Pt/CeO_2/SBA-15催化剂上Pt-CeO_2接触界面的相互作用

通过沉积沉淀法(Deposition precipitation,DP)将CeO2纳米粒子高度分散在SBA-15分子筛上,进一步采用浸渍法负载Pt后制备了Pt/CeO2/SBA-DP催化剂.紫外-可见漫反射光谱分析表明,在Pt/CeO2/SBA-DP催化剂上可以形成更多的Pt-CeO2接触界面,有利于从CeO2到Pt的电子转移过程.CO程序升温还原(CO-TPR)测试证实,Pt/CeO/SBA-DP催化剂上CeO表面氧物种具有较高的还原能力.

CuO/ZrO_2催化水煤气变换反应制氢:ZrO_2载体焙烧温度的影响

以经不同温度(120、250、350、450℃)焙烧处理的ZrO_2为载体,采用沉积-沉淀法制备了系列CuO/ZrO_2催化剂;考察了富氢气氛下催化剂的水煤气变换反应(WGS)催化性能。结果表明,CuO/ZrO_2催化剂的催化活性随ZrO_2载体焙烧温度的升高呈现先升高后降低的"火山型"变化趋势,在焙烧温度为250℃时取得最高值。采用X射线粉末衍射、N_2物理吸附-脱附、N_2O滴定、H_2程序升温还原和CO程序升温还原及质谱跟踪等技术研究了系列ZrO_2载体及CuO/ZrO_2催化剂的结构和还原性能。结果表明,随着ZrO_2焙烧温度的升高,一方面,CuO/ZrO_2催化剂的Cu分散度逐渐降低,与ZrO_2具有强相互作用的高分散活性Cu-[O]-Zr物种("[]"表示ZrO_2表面氧空位)逐渐减少;另一方面,Cu-[O]-Zr物种的还原能力逐渐增强,并诱导催化剂活性表面羟基的还原能力也相应增强(CO为还原剂),即降低了催化剂对WGS反应的起活温度。两方面的综合作用使得ZrO_2载体焙烧温度为250℃(中等温度)时,CuO/ZrO_2催化剂的WGS催化活性最高。