基于cDC-GAN替代模型的物理-化学非均质矿层CO_(2)+O_(2)地浸采铀过程模拟

基于物理过程的CO_(2)+O_(2)地浸采铀反应性溶质运移模型需要采用高分辨率网格来捕获介质物理-化学参数空间变异性和对流-弥散-化学反应多过程耦合特征,往往面临巨大的模型计算挑战.传统的替代模型处理高维数据空间分布预测时面临精度和维数诅咒问题,基于条件深度卷积生成对抗网络(conditional Deep Convolutional Generative Adversarial Network,cDC-GAN),本文提出了一种多重输入图像到输出图像回归的cDC-GAN替代建模组件,建立了高维物理-化学非均质场(渗透率场和铀矿物品位场)和铀浸出浓度分布场之间的映射关系,训练集和测试集样品中结构相似性指数的中值达0.98以上,可以作为砂岩型铀矿CO_(2)+O_(2)溶浸过程数值模型的替代方案.cDC-GAN替代建模不受底层物理模型的限制,进而可为复杂反应性溶质运移模型的参数识别、不确定性分析、全局敏感性分析和模拟优化方案设计等提供通用框架.

“CO_(2)+O_(2)”地浸采铀含矿层防堵技术研究

某试验采区运行约200 d,注液井注液压力提高至1.65 MPa,平均注液量下降了51.87%,周边含矿层堵塞严重。计算表明,当由天然流场条件转变为抽注浸出流场条件时,地下水流速可快速提高几十、上百倍,水力冲刷作用是抽液井周边含矿层中碎屑析出的动力学条件;浸出液经地表过滤、树脂床吸附后,尾液中含有的矿物碎屑和化学沉淀物在注液井周边含矿层中再沉积,是导致含矿层堵塞的直接原因;矿层堵塞以机械堵塞为主,化学堵塞为辅。根据含矿层最大孔喉直径的研究结果,结合井下电视观察以及浸出液、洗井水中颗粒物粒度、洗井水沉降干渣化学组成分析,确定矿物碎屑主要是黏土粉砂粒级碎屑,化学沉淀物主要有CaCO_(3)、MgCO_(3)、Fe(OH)_(3)及少量FeCO_(3)。以“防堵”为切入点,增设了水力旋流器,耦合“自然沉降—旋流分离—机械筛滤”地表固液分离系统,取得了明显防堵效果。

基于COMSOL-PHREEQC的CO_(2)+O_(2)地浸采铀反应运移数值模拟

铀资源是的世界上重要的战略资源,如何安全高效开发利用铀资源,对保障国家能源供应和国家战略安全意义重大。CO_(2)+O_(2)地浸采铀是砂岩型铀矿采冶的主要方式,研究CO_(2)+O_(2)溶浸过程中水动力场和化学场的耦合机制是预测地浸采铀过程中铀动态浸出的关键核心。以内蒙古某煤铀共存矿床为对象,通过COMSOL构建地浸过程中溶质运移的对流与弥散模型,通过PHREEQC构建砂岩型铀矿CO_(2)+O_(2)溶浸过程的热力学数据库,利用iCP平台(Interface COMSOL-PHREEQC)建立COMSOL-PHREEQC耦合框架的CO_(2)+O_(2)地浸采铀的反应运移数值模型,模拟了CO_(2)+O_(2)地浸过程中铀矿动态浸出过程。同时,基于参数敏感性分析定量比较了不同参数对铀浸出效果影响的重要性程度。研究结果表明,本模型能够模拟预测CO_(2)+O_(2)溶浸过程中铀的反应运移过程。模拟结果发现CO_(2)+O_(2)地浸采铀过程中,抽、注液孔周围水动力强,溶浸液与铀矿物发生强烈的化学反应,形成高浓度的铀区;在水动力作用弱的地方,溶浸液不能及时到达,形成低浓度铀区。浸出铀的运移过程主要受对流和弥散作用控制。浸出铀可以通过下部煤层采动裂缝进入采煤工作面和采空区内,影响煤矿安全开采活动。参数敏感性分析结果揭示抽液流量、CO_(2)和O_(2)体积分数是铀浸出率的关键控制因素,而铀的浸出率与地层渗透率、地下水流速之间并不是呈单调的递增关系。研究结果对砂岩型铀矿CO_(2)+O_(2)地浸开采具有一定的指导作用。

S型异质结光催化剂ZnFe_(2)O_(4)/WO_(3)的构筑及光催化还原CO_(2)性能

通过在WO_(3)纳米片表面负载ZnFe_(2)O_(4)纳米颗粒,构建了一系列S型异质结光催化剂ZnFe_(2)O_(4)/WO_(3),并研究了其光催化CO_(2)还原性能。在没有助催化剂和牺牲剂的条件下,所制备的ZnFe_(2)O_(4)/WO_(3)复合材料可对CO_(2)与水蒸汽进行光催化反应。优化后的材料光照5 h后CO_(2)还原产物CO和CH_(4)的产量分别为7.87和4.88μmol·g^(-1)。相对于单相组分,CO和CH_(4)的产量明显提高。光催化活性的提高,归因于ZnFe_(2)O_(4)和WO_(3)异质结的形成以及光生载流子的S型电荷传输模式。

基于FES技术的O_(2)/CO_(2)燃烧气氛下准东煤中不同类型碱金属盐的释放特性

O_(2)/CO_(2)燃烧技术被认为是一种清洁的燃煤发电技术,然而高碱准东煤燃烧过程中释放的大量碱金属通常是引起锅炉受热面积灰、结渣以及腐蚀的重要物质,严重危害了设备的安全稳定运行。因此,探讨O_(2)/CO_(2)燃烧气氛下准东煤中不同类型碱金属盐的释放特性对于煤炭的清洁高效利用具有重要意义。基于火焰发射光谱技术(FES),在金属丝网反应器上研究了煤粉燃烧过程中不同类型碱金属盐在O_(2)/N_(2)和O_(2)/CO_(2)两种气氛下的释放特性。结果表明:在O_(2)/N_(2)气氛下,挥发分燃烧会产生明亮的火焰;与O_(2)/N_(2)气氛相比,O_(2)/CO_(2)气氛下煤粉燃烧强度降低,火焰温度下降,着火时间延迟,挥发分和焦炭的燃烧时间延长,使得煤粉中气相Na的释放过程受到抑制。对于NaAc、Na_(2)CO_(3)和Na_(2)SO_(4)来讲,O_(2)/CO_(2)气氛延迟了其释放过程中质量浓度降低的时间,使煤粉中气相Na从开始释放就进入稳定释放阶段,气相Na质量浓度变化率波动不大;但NaCl会在释放的4 s左右质量浓度变化率变为负值,导致释放的气相Na质量浓度一直降低。同时CO_(2)气氛还会使得NaAc、NaCl等类型盐转化形成更难释放的Na_(2)CO_(3),进一步抑制气相Na的释放过程。而Na_(2)CO_(3)的质量释放率在O_(2)/CO_(2)气氛下也降低的主要原因则是CO_(2)抑制了Na_(2)CO_(3)向Na_(2)O的分解过程。Na_(2)SO_(4)则由于其本身释放就比较困难,因此其质量释放率降低的主要原因是燃料燃烧温度和强度降低导致的。

CO_(2)+O_(2)地浸采铀脉石矿物与浸矿剂相互作用研究

在CO_(2)+O_(2)地浸采铀应用过程中,浸矿剂不仅与载铀物质发生反应,亦与脉石矿物发生反应。为探索砂岩型铀矿主要脉石矿物与浸矿剂的相互作用,在中性条件下(pH分别为6.20、6.40、6.60、6.80和7.00)对脉石单矿物及天然铀矿石进行高压釜静态浸出试验,对比浸出溶液中各种离子浓度变化和反应后渣样的形貌变化特征。发现:1)方解石溶解可产生HCO_(3)^(-)和Ca^(2+),HCO_(3)^(-)升高能加速铀浸出,而Ca^(2+)浓度升高会增加石膏和方解石沉淀风险;2)黄铁矿与浸矿剂反应易产生H+,阻碍CO_(2)与水反应生成HCO_(3)^(-),不利于铀浸出,但当黄铁矿与方解石同时存在,黄铁矿同浸矿剂相互作用会加速方解石的溶解,故对富方解石的矿石来说,黄铁矿的存在有利于铀的浸出;3)钾长石溶解可形成黏土矿物,对溶出的铀酰离子有一定的吸附性;此外,黏土颗粒细小,在地浸工业应用过程中增加黏土物理堵塞的风险;4)高岭石在浸出过程中会释放其所吸附的其他离子,同时吸附铀酰。渣样矿物学分析结果显示,各种矿物在浸出过程中均发生差异性溶解,其中方解石溶解最明显,表面逐步被侵蚀粗糙,钾长石表面溶蚀微弱;黄铁矿表面随着浸矿剂的作用逐步覆盖一层铁氧化物或者铁的氢氧化物;高岭石的微观形貌变化不明显。

不同表面结构氧化铟催化CO_(2)加氢制甲醇的反应机理

IN_(2)O_(3)对CO_(2)加氢合成甲醇具有较好的催化活性,为了进一步阐明IN_(2)O_(3)的失活机理与甲醇合成的构效关系,选择了立方晶相IN_(2)O_(3)的不同表面,采用密度泛函理论(DFT)研究了H_(2)还原无氧空位的IN_(2)O_(3)完美表面生成氧空位的反应机理,模拟了IN_(2)O_(3)催化剂在氢气作用下失活形成In团簇的微观过程。选择抗烧结性较好的IN_(2)O_(3)(111)阶梯表面,研究了CO_(2)的吸附活化以及甲醇生成的反应机理。结果表明:随着IN_(2)O_(3)表面氧空位数目的增加,H_(2)还原IN_(2)O_(3)的反应能垒升高,H_(2)解离成为氧空位生成的限速步骤;带有缺陷的IN_(2)O_(3)(111)阶梯表面具有较好的反应活性和抗烧结性能;CO_(2)加氢生成HCOO^(*)的反应路径是甲醇合成的优势路线,其中,bi-HCOO^(*)加氢生成bi-H_(2)CO^(*)并同时脱氧填补氧空位的过程为反应的限速步骤。

两种油管钢在模拟油田高温高压O_(2)-CO_(2)地层水环境中的腐蚀行为

氧气与二氧化碳共存环境的腐蚀已成为油田注入井况中金属材料损伤的主要诱因。采用高温高压釜模拟了西部某油田注入井工况(O_(2)-CO_(2)共存环境),通过腐蚀失重试验、点蚀三维形貌分析、腐蚀产物显微分析等方法研究了P110和3Cr两种油管钢在高温高压、O_(2)-CO_(2)共存的高矿化度地层水环境中的腐蚀行为。结果表明:两种油管钢在O_(2)-CO_(2)共存环境中遭受了严重的均匀腐蚀和局部腐蚀;在90~150℃内,两种材料的腐蚀随温度升高而加剧,均匀腐蚀速率增幅达79.7%,最大点蚀速率的增幅达143.4%;O_(2)与CO_(2)共存时,阴极反应显著加快,加速了保护性较差的铁氧化物的形成,导致严重的均匀腐蚀和局部腐蚀,而低Cr钢中的Cr不足以改善腐蚀产物膜的保护性,使该钢不能适应O_(2)-CO_(2)共存环境。

CO_(2)-O_(2)-H_(2)O环境下油套管腐蚀研究进展

在注空气驱采油过程中,采出液中通常存在酸性气体及腐蚀性离子,这些气体和离子的浓度变化,在温度和压力的作用下影响油套管的腐蚀行为,造成不同程度的腐蚀及损失。本文从腐蚀机制、影响因素和防腐措施方面展开CO_(2)-O_(2)-H_(2)O环境下油套管腐蚀行为的论述,简要介绍了不同因素下的腐蚀规律及主要影响因素,包括温度、气体分压和腐蚀介质。分析评价了两种常见的防腐手段,包括耐蚀材料的选择、表面镀层保护技术,为后续油套管的防腐提供理论依据。

Co_(3)O_(4)/Fe_(2)O_(3)异质结复合材料的制备及其紫外光光电探测性能

分别采用旋涂法和水热法在FTO衬底上制备Co_(3)O_(4)种子层和Co_(3)O_(4)薄膜,再在Co_(3)O_(4)薄膜上水热生长Fe_(2)O_(3)纳米棒,获得了高质量的Co_(3)O_(4)/Fe_(2)O_(3)异质结复合材料。通过改变Fe_(2)O_(3)前驱体溶液浓度来改变异质结复合材料中Fe_(2)O_(3)组分的含量。结果表明,Fe_(2)O_(3)纳米棒覆盖在呈网状结构的Co_(3)O_(4)薄膜上,随着Fe_(2)O_(3)前驱体溶液浓度即Fe_(2)O_(3)组分含量的增加,Co_(3)O_(4)/Fe_(2)O_(3)异质结复合材料对紫外光的响应逐渐增强,当Fe_(2)O_(3)前驱体溶液浓度为0.015mol/L时,异质结复合材料有着很好的光电稳定性,并表现出较高的响应率(12.5mA/W)和探测率(4.4×10^(10)Jones)。

铀对α-Al_(2)O_(3)中氢与本征点缺陷相互作用的影响

在长期高温服役过程中,铀床的氚渗透泄露问题是聚变堆涉氚系统中需要关注的焦点之一,而一种行之有效的解决思路是在内壁制备阻氚涂层.然而,服役过程中通过热扩散渗入涂层内部的铀可能在阻氚涂层氢行为中起作用,进而影响其服役可靠性.基于此,采用第一性原理计算方法,研究了铀对α-Al_(2)O_(3)中氢与本征点缺陷相互作用的影响.结果发现,铀对α-Al_(2)O_(3)中空位型本征点缺陷及氢相关缺陷的存在形式、电荷态及相对稳定性有重要影响.从形成能观点来看,铀对α-Al_(2)O_(3)中空位型本征点缺陷及氢相关缺陷的形成有利,且α-Al_(2)O_(3)中空位型点缺陷对氢的捕陷能力因铀的引入显著增加.研究结果对α-Al_(2)O_(3)基内壁阻氚涂层在氚工艺系统铀床中应用的可靠性评估具有重要的指导意义.

基于渗流-化学-应力多场耦合的砂岩型铀矿CO_(2)+O_(2)地浸开采的数值模拟

为探明不同影响因素对CO_(2)+O_(2)地浸采铀效果的影响规律和影响机理,首先建立了适合CO_(2)+O_(2)地浸的渗流-化学-应力多场耦合数值模型,其次,结合实际现场工况,开展了注液速率、渗透率、O_(2)配加浓度、HCO3-配加浓度和铀矿石平均品位对CO_(2)+O_(2)地浸采铀影响的数值模拟研究。研究表明:CO_(2)+O_(2)地浸过程中,抽液井铀浓度呈现“缓慢上升-快速上升-缓慢下降-趋于稳定”的阶段性变化趋势;矿层渗透率、铀矿石平均品位、O_(2)配加浓度、HCO3-配加浓度与抽液井铀浓度呈现线性正相关关系,溶浸液的注入速率与抽液井铀浓度呈现线性负相关关系;CO_(2)+O_(2)地浸过程中应该选择初始渗透率大且铀品位高的矿层,同时应该适当加大O_(2)和HCO3-的配加浓度,并控制好溶浸液注入速率,可实现铀资源的高效开采。本研究对CO_(2)+O_(2)地浸矿层的选择和地浸工艺的优化具有重要的指导意义。

络合剂对固相法Cu/ZnO/In_(2)O_(3)催化剂的CO_(2)加氢制甲醇反应性能的影响

为了促进催化剂中Cu物种的分散,在金属硝酸盐中分别加入草酸、甲酸和柠檬酸,采用固态研磨合成Cu/ZnO/In_(2)O_(3)催化剂.结果表明:草酸的加入对Cu的分散效果最好,在280℃,2 MPa,3.6 L·gcat^(-1)·h^(-1),V(H2)∶V(CO_(2))=3∶1时,甲醇收率最高,达到2.1 mmol·gcat^(-1)·h^(-1).但甲酸在高温下会分解为CO_(2)和H_(2),导致制备的CuO/ZnO/In_(2)O_(3)催化剂部分还原,随后此催化剂在H_(2)预处理后被过度还原,形成Cu_(3)In_(7)合金相,导致甲醇产率降低.

富镍LiNi_(0.8)Co_(0.1)Mn_(0.1)O_(2)正极材料改性研究进展

锂离子电池用富镍正极材料LiNi_(0.8)Co_(0.1)Mn_(0.1)O_(2)具有高能量密度、高安全性等优点。受容量衰减、循环寿命和热稳定性等方面的限制,该材料进一步的改性成为当前研究的热点。针对LiNi_(0.8)Co_(0.1)Mn_(0.1)O_(2)材料的改性研究主要集中在离子掺杂、表面包覆和结构设计等方面。离子掺杂能改善结构稳定性和电化学性能,特别是过渡金属离子的掺杂有助于延长循环寿命和提高结构稳定性;表面包覆改性可增强电化学稳定性和抗氧化性能,延长循环寿命和提高抗极化能力;结构设计可优化晶体结构、提高传导性能和缓解应力,提高循环稳定性、容量保持率和功率密度。

基于PHREEQC模拟分析Na_(2)S_(2)O_(4)对退役铀矿山采区地下水生态的修复

酸法原位地浸采铀作为回收铀资源首选工艺,不可避免会存在部分铀进入地下水污染生态环境,而采用还原剂Na_(2)S_(2)O_(4)将游离的铀还原固定可高效解决此类问题。为此,针对某酸法地浸采铀退役铀矿山地下水铀污染,采用PHREEQC模拟分析Na_(2)S_(2)O_(4)还原固定地下水中可溶性铀的机制,讨论NaHCO_(3)在Na_(2)S_(2)O_(4)还原固定可溶性铀的影响。模拟结果表明:1)该区域地下水中铀以U(Ⅵ)为主,其中UO_(2)SO_(4)、UO_(2)^(2+)和UO_(2)(SO_(4))_(2)^(2-)为优势物种,分别占63.60%、32.35%和3.89%;2)Na_(2)S_(2)O_(4)还原固定可溶性铀时,会降低地下水Eh值和Fe(Ⅲ)浓度,增强地下水还原性,促进沥青铀矿和黄铁矿沉淀,但会造成地下水酸化和高SO_(3)^(2-)浓度;3)NaHCO_(3)+Na_(2)S_(2)O_(4)在还原固定可溶性铀时,减轻了地下水酸化,增强了对U(Ⅵ)和SO_(3)^(2-)的去除,对Na_(2)S_(2)O_(4)还原固定可溶性铀的影响较小,在Na_(2)S_(2)O_(4)和NaHCO_(3)浓度比为1∶1至1∶1.5时修复效果最佳。

CO_(2)+O_(2)地浸采铀中CaCO_(3)沉淀堵塞条件模拟

CO_(2)+O_(2)地浸工艺是我国第三代铀矿采冶技术,地浸过程中溶浸液与含矿层矿物反应后,在将铀从矿石中浸出的同时,由于地下水矿化度增高又会产生化学沉淀,导致含矿层堵塞。CaCO_(3)沉淀是CO_(2)+O_(2)地浸采铀过程中含矿层堵塞的重要原因。为探索CaCO_(3)沉淀堵塞条件,根据内蒙古纳岭沟铀矿CO_(2)+O_(2)浸铀过程中浸出液化学成分数据,通过水文地球化学模拟,对含矿层堵塞的水文地球化学条件进行了系统研究。结果表明,CaCO_(3)沉淀是造成CO_(2)+O_(2)地浸中含矿层化学堵塞的重要原因。当溶浸液pH>6.5时,CaCO_(3)将发生沉淀,溶浸液的pH、HCO_(3)^(-)浓度、Ca^(2+)浓度是影响CaCO_(3)沉淀的主要因素,过高的pH与HCO_(3)^(-)浓度、Ca^(2+)浓度都会造成CaCO_(3)沉淀的产生。根据模拟结果获得了不产生CaCO_(3)沉淀条件下pH、HCO_(3)^(-)浓度、Ca^(2+)浓度三者之间的关系,并由此认为,维持溶浸液较低的Ca^(2+)浓度与较低的pH是预防与缓解CaCO_(3)沉淀堵塞的有效途径。

硫酸浸提对煤矸石中Al_(2)O_(3)浸出率影响研究

以内蒙古呼伦贝尔地区大雁矿区、伊敏矿区和扎赉诺尔矿区煤矸石为原料,用Na_(2)CO_(3)助剂高温活化-硫酸浸提工艺提取煤矸石中Al_(2)O_(3),考察煤矸石活化温度,酸浸条件对煤矸石中铝浸出率的影响。实验结果表明:扎赉诺尔矿区和伊敏矿区煤矸石浸出Al_(2)O_(3)工艺条件相同。在煤矸石与Na_(2)CO_(3)助剂质量比1:2,650℃高温煅烧时间2h活化情况下,固液比1:5时,用30%H2SO4在80℃酸浸2.5h,两个矿区煤矸石中Al_(2)O_(3)的浸出率最高分别为36.31%和34.18%。相比大雁矿区煤矸石活化温度需提高到750℃,在相同酸浸条件下Al_(2)O_(3)的浸出率最高为29.39%。

鸡蛋壳负载Co_(3)O_(4)催化剂制备及其N_(2)O分解性能研究

采用废弃的鸡蛋壳作载体,沉积沉淀法制备了一系列不同Co_(3)O_(4)含量Co_(3)O_(4)/鸡蛋壳催化剂,并在连续流动微反装置上考察了N_(2)O分解性能。结果表明,当Co_(3)O_(4)质量分数为20%时,催化剂表现出优异的N_(2)O分解性能。在空速10000 h^(−1)和N_(2)O含量0.1%的条件下,400℃可实现N_(2)O完全转化;其比活性约为Co_(3)O_(4)催化剂的4.3倍(反应温度为440℃);同时,该催化剂对原料气中3%O_(2)、3.3%H_(2)O和/或2.0×10^(−4)NO表现出较强的耐受性和较高的稳定性。分析催化剂的多种表征结果发现,CaCO_(3)作为鸡蛋壳的主要成分,与活性组分Co_(3)O_(4)紧密结合,两者的强相互作用导致20%Co_(3)O_(4)/鸡蛋壳催化剂中产生更多的氧空位和Co^(3+);Co_(3)O_(4)氧化还原性能得到提高,Co−O键被有效削弱;此外,该强相互作用可提高20%Co_(3)O_(4)/鸡蛋壳催化剂表面碱性位点的强度,增大碱性位点数量,更易于转移电子而促进N_(2)O分解。

基于Python的CO_(2)/O_(2)氛围下柴油燃烧火焰特征分析

为分析柴油在CO_(2)/O_(2)氛围下燃烧的火焰特征,利用光学定容燃烧室测试并拍摄了6种不同工况下的柴油燃烧过程.基于自编的Python代码对火焰图像进行后处理,提取出火焰浮起长度、红绿分量比、平均亮度、相关性系数、面积变化率和重叠率等特征参数并进行分析.结果表明:在空气和CO_(2)/O_(2)氛围下,柴油火焰浮起长度和相关性均随燃烧进程先增大后减小再增大,平均亮度则先增大后减小,其在空气下和35%CO_(2)+65%O_(2)氛围下的峰值分别为210.75 px和138.89 px.在火焰发展阶段,红绿分量比保持在0.8~1.2之间,而在火焰熄灭阶段,随着CO_(2)浓度减小和O_(2)浓度增大,红绿分量比有所减小.与在空气下燃烧相比,柴油在CO_(2)/O_(2)氛围下的燃烧火焰形状更加细长,湍流现象更加明显,火焰浮起长度缩短,平均亮度下降.

CO_(2)-O_(2)环境中油井管钢的腐蚀研究

油气田开采过程中井下环境复杂,影响因素较多,CO_(2)-O_(2)共存环境对油井管钢造成严重腐蚀且目前研究较少,所以分析CO_(2)-O_(2)环境中油井管钢的腐蚀行为很有必要。本文通过对CO_(2)-O_(2)共存环境中油井管钢腐蚀机制的研究,结果如下:(1)CO_(2)腐蚀在早期成膜后速度下降到很低,CO_(2)-O_(2)共存环境下腐蚀速率一直保持较高。(2)单一CO_(2)环境腐蚀后钢表面生成致密FeCO_(3)膜,保护基体防止继续腐蚀,而在CO_(2)-O_(2)共存环境下,腐蚀产物主要为FeCO_(3)和Fe氧化物,其中Fe氧化物使得FeCO_(3)晶体间的附着力降低,膜层疏松多孔,从而促进腐蚀。(3)温度升高使氧的传质速度加快,腐蚀产物中保护性较差的Fe氧化物增多,导致腐蚀速率急剧增加。