α—烯烃品种依赖进口和线型低密度聚乙烯产品种类短缺的局面。同时,Fe、Co系催化剂也为丙烯聚合开辟了新的研究途径。

旋涂分布催化剂制备直立单壁碳纳米管

采用聚乙二醇和铁盐、钴盐的乙醇溶液,通过旋涂法在硅基底表面分散得到制备单壁碳纳米管的催化剂颗粒,并用水汽辅助化学气相沉积法制备了直立生长的单壁碳纳米管。考察了不同旋涂速度、聚合物用量和Fe/Co用量对基底表面催化剂分布的影响,用SEM、Raman光谱对相应催化剂分布条件下生长的碳纳米管进行了表征。结果表明,旋涂的转速高时形成的催化剂颗粒分布均匀、粒径小,有利于单壁碳纳米管的生长,而较高Fe、Co和聚乙二醇(PEG)用量能使催化剂密集分布,有利于碳纳米管的直立生长;在7 000 r/min成膜时,质量分数为1.25%的PEG和质量分数均为0.05%的Fe和Co,是单壁碳纳米管直立生长的适宜催化剂条件。

活性炭对Co/AC催化剂氨合性能的影响

以活性炭为载体,采用超声-浸渍法制备了Ba-Co/AC催化剂,并评价了催化剂的合成氨活性。结果表明,H2高温还原后的活性炭,未出现石墨化迹象,再经硝酸-氨水改性后,其比表面积和孔容有较大提高,金属Co晶粒分散性良好。与原始活性炭相比,以此为载体制备的催化剂,其活性可提高15%。此外,金属Co呈面心立方结构,助剂以BaO和Ba0化学形态存在于催化剂表面,助剂Ba可能兼具电子助剂与结构助剂的协同效应。

污泥基载体负载Co基催化剂催化NaBH_4水解制氢反应性能研究

污水处理厂的污泥经NaOH溶液浸泡去除灰分开孔后用作载体,通过多步浸渍–还原法负载Co制得Co基催化剂。采用XRD、SEM和N2吸附测试对该催化剂进行表征分析,结果表明:Co成功负载到了污泥基载体上,催化剂表面孔结构发达,具有较大比表面积和分布较均一的孔径。今系统性考察了催化剂用量、反应温度和循环次数对污泥基催化剂催化性能的影响;实验证明该催化剂稳定性及活性均较高,在循环使用9次后,催化产氢产率仅由179.2mL min-1 g-1催化剂下降至106.7 mL min-1 g-1催化剂。催化剂催化产氢反应的活化能为55.12 kJ mol-1。污泥来源广泛,以其为载体制备产氢催化剂可应用于便携式氢燃料电池领域,具有很好的环境、社会和经济效益。

钴催化糠醛还原胺化反应合成糠胺

以聚N-乙烯基咪唑、六水硝酸钴和钛酸四丁酯为原料,通过高温H2还原,制备非贵金属钴基催化剂Co/NC-TiO_(2)-800。采用X射线衍射(XRD)、比表面积(BET)和孔径分析、红外光谱分析(FT-IR)、透射电子显微镜(TEM)和扫描电子显微镜(SEM)等方法对样品进行了测试和表征。以糠醛还原胺化作为模型反应,测试了Co/NC-TiO_(2)-800的热催化活性,并探讨了反应路径。结果表明:以水合肼为氮源、H2为氢源,在温度100℃、H_(2)压力2.0 MPa、反应时间18 h的反应条件下糠胺收率达到99%;Co/NC-TiO_(2)-800在循环回收6次后仍具有较强的催化活性。

负载于有序介孔氮掺杂碳载体上的单原子Co催化剂催化N-杂环的可逆加脱氢

N-杂环的催化脱氢和转移氢化(或氢化)是有机转化的必要和重要的过程.从有机储氢体系来讲,由于降低了反应的吸热性,使得N-杂环的脱氢比环烷烃脱氢更为可行.另外,N-杂环的无受体脱氢释放H2,提供了一个高效地制备N-杂环化合物(如吲哚和喹啉等)的路径.目前虽然己开发出一些均相和非均相金属催化剂,但这些催化剂大多数仅仅可以进行转移氢化或氢化反应,或仅能催化相反的脱氢反应,并且,这些催化剂主要是均相贵金属催化剂,可以同时进行N-杂环的脱氢和N-杂环的转移氢化(或氢化1的催化剂是非常罕见的.清华大学化学系李亚栋院士、王定胜教授团队通过模板辅助法合成了一例有序介孔氮掺杂碳负载的单原子钴催化剂,然后利用该催化剂实现了N-杂环的可逆加脱氢反应.

用于肉桂醛加氢制肉桂醇的猝冷骨架钴基催化剂及其制备方法

该发明为一种用于肉桂醛选择加氢制肉桂醇的新型猝冷骨架钴基催化剂及其制备方法。该催化剂由Co、Al和金属添加剂M组成，其中，Co为该催化剂的活性组分。该催化剂的制备方法为：先采用单辊法使熔融的合金以10^6K／s以上的速率冷却得到猝冷Co—Al合金；然后通过碱抽提猝冷Co—Al合金，除去合金中的Al，得到猝冷骨架Co催化剂；最后将制备好的猝冷骨架Co催化剂浸泡在含M元素的溶液中，得到修饰的猝冷骨架Co—M催化剂。

一种磷钼酸盐修饰的猝冷骨架钴催化剂及其制备方法

本发明属于化工技术领域，具体为一种用于肉桂醛选择加氢制肉桂醇的磷钼酸盐修饰的新型猝冷骨架钴催化剂及其制备方法。该催化剂由钴Co、铝Al和磷钼酸盐MPMoO组成。其中，钴为该催化剂的活性组分。该催化剂的制备方法为：先采用猝冷法制备Co—Al合金；然后通过碱抽提猝冷Co—Al合金，除去合金中的Al，得到猝冷骨架Co催化剂；

中国科大钴基催化剂在二氧化碳加氢反应中的活性物相研究获进展

近日，中国科学技术大学研究钴（Co）基催化剂在CO2加氢反应中的活性物相。研究人员将N原子引入到Co催化剂中构筑出Co4N催化剂，并通过原位机理研究发现，Co4NH。是该催化过程中真正的活性物相。

富氧条件下NO_x的选择催化还原:载体与活性组分的影响

考察了不同载体 ,如微孔沸石 P、ZSM- 5和 Beta,中孔材料 MCM- 41以及 γ- Al2 O3 等负载Co催化剂在富氧条件下对丙烷选择性催化 NOx 还原的活性 .用 N2 吸附等温线、程序升温还原( TPR)及 X光光电子能谱 ( XPS)等方法表征了载体的孔结构和 Co的化学态并与反应活性关联 .结果表明 :载体的结构和孔道以及 Co组分的化学态决定了 NOx 选择催化还原活性 ,催化剂对 NOx催化转化活性次序如下 :Co/Beta>Co/ZSM- 5 Co/P≌ Co/γ- Al2 O3 >Co/MCM- 41 ,适宜的孔径以及保持 Co组分在孔道内为 Co2 + 结构是

水泥窑尾烟气CO治理技术路径的研究探讨

CO作为工业生产中的主要污染物之一,具有较大的环境危害。水泥生产工艺中CO主要通过窑尾烟囱排出。水泥行业推广使用的替代燃料技术、低氮燃烧技术等,对CO排放的控制逐步要求严格。分析当前CO治理的可行技术,结合当前水泥窑尾环保治理工艺,选定采用CO催化剂作为水泥窑尾烟气CO治理技术路径。CO催化剂可同已建设的SCR脱硝技术形成友好嫁接,通过适当改造实现CO催化反应的扩容。高效、低成本、适用工况条件的CO催化剂研发进程是影响后续产业化推广应用的关键。

纳米Fe/Co催化降解土霉素效果及影响因素研究

为探究液相还原法制备的纳米Fe/Co催化剂的类芬顿催化效果,以单因素分析法研究了pH、OTC(土霉素)初始质量浓度、H2O2摩尔浓度和催化剂用量对纳米Fe/Co催化剂催化性能的影响,并通过SEM(扫描电子显微镜)和BET(比表面积测试仪)对纳米Fe/Co催化剂进行表征,进一步研究了纳米Fe/Co催化剂对OTC模拟废水的催化降解效果.结果表明:①纳米Fe/Co催化剂可以有效地改善催化体系的pH使用范围,在pH为3.0~11.0范围内,纳米Fe/Co催化剂对浓度为100 mg/L OTC的去除率(94.0%)高于纳米Fe催化剂(85.0%);低浓度OTC有利于提高污染物的去除率,而高浓度的OTC有利于提高反应速率;H2O2摩尔浓度为200 mmol/L时,纳米Fe/Co催化剂对OTC的去除率最高(93.8%);纳米Fe/Co催化剂用量为6 g/L时,其对OTC的去除率最高(92.8%).②纳米Fe/Co催化剂粒径为20~30 nm,比表面积较高,为121.3 m^2/g.③纳米Fe/Co催化剂在重复利用13次后OTC去除率仍在50.0%以上,其重复利用性能良好.研究显示,纳米Fe/Co催化剂对OTC废水具有较好的催化性能、重复利用性能以及较宽的pH使用范围,可为含抗生素废水处理提供理论支撑.

催化空气氧化环己烯制环己烯酮

由传统的浸渍法制备Al_2O_3担载的Co催化剂,以空气做氧源,催化氧化环己烯制环己烯酮。探讨了催化剂Co/Al_2O_3中Co含量、时间、温度等因素对该反应的影响。结果表明,以DMF做溶剂,用Co含量为7%的该催化剂在333 K反应6 h,可以得到转化率为34.3 mol%的环己烯和选择性为73.0%的环己烯酮,烯丙位氧化产物的总选择性可达到96.9%。