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Ni/α-Al2O3上CH4/CO2重整反应动力学的研究--反应温度的影响 被引量:1
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作者 崔月华 徐恒泳 +3 位作者 葛庆杰 陈燕馨 王玉忠 李文钊 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期648-650,共3页
在活塞流式微分反应器和脉冲微型反应器中,反应温度550~750℃,分别通过连续反应和脉冲反应,考察了Ni/α-Al2O3催化剂上CH4/CO2反应的动力学行为.结果表明,在550~600℃,原料气CH4和CO2的反应级数随温度升高而增大,产物CO的反应级数随... 在活塞流式微分反应器和脉冲微型反应器中,反应温度550~750℃,分别通过连续反应和脉冲反应,考察了Ni/α-Al2O3催化剂上CH4/CO2反应的动力学行为.结果表明,在550~600℃,原料气CH4和CO2的反应级数随温度升高而增大,产物CO的反应级数随温度提高而提高,H2的反应级数随温度升高而降低.在650~750℃,原料气CH4的反应级数随温度的升高略有增加,而CO2的反应级数恒定,产物H2不再影响反应速率,产物CO反应级数随温度升高几乎恒定.并且发现以上两个温度区间的CH4/CO2反应的表观活化能有显著不同,表明Ni/α-Al2O3催化剂上CH4/CO2重整的反应历程在650℃左右发生了明显变化. 展开更多
关键词 CH4/co2重整反应 Ni/α-Al2O3 动力学 反应温度
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钙钛矿型复合氧化物La2NixCo1-xO4催化剂的合成及在CH4/CO2重整反应中的应用
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作者 赵虹 郭建军 楼辉 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期271-272,共2页
根据文献方法制备了钙钛矿型复合氧化物LaNixCo1-xO4(x=0.2,0.4,0.6,0.8).试样表征采用XRD、TPR的方法,并做了一系列CH4/CO2重整反应.实验结果表明:随着x的增加,Ni含量增加,甲烷转化率提高.
关键词 钙钛矿型复合氧化物 CH4/co2重整 溶胶凝胶法
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基于Gibbs自由能最小原理分析CO_2重整CH_4 被引量:8
3
作者 李延兵 肖睿 +1 位作者 金保升 邓中乙 《东南大学学报(自然科学版)》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第5期769-773,共5页
运用G ibbs自由能最小方法,研究了重整反应器的操作参数(温度、压力、反应气配比等)对CO2重整反应中CH4转化率和产物分布的影响,以及甲烷氧化反应与CO2重整反应间的能量耦合.研究结果表明:反应压力P不变(P=101.325 kPa),随温度升高CH4和... 运用G ibbs自由能最小方法,研究了重整反应器的操作参数(温度、压力、反应气配比等)对CO2重整反应中CH4转化率和产物分布的影响,以及甲烷氧化反应与CO2重整反应间的能量耦合.研究结果表明:反应压力P不变(P=101.325 kPa),随温度升高CH4和CO2转化率增大,在900 K左右产生的H2O(g)的量达到极大值,在1 200 K以上CH4转化率接近100%;反应温度T不变(T=973 K),随压力升高CH4和CO2转化率降低,H2O(g)的选择性略微增加;T=973 K,P=101.325 kPa,原料气中nCH4/nCO2(摩尔比)从0.65增加到2.0时,CH4转化率从85%降到45%,nH2/nCO(摩尔比)从0.77增加到0.95;反应器中加入适量O2,可以提供CO2重整反应所需的能量,同时可调节产物中CO与H2的摩尔比. 展开更多
关键词 煤基多联产 co2重整CH4 自由能最小 热力学平衡
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焙烧温度对CO_2-CH_4重整制合成气NiO/γ-Al_2O_3催化剂性能的影响 被引量:7
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作者 莫文龙 马凤云 +3 位作者 刘月娥 刘景梅 钟梅 艾沙.努拉洪 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2016年第3期234-240,共7页
采用水解–沉积法,在不同焙烧温度下制备了cat-500、cat-600、cat-700和cat-800系列Ni O/γ-Al_2O_3催化剂。XRD和H_^(2-)TPR分析表明,焙烧温度高于700℃,活性组分与载体具有强烈的金属-载体相互作用(SMSI),具体表现为活性组分前驱体以... 采用水解–沉积法,在不同焙烧温度下制备了cat-500、cat-600、cat-700和cat-800系列Ni O/γ-Al_2O_3催化剂。XRD和H_^(2-)TPR分析表明,焙烧温度高于700℃,活性组分与载体具有强烈的金属-载体相互作用(SMSI),具体表现为活性组分前驱体以尖晶石Ni Al_2O_4的形式存在。反应后催化剂的XRD、TG-DTG、TPH等表征结果表明,cat-700和cat-800试样的Ni晶粒尺寸分别为9.8和8.7 nm,小于cat-500和cat-600试样(分别为15.7和13.6 nm),分散性更好;且催化剂表面积炭为丝状碳,其不会导致催化剂失活,但大量积累会引起床层压降升高,影响催化剂的反应性能。cat-800试样110 h寿命试验表明,高温焙烧制备的Ni基催化剂活性和稳定性均较高,CO_2转化率达95%左右,失活速率仅为0.0536%/h。 展开更多
关键词 CH4/co2重整 NiO/γ-Al2O3催化剂 焙烧温度 NiAl2O4
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Ni/γ-Al_2O_3中助剂的加入对于CH_4/CO_2重整反应性能的影响 被引量:11
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作者 钱岭 阎子峰 袁安 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2001年第z1期90-92,共3页
以含量为 2 %的K、Cu、La、Mg、Ca、Ba、Mo、Ce等多种金属作为助剂分别加入Ni/γ Al2 O3 催化剂样品中 ,并对其分别用于CH4 /CO2 重整反应时的活性和积碳量进行了考察。研究结果表明 :加入助剂后的各种催化剂的活性变化不一。其中 ,以... 以含量为 2 %的K、Cu、La、Mg、Ca、Ba、Mo、Ce等多种金属作为助剂分别加入Ni/γ Al2 O3 催化剂样品中 ,并对其分别用于CH4 /CO2 重整反应时的活性和积碳量进行了考察。研究结果表明 :加入助剂后的各种催化剂的活性变化不一。其中 ,以含Ca的催化剂效果最好 ,其甲烷的转化率可由原来的 71 91%增加到 72 92 % ,其次为La。但所有加入助剂后的催化剂的抗积碳性能均有所提高 ,特别是碱金属K的添加 ,使催化剂表面积碳量降到了 0 1%。这表明添加碱金属或碱土金属助剂 ,对提高Ni/γ Al2 O3 催化剂在CH4 /CO2 展开更多
关键词 碱金属 碱土金属 助剂 NI/Γ-AL2O3催化剂 CH4/co2重整反应 积碳
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煤层气甲烷部分氧化与CO_2耦合重整制合成气 被引量:4
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作者 孙来芝 谭猗生 +3 位作者 解红娟 张清德 田数娥 韩怡卓 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第S1期407-410,共4页
采用共沉淀法制备Ni-ZrO2和Ni-Ce-ZrO2催化剂,并用BET、XRD和TPR技术对催化剂进行了表征。研究了催化剂在煤层甲烷部分氧化与CO2耦合重整制合成气反应中的催化性能;考察了反应温度和原料气组成对反应的影响。实验结果表明,Ni-Ce-ZrO2催... 采用共沉淀法制备Ni-ZrO2和Ni-Ce-ZrO2催化剂,并用BET、XRD和TPR技术对催化剂进行了表征。研究了催化剂在煤层甲烷部分氧化与CO2耦合重整制合成气反应中的催化性能;考察了反应温度和原料气组成对反应的影响。实验结果表明,Ni-Ce-ZrO2催化剂在反应温度800℃、常压、空速52200 mL.h-1.g-1、CH4/CO2/O2/N2=1/0.8/0.2/0.8的条件下,CH4转化率为92%,CO2转化率为82%,生成合成气n(H2)/n(CO)=1,在100小时试验中催化剂的稳定性良好。 展开更多
关键词 煤层甲烷 部分氧化 co2重整 合成气
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CH_4/CO_2催化重整镍基催化剂的研究进展 被引量:3
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作者 郑小刚 宋玉春 +4 位作者 李江华 王姝羡 李子黎 由耀辉 付孝锦 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2017年第3期72-75,共4页
针对改善Ni基催化剂的抗积碳性、催化活性和使用寿命等在CH_4/CO_2催化重整中的研究进行了简要总结,重点介绍了载体种类、掺杂助剂和制备方法对镍基催化剂在CH_4/CO_2催化重整中催化性能的影响,并探讨了镍基催化剂在CH_4/CO_2体系中的... 针对改善Ni基催化剂的抗积碳性、催化活性和使用寿命等在CH_4/CO_2催化重整中的研究进行了简要总结,重点介绍了载体种类、掺杂助剂和制备方法对镍基催化剂在CH_4/CO_2催化重整中催化性能的影响,并探讨了镍基催化剂在CH_4/CO_2体系中的催化机理。 展开更多
关键词 镍基催化剂 CH4/co2重整 催化性能 催化机制
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CO_2重整甲烷反应高效稳定Ni/ZrO_2催化剂的纳米结构特点 被引量:5
8
作者 李艳 王玉和 徐柏庆 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2005年第7期1325-1329,M007,共6页
分别通过在常压流动N2气中加热处理ZrO(OH)2醇凝胶和在空气中焙烧ZrO(OH)2水凝胶制备了含不同晶相组成和不同尺寸ZrO2纳米粒子的Ni/ZrO2催化剂.Ni/ZrO2催化剂上CO2重整CH4反应的活性和稳定性以及多种催化剂表征(XRD,TEM,TPR及TPD等)数... 分别通过在常压流动N2气中加热处理ZrO(OH)2醇凝胶和在空气中焙烧ZrO(OH)2水凝胶制备了含不同晶相组成和不同尺寸ZrO2纳米粒子的Ni/ZrO2催化剂.Ni/ZrO2催化剂上CO2重整CH4反应的活性和稳定性以及多种催化剂表征(XRD,TEM,TPR及TPD等)数据表明,高效稳定的Ni/ZrO2催化剂必须具有“金属/氧化物”纳米复合物的特征.ZrO2纳米粒子的晶相组成对CO2重整甲烷反应中纳米复合物型Ni/ZrO2催化剂的稳定性没有明显影响. 展开更多
关键词 NI催化剂 氧化锆 晶相组成 纳米复合物催化剂 co2重整甲烷
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一种新型结构的CO_2重整CH_4催化剂的制备与催化性能研究 被引量:10
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作者 李凝 罗来涛 《化学研究与应用》 CAS CSCD 北大核心 2006年第6期693-697,共5页
NiO/ZrO2/Al2O3 catalysts of the double dispersion were prepared by microwave and vacuum impregnation technique.The dispersion,structure and surface performance of the catalysts were studied by X-ray,XRD,FT-IR,TPR,TPD,... NiO/ZrO2/Al2O3 catalysts of the double dispersion were prepared by microwave and vacuum impregnation technique.The dispersion,structure and surface performance of the catalysts were studied by X-ray,XRD,FT-IR,TPR,TPD,BET surface area and pore distribution techniques.The activity and stability of the catalysts were investigated.The results show that the double dispersion catalyst has much higher activity for CO2 reforming of CH4.Conversion of CO2 and CH4 and selectivity of CO and H2 were above 95% and 96% at 800℃,respectively.The CO/H2 ratio was from 0.94 to 1.2 and the coke deposition was only 1.8% after 180h of the reaction. 展开更多
关键词 微波技术 co2重整CH4 双单层分散 复合载体
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添加碱性助剂对提高甲烷CO_2重整催化剂Ni/ZSM-5稳定性的影响 被引量:3
10
作者 刘志成 曹焜 +1 位作者 高焕新 杨为民 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第S1期99-101,共3页
在浸渍法合成的Ni/ZSM-5基础上,考察了添加K2O碱性助剂对甲烷CO2重整反应的影响。实验发现,添加碱性助剂可减小金属镍的颗粒大小和提高其在载体上的分散度,并有效减缓Ni/ZSM-5的失活速率。
关键词 甲烷co2重整 催化剂 沸石 碱性助剂 失活
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CH_4/CO_2等离子体重整反应的研究进展 被引量:1
11
作者 刘勇 李江华 +3 位作者 李思梦 宋玉春 由耀辉 郑小刚 《天然气化工—C1化学与化工》 CSCD 北大核心 2017年第5期120-125,共6页
CH_4/CO_2等离子体重整反应制备合成气(CO和H_2)是温室气体CH_4和CO_2资源化利用的重要途径之一,是一种取代CH_4高温重整反应的潜在技术。本文简要总结了CH_4和CO_2在等离子体体系和等离子体协同催化剂制备合成气的研究工作,并探讨等离... CH_4/CO_2等离子体重整反应制备合成气(CO和H_2)是温室气体CH_4和CO_2资源化利用的重要途径之一,是一种取代CH_4高温重整反应的潜在技术。本文简要总结了CH_4和CO_2在等离子体体系和等离子体协同催化剂制备合成气的研究工作,并探讨等离子体与催化剂对甲烷重整反应的协同作用机制。 展开更多
关键词 等离子体 CH4/co2重整反应 协同效应 合成气
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纳米Ni/MgO催化剂在CO_2重整CH_4反应中影响因素的研究 被引量:2
12
作者 宋艳玲 马长捷 《辽宁化工》 CAS 2009年第11期796-798,801,共4页
采用纳米Ni/MgO催化剂,在CO2重整CH4反应中,研究了还原温度、还原时间、反应温度、镍含量和空间速度等因素对反应的影响,结果表明,在适宜的反应条件下,纳米Ni/MgO催化剂具有很好的活性和稳定性。
关键词 纳米Ni/MgO催化剂 co2重整CH4 影响因素
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纳米BaTiO_3负载Ni基催化剂在CO_2重整CH_4制合成气反应中催化活性的研究(英文)
13
作者 黎先财 赖志华 +1 位作者 罗来涛 刘康强 《中山大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2003年第A19期111-114,共4页
通过溶胶-凝胶法制备的纳米Ni/BaTiO_3,并把浸渍Ni所得的Ni/BaTiO_3催化剂用于CO_2重整CH_4制合成气的反应,研究表明,此两种催化剂对反应均具有高活性。通过研究焙烧温度、还原温度、反应温度和制备方法对催化反应活性的影响,发现焙烧... 通过溶胶-凝胶法制备的纳米Ni/BaTiO_3,并把浸渍Ni所得的Ni/BaTiO_3催化剂用于CO_2重整CH_4制合成气的反应,研究表明,此两种催化剂对反应均具有高活性。通过研究焙烧温度、还原温度、反应温度和制备方法对催化反应活性的影响,发现焙烧温度、还原温度对反应活性影响不大,但用溶胶-凝胶法制备的Ni/BaTiO_3催化剂催化活性比浸清法制备的要高。 展开更多
关键词 纳米 BATIO3 co2重整 合成气
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Ni/MgO-Al_2O_3催化剂的制备及在CO_2重整CH_4反应中的应用 被引量:1
14
作者 宋艳玲 《吉林化工学院学报》 CAS 2013年第7期22-24,共3页
采用溶胶-凝胶法制备了纳米催化剂的载体复合氧化物MgO-Al2O3,然后采用浸渍法制备出纳米Ni//MgO-Al2O3催化剂,并将其应用在CO2重整CH4反应中,结果表明,在适宜的反应条件下,纳米Ni//MgO-Al2O3催化剂具有很好的活性和稳定性.
关键词 载体MgO-Al2O3 NI MgO-Al2O3催化剂 co2重整CH4 应用
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纳米ZrO_2的合成对负载Ni催化剂的CH_4/CO_2重整反应的影响 被引量:5
15
作者 吴萍萍 刘欣梅 +1 位作者 钱岭 阎子峰 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第4期444-449,共6页
采用共沉淀法、醇热合成法和干法分别合成了纳米ZrO2(ZrO2-CP、ZrO2-ET和ZrO2-S),用XRD、BET、SEM等对其结构和表面性质进行表征,以CH4/CO2重整为探针反应研究了不同方法合成的纳米ZrO2负载N i催化剂的催化性能,并与载体的物化性质进行... 采用共沉淀法、醇热合成法和干法分别合成了纳米ZrO2(ZrO2-CP、ZrO2-ET和ZrO2-S),用XRD、BET、SEM等对其结构和表面性质进行表征,以CH4/CO2重整为探针反应研究了不同方法合成的纳米ZrO2负载N i催化剂的催化性能,并与载体的物化性质进行了关联。实验结果表明,以干法合成的纳米介孔ZrO2-S具有较大的比表面积(133 m2/g)和较好的孔径分布(4.9 nm),N i/ZrO2-S催化剂在CH4/CO2重整反应中表现出较好的催化性能。 展开更多
关键词 纳米ZRO2 合成方法 物化性质 CH4/co2重整
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固体氧化物燃料电池中CH_4与CO_2重整反应的研究 被引量:1
16
作者 鲁楠 由宏新 +1 位作者 丁信伟 阿布里提.阿布都拉 《硅酸盐通报》 CAS CSCD 北大核心 2006年第4期45-49,共5页
概述了有关CH4和CO2重整反应在固体氧化物燃料电池(SOFC)中的研究进展。对该反应在SOFC阳极活化及重整的反应机理进行了探讨;讨论了反应温度、压力等因素对阳极表面产生积碳的影响,分析了有利于消除积碳、促进反应进行的压力及温度范围... 概述了有关CH4和CO2重整反应在固体氧化物燃料电池(SOFC)中的研究进展。对该反应在SOFC阳极活化及重整的反应机理进行了探讨;讨论了反应温度、压力等因素对阳极表面产生积碳的影响,分析了有利于消除积碳、促进反应进行的压力及温度范围;介绍了开发新型、高效、抗积碳的阳极材料来改善SOFC阳极积碳状况的方法,如:在阳极材料中添加不同的活化成分、助剂及选择不同载体等。 展开更多
关键词 固体氧化物燃料电池 CH4和co2重整 积碳 阳极材料
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溶液燃烧法制备Ni-Al_2O_3催化剂用于CO_2-CH_4重整研究 被引量:8
17
作者 莫文龙 马凤云 +3 位作者 刘月娥 刘景梅 钟梅 艾沙.努拉洪 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2016年第5期485-491,共7页
采用溶液燃烧法制备了Ni含量为2wt%、4wt%、6wt%、8wt%和10wt%系列催化剂,并对反应前后催化剂进行N_2吸附–脱附、XRD、H_2-TPR、TPH、Raman、TEM和TG-DTG等表征。与等体积浸渍法(以溶液燃烧法制备的Al_2O_3为载体)制备的催化剂相比,... 采用溶液燃烧法制备了Ni含量为2wt%、4wt%、6wt%、8wt%和10wt%系列催化剂,并对反应前后催化剂进行N_2吸附–脱附、XRD、H_2-TPR、TPH、Raman、TEM和TG-DTG等表征。与等体积浸渍法(以溶液燃烧法制备的Al_2O_3为载体)制备的催化剂相比,溶液燃烧法制备的催化剂具有较大的比表面积,孔径分布可分为2~4.5 nm和4.5~10 nm两段,属典型的多级孔结构;NiO高度分散在载体上,与载体具有较强的相互作用,这种相互作用有利于提高催化剂的稳定性。催化剂210 h稳定性试验表明,溶液燃烧法制备的Ni含量为8wt%试样的CH_4转化率维持在90%左右,失活速率仅为0.035%/h,优于浸渍法制备的相同Ni含量催化剂。 展开更多
关键词 co2-CH4重整 Ni-Al2O3催化剂 合成气 溶液燃烧法
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水蒸汽对Ni/CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3催化剂上CO_2+CH_4重整反应的影响 被引量:11
18
作者 李春林 伏义路 +4 位作者 孟明 卞国柱 谢亚宁 胡天斗 张静 《Chinese Journal of Chemical Physics》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2004年第1期95-99,共5页
用水热合成法制备了Ni/CeO2 ZrO2 Al2 O3 催化剂 .进行了添加和不添加水蒸汽的CH4 +CO2 催化重整反应 ,测试了活性和稳定性 ,测量了积碳量 ,并用XAFS手段测试了催化剂Ni的K吸收边 .结果表明 ,在反应过程中有CeAlO3 的生成 ,但积碳是... 用水热合成法制备了Ni/CeO2 ZrO2 Al2 O3 催化剂 .进行了添加和不添加水蒸汽的CH4 +CO2 催化重整反应 ,测试了活性和稳定性 ,测量了积碳量 ,并用XAFS手段测试了催化剂Ni的K吸收边 .结果表明 ,在反应过程中有CeAlO3 的生成 ,但积碳是无水蒸汽添加的反应活性降低的原因 .反应气中添加水蒸汽能够减少积碳 ,从而提高催化反应的稳定性 .由于碳原子插入Ni晶格 ,无水蒸汽反应后的最近邻Ni Ni配位数有较大幅度的减少 .添加了水蒸汽的反应 ,最近邻Ni Ni配位数比反应前减少幅度小 ,这主要是由于在反应气中添加水蒸汽减少了积碳 。 展开更多
关键词 co2+CH4重整反应 添加水蒸汽 Ni/CeO2-ZrO2-Al2O3催化剂 XAFS 积碳
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Ni/Ce-Zr-Al-O催化剂的表面碱性和CO_2+CH_4重整性能 被引量:9
19
作者 李春林 伏义路 卞国柱 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2003年第10期902-906,共5页
用水热法制备了不同NiO含量的Ni/Ce-Zr-Al-O催化剂.用H2-TPD(程序升温脱附),DRIFTS(漫反射红外傅立叶变换光谱),CO2-TPD等方法考察了NiO的含量对催化剂表面碱性的影响,并和反应稳定性以及抗积碳性能相关联.H2-TPD结果表明,随NiO含量的增... 用水热法制备了不同NiO含量的Ni/Ce-Zr-Al-O催化剂.用H2-TPD(程序升温脱附),DRIFTS(漫反射红外傅立叶变换光谱),CO2-TPD等方法考察了NiO的含量对催化剂表面碱性的影响,并和反应稳定性以及抗积碳性能相关联.H2-TPD结果表明,随NiO含量的增加,催化剂表面的Ni含量增加.DRIFT和CO2-TPD结果表明CO2的化学吸附主要是碳酸盐和碳酸氢盐形式.添加少量Ni能够使表面碱性位数量显著增加,碱强度减弱.Ni可能优先占据在催化剂表面较强的碱性位上,再增加Ni的含量则会使碱强度减弱,碱性位有所减少,降低CO2的吸附性能,从而减弱从CO2获得活动氧以消碳的能力.这种作用使NiO含量为7.0%(w)的样品活性随反应进行而减低,积碳量是NiO含量为4.0%(w)的样品的3.7倍. 展开更多
关键词 Ni/Ce-Zr-Al-O催化剂 表面碱性 co2+CH4重整 性能 co2程序升温脱附 表面碱性 积碳 镍基催化剂
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CO_2/CH_4重整六铝酸盐催化剂制备与反应性能研究 被引量:1
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作者 刘延 周广栋 +3 位作者 王君霞 李文兴 毕颖丽 甄开吉 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2001年第z1期102-104,共3页
利用溶胶 凝胶技术制备的六铝酸盐复合氧化物 ,应用XRD ,TGA ,TPR等手段考察了不同制备方法及焙烧温度等条件对催化剂结构及反应性能的影响。发现柠檬酸分解法制得的催化剂具有焙烧温度低 。
关键词 六铝酸盐 co2/CH4重整反应 反应性能
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