燃煤电厂新型Fe/ZSM-5基CO-SCR催化剂性能

在实现碳中和目标的关键时期,燃煤电厂经常面临低负荷运行带来的烟气中CO污染问题,这对CO与NO_(x)协同脱除技术提出了新的挑战。以低温浸渍法制备的Fe/ZSM-5(x)系列催化剂为研究对象,通过改变催化剂中的硅铝比(Si/Al质量比),研究其对CO选择性催化还原(CO-SCR)活性的影响。所制备的催化剂Fe/ZSM-5(x)(x=25、46、70、81)经过X射线衍射(XRD)、比表面积和孔径分析(BET)、H_(2)温度程序还原(H_(2)-TPR)、NO温度程序脱附(NO-TPD)和NH3温度程序脱附(NH3-TPD)等多种表征手段的分析。研究结果揭示了Fe/ZSM-5(70)因较大的比表面积、出色的氧化还原性能及NO优异吸脱附特性,600℃时NO转化率达76.6%,具有优异的CO-SCR脱硝性能。研究结果对于理解硅铝比对Fe/ZSM-5系列催化剂活性的影响具有重要意义,为提高燃煤电厂在低负荷条件下的污染物脱除效率提供科学依据。

CuCe/2D-VMT成型催化剂CO-SCR脱硝性能研究

采用共沉淀法和涂敷法制备了CuCe/2D-VMT成型催化剂,通过X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、透射电子显微镜(TEM)、氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)和X射线光电子能谱(XPS)等表征方法对催化剂的理化性质进行了表征,并在中试脱硝装置中用真实烟气评价了其CO选择性催化还原(CO-SCR)脱硝活性。结果表明:制备过程中实现了铜铈均匀掺杂,蛭石提供了更多氧空位,更优的分散性和氧化还原性能提升了催化剂的脱硝活性。在真实烟气中,125℃时NO转化率达57%;260h的长期测试中,催化剂NO转化率没有明显下降,维持在55%左右,表明催化剂能够用于实际工程中。

Pt NPs增强ZnO@ZnS核-壳异质纳米棒光催化产氢性能研究

采用原位光沉积方法将铂纳米颗粒(Pt NPs)负载在核-壳异质纳米棒ZnO@ZnS表面,制备出ZnO@ZnS/Pt复合光催化剂。调控Pt NPs在ZnO@ZnS表面的负载量,探究了不同质量的Pt NPs对光催化产氢气性能的影响。结果表明,当贵金属Pt的负载量为2%(ZnO@ZnS/Pt-2)时,复合光催化产H_(2)性能最好,产氢速率为4.52 mmol/(g·h),是ZnO@ZnS的1.8倍,催化剂表现出优异的催化稳定性。在此复合材料中,贵金属Pt纳米颗粒作为助催化剂,Pt对H~+具有较低的吸附能,优先吸附H~+,光生电子转移到Pt纳米粒子表面,H^(+)在其表面得到光生电子,被还原为氢气,成功地抑制了光生电子和空穴的复合,有效地提升了催化剂的催化性能。

活性碳负载纳米金属氧化物对AP热分解的催化性能

采用水热法制备了两种纳米金属氧化物(纳米CuO和纳米Fe_(2)O_(3)颗粒),将纳米CuO和纳米Fe_(2)O_(3)负载在活性碳上,制备成CuO@C、Fe_(2)O_(3)@C复合材料,并将其作为催化剂与高氯酸铵(AP)混合制备成混合物样品AP/CuO、AP/CuO@C、AP/Fe_(2)O_(3)、AP/Fe_(2)O_(3)@C;通过扫描电子显微镜(SEM)、差示扫描量热仪(DSC)、热重-微分热重分析(TG-DTG)和热重-红外光谱(TG-FTIR)联用等技术研究了4种催化剂对AP热分解的催化机理及分解动力学特性。结果表明,4种催化剂均将AP的两步分解反应催化为单放热峰,在5 K/min升温速率下,AP的分解峰温较纯AP分别提前90.1、73.4、65.4和69℃;AP/CuO@C分解主要气相产物有HCl、CO_(2)、N_(2)O、HNO_(3)和NO_(2),其中NO_(2)含量最高;AP/Fe_(2)O_(3)@C分解主要气相产物中CO_(2)含量显著提升,NO_(2)含量稍有降低。

Pt/COF-LZU1花状催化剂的制备及其对染料的催化性能

为了净化染料废水,采用简单的室温合成法和原位还原法相结合,制备了具有高活性和高稳定性的Pt/COF-LZU1花状催化剂,对催化剂的形貌和化学结构进行表征,并以亚甲基蓝(MB)为模型污染物研究了催化剂的催化降解性能。结果表明:该方法操作简便,可通过调控冰醋酸(HAc)浓度可以控制COF的形貌和尺寸。当HAc浓度为17.5 mol/L时,可以制备出形态良好、尺寸均匀的花状COF-LZU1载体,并且能够均匀负载铂纳米粒子;在中性条件下,Pt/COF-LZU1花状催化剂在150 min内对MB的脱色率达到90.05%,总有机碳(TOC)去除率为89.93%,速率常数为0.01585 min^(-1);此外,催化剂具有良好的稳定性和可重用性,在5个反应循环中表现出稳定的催化效率,在环境修复等领域具有应用潜力。

ZSM-5分子筛形貌对苯-乙醇烷基化催化性能的调控作用

采用水热法制备了环状、薄片、类球状聚集体和小晶粒4种不同形貌和尺寸的纳米ZSM-5分子筛,用XRD、SEM、BET、MAS-NMR和NH3-TPD对所合成分子筛进行了表征,并考察分子筛形貌对苯和乙醇烷基化性能的影响.实验结果表明:在相近的硅铝比下,不同形貌的分子筛具有相似的弱酸峰强度,短b轴和中空结构的存在会降低分子筛的强酸峰强度,分子筛的强酸峰强度直接影响烷基化性能;分子筛颗粒形貌对催化烷基化性能有较大影响,4种形貌分子筛催化苯和乙醇烷基化性能优劣顺序为:薄片ZSM-5>环状ZSM-5>类球状团聚体ZSM-5>小晶粒ZSM-5.其中,具有薄片结构的H-ZSM-5分子筛在烷基化反应过程中表现出相对较好的催化性能.综合对比结果表明:较低的强酸强度、较大的比表面积和孔容、较多的直形孔道占比下,分子筛的烷基化性能较好,产物乙苯的选择性越高.

石墨相氮化碳改性材料的光催化性能测试与结构表征

通过一步法制备铂改性石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4)/Pt)复合材料,通过X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电镜(SEM)、紫外可见漫反射光谱(UV-vis)对g-C_(3)N_(4)和g-C_(3)N_(4)/Pt的晶体结构、化学结构、形貌进行表征分析,并在室温、常压条件下开展改性材料对气态甲醛的光催化降解性能测试,结果表明:在可见光下,g-C_(3)N_(4)/Pt对甲醛的降解效率达到57.9%,相比于未改性的g-C_(3)N_(4)光降解甲醛性能提高了12倍。

氧化亚铜改性四针状氧化锌晶须表面及其光催化性能研究

本文采用简便的液相还原法以乙二醇(EG)为还原剂,聚乙烯吡咯烷酮(PVP)为表面活性剂,制备了Cu_(2)O/T-ZnOw复合半导体催化剂样品,对样品的物相、微观形貌、禁带宽度、光致发光性能、光催化性能,以及可回收利用性能进行了详细研究。结果表明:随着PVP添加量的增加,四针状氧化锌晶须(T-ZnOw)表面沉积的Cu_(2)O由立方体形逐渐向球形转变;T-ZnOw表面沉积Cu_(2)O后可使半导体催化剂的禁带宽度(Eg)变窄,且能有效减少光生电子和空穴对的复合,使其光催化活性得到明显改善,紫外光照100 min时复合半导体催化剂对甲基橙(MO)溶液的降解率均提高到90%以上;复合催化剂中Cu_(2)O形貌不同其光催化活性有所差异,同等条件下,立方体形Cu_(2)O/T-ZnOw复合催化剂比球形Cu_(2)O/T-ZnOw表现出更好的光催化活性;同时复合催化剂样品展现出良好的可回收利用性能,经过六个周期的回收循环光催化降解试验后,样品对MO溶液的降解率仍能保持在80%以上。

β-In_(2)Se_(3)的溶剂热合成及其光催化性能研究

β-In_(2)Se_(3)由于良好的迁移率和优异的光响应而被广泛应用于各个领域。然而,由于In_(2)Se_(3)有多种复杂的晶体结构和铟易水解,导致溶液法难以制备出层状β-In_(2)Se_(3)。采用氯化铟、硒粉和乙二胺为原料,通过溶剂热法制备了β-In_(2)Se_(3)粉体。利用拉曼光谱仪、傅里叶红外光谱仪、热重分析仪、扫描电子显微镜和荧光分光光度计等仪器对粉体的结构、形貌和光学性能进行了表征。以甲基橙溶液为降解物,研究了粉体的光催化性能。结果表明,所制备的粉体主要成分为β-In_(2)Se_(3),呈片层状结构;粉体在紫外光区和可见光区具有较好的吸光度,光学带隙约为2.01 eV,具有很好的荧光特性;β-In_(2)Se_(3)对甲基橙具有光催化性能,经过5 h的紫外线照射,对甲基橙的降解率可达到81%。该结果拓展了β-In_(2)Se_(3)在降解有机物污染物方面的应用。

纳米线状α-MnO_(2)电极材料的制备及电催化性能的研究

以KMnO_(4)和MnCl_(2)·4H_(2)O为原料通过水热法制备出二氧化锰电极材料,利用SEM、XRD观察材料的微观形貌并确定其晶型,通过放电测试和电化学测试研究二氧化锰作为电极材料的ORR电催化性能。研究结果表明,水热反应温度为180℃、KMnO_(4)∶MnCl_(2)·4H_(2)O摩尔比为2.5∶1时,能够制得均匀纳米线状的α-MnO_(2),其作为催化剂制备的空气阴极在极化电压为1.0 V时极化电流密度最大,达到76.15 mA/cm^(2),并且具有最小的阻抗,说明氧还原反应阻力最小,在10,20,30,40 mA/cm^(2)电流密度下放电电压分别为1.64,1.49,1.36和1.23 V,放电性能相较于5%铂碳催化剂提升10%左右。

冷却工艺、填充溶剂对钙钛氧化物的微观形貌及光催化性能的影响

以钛酸正丁酯和无水氯化钙为原料,采用水热法制备了不同显微形貌的钙钛氧化物粉体。研究了冷却工艺与填充剂种类对钙钛氧化相结构、显微形貌和光催化特性的影响。结果表明:当无外加填充溶剂引入,采用不同冷却工艺均可获得具有片状结构的CaTi_(2)O_(4)(OH)_(2)纯相;当分别引入20 mL乙醇或水作为填充溶剂时,制备的粉体相结构和微观形貌在不同的冷却工艺下存在较大差异,粉体的相结构和微观形貌经历了从无定型相的针网状形貌过渡到由纳米纤维聚积夹杂少量块状CaTiO_(3)物相组成的形貌,以及完全由具有片状结构的CaTi_(2)O_(4)(OH)_(2)物相过渡到具有片状结构的CaTi_(2)O_(4)(OH)_(2)以及少量方块状CaTiO_(3)组成的物相。光催化性能显示,引入20 mL乙醇作为填充溶剂,采用缓冷工艺制备的粉体在紫外可见光3 h下对罗丹明B的光催化效率最佳。

Au@α-Fe_(2)O_(3)纳米棒的制备及光催化性能

本工作通过水热法与磁控溅射法结合成功构建了表面均匀沉积纳米Au粒子的α-Fe_(2)O_(3)(Au@α-Fe_(2)O_(3))纳米棒,纳米Au粒子的负载量和形态分别由磁控溅射时间和热处理温度调控。在沉积5.1%的纳米Au粒子后,因纳米Au的表面等离子体共振(SPR)效应,Au@α-Fe_(2)O_(3)纳米棒在550 nm处出现了一个新的吸收峰,其带隙由2.20 eV变窄至1.95 eV。Au@α-Fe_(2)O_(3)纳米棒的荧光强度和电化学阻抗显著降低,光电流从0.27μA·cm^(-2)增大至0.45μA·cm^(-2)。纳米Au粒子既拓宽了Au@α-Fe_(2)O_(3)纳米棒的可见光吸收性能,又抑制了电子-空穴对的复合。与α-Fe_(2)O_(3)纳米棒相比,Au@α-Fe_(2)O_(3)纳米棒的光催化性能变得更加稳定,Au@α-Fe_(2)O_(3)纳米棒的光催化效率提高约一倍。

复合光催化剂的制备及其光催化性能研究

利用静电纺丝技术、溶剂热合成技术、高温焙烧技术、气相沉积法等制备方法,对复合催化材料TiO_(2)/g-C_(3)N_(4)进行合成制备,进而研究不同的实验条件对催化剂性能的影响,用以比较不同合成方式制成的复合催化剂对有机污染物的降解能力。

高硅ZSM-5沸石孔道和酸性的协同调控及其催化甲醇制丙烯反应性能

通过碱处理结合铬改性策略实现了对高硅ZSM-5沸石孔道和酸性的协同调控,制备出了一种具有适宜酸性的高硅多级孔沸石催化剂。在碱处理的过程中,通过精细调节合成凝胶组成,在沸石晶体中引入的丰富共生界面,诱导了介孔的形成,从而打破了沸石硅铝比对常规碱处理法的限制。在铬改性的过程中,独特的多级孔结构促进了铬在催化剂中的分散,从而实现了对酸性的深度改性。在甲醇制丙烯催化反应中,制备的催化剂表现出了极佳的催化稳定性以及很高的丙烯和总低碳烯烃选择性。

BiOX基复合材料的制备及光催化性能研究

BiOI作为BiOX材料中的一种,具有带隙窄、对可见光吸收强的优点。以TiO_(2)为原料,采用溶剂热法制备了TiO_(2)-BiOI复合材料,通过XRD、SEM、TEM、UV-Vis、PL及光催化降解等手段对复合材料进行了表征,探究了TiO_(2)不同复合比对复合材料结构和光催化性能的影响。结果表明,球状颗粒的TiO_(2)分布在BiOI的片层之间,二者复合后提高了复合材料在可见光区域的光响应能力,减小了带隙宽度。发射光谱表明,TiO_(2)-BiOI复合材料在467 nm处出现了本征发射峰,发射峰强度随TiO_(2)质量分数的增加先降低后轻微增大,TiO_(2)-BiOI-30%的PL强度最低。以甲基橙溶液模拟降解废水,TiO_(2)-BiOI复合材料对甲基橙的光催化降解率随TiO_(2)质量分数的增大表现出先增大后降低的趋势,TiO_(2)-BiOI-30%在180 min时对甲基橙的降解率最高为99.57%,较纯BiOI提高了100.62%,重复使用5次后降解率依旧高达97.02%,具有优异的重复使用性能。

以创新型人才培养为导向的探究型综合化学实验设计——以“空心CuS微米球的合成及光催化性能研究”为例

化学学科的科技创新是支撑我国建设科技强国的重要力量,因此亟需培养高质量化学类创新型人才以服务国家战略需求。化学前沿领域的新成果、新方法、新技术不断涌现,将前沿科研成果合理地融入到综合化学实验教学中,能够深化教学内容,促进学生学术创新、质疑思辨和团队协作等能力的提升。通过以空心CuS微米球的合成及光催化性能研究为例,探究了如何以创新型人才培养为导向对探究型综合化学实验进行设计,以有效发挥综合化学实验课程培养创新型科学研究人才的功效。

共沉淀法和浸渍法制备的HoCeMn/TiO_(2)催化剂的脱硝性能

采用浸渍法和共沉淀法制备了HoCeMn/TiO_(2)脱硝催化剂并对其结构和性能进行了表征。结果表明共沉淀法增强了活性组分和载体的相互作用,从而增加了HoCeMnTi-C催化剂表面Ce^(3+)、Mn^(4+)以及吸附氧的含量,使其表现出优异的低温氧化还原性能。此外,共沉淀法制备的HoCeMnTi-C具有更多的表面酸性位点及更强的表面酸性。催化剂表面酸性和氧化还原性能的提高有助于氨的吸附和活化,从而显著提高其活性。表面酸性位点的增多还抑制了H_(2)O和SO_(2)在催化剂表面的吸附,提升了催化剂的抗水抗硫性能。催化剂上的选择性催化还原(SCR)反应遵循Eley-Rideal(E-R)机制,催化剂硫中毒是源于形成的硫酸盐覆盖或破坏了催化剂活性位。

纳米MnO_(2)复合材料制备及其光催化性能的研究

相关研究主要研究了纳米MnO_(2)复合材料在光催化领域的应用。首先,通过水热法制备出了纳米MnO_(2),并对其进行了表征。接着,制备了MnO_(2)/活性炭和MnO_(2)/硅藻土两种复合材料,并对其进行了结构和性能的表征。实验结果表明,纳米MnO_(2)复合材料具有较好的全光谱响应性能和光催化效率,有望在废水处理等领域得到广泛应用。此外还深入探讨了纳米MnO_(2)复合材料的内在机制,包括光吸收与能量转化过程、电子行为和稳定性等方面。通过这些研究,可以为提高光催化效率、拓展应用领域提供重要的理论依据和技术指导。

NH_(3)SO_(3)改性稀土尾矿催化剂NH_(3)-SCR脱硝活性及SO_(2)/H_(2)O耐受性能研究

采用球磨、微波焙烧方法制备了不同质量分数NH_(3)SO_(3)改性稀土尾矿NH_(3)-SCR脱硝催化剂。通过BET、SEM-EDS、XRD、NH_(3)-TPD、H_(2)-TPR分析了催化剂脱硝活性及SO_(2)/H_(2)O耐受性能。结果表明:NH_(3)SO_(3)改性使催化剂脱硝活性得到了显著提高,10%NH_(3)SO_(3)改性催化剂在300~350℃脱硝活性可达90%左右。SO_(2)/H_(2)O共同作用可将10%NH_(3)SO_(3)改性催化剂脱硝活性提高至97%,其促进作用保持了良好的稳定性,且具有可逆性。NH_(3)SO_(3)改性稀土尾矿后,催化剂比表面积、酸性位点及强度增加,表面活性物质分散度更高,弱化了尾矿矿物晶型,提高了催化剂吸附能力和氧化还原能力,从而提高催化脱硝活性,同时具备优良的SO_(2)/H_(2)O耐受性。

a-Fe_(2)O_(3)/Ag/MnO_(2)复合催化体系的制备及光催化性能研究

本研究主要聚焦于a-Fe_(2)O_(3)/Ag/MnO_(2)复合催化体系的制备及其光催化性能的深入探究。通过湿化学法制备出a-Fe_(2)O_(3),利用浸渍法将Ag和MnO_(2)成功地引入到a-Fe_(2)O_(3)表面,构建出a-Fe_(2)O_(3)/Ag/MnO_(2)复合催化体系。对其表面形貌、结构和性质等各方面的详细分析,确认所制备的复合催化体系具有良好的结构和稳定性。在模拟阳光照射下,于a-Fe_(2)O_(3)/Ag/MnO_(2)复合催化体系展现出了卓越的光催化性能,可以有效地降解有机污染物,如甲基橙等。与单一的a-Fe_(2)O_(3),Ag或MnO_(2)相比,复合催化体系的光催化性能更为出色得益于Ag和MnO_(2)的引入,提高了a-Fe_(2)O_(3)的光生电子-空穴对的分离效率和光吸收能力,使得a-Fe_(2)O_(3)/Ag/MnO_(2)复合催化体系在红外光区域具有更强的吸收能力。以上研究成果可为无机-无机复合光催化体系的制备和性能优化提供有益的参考及应用。