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环境因素对BT80S-5Cr抗CO_(2)/H_(2)S腐蚀套管均匀腐蚀速率的影响
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作者 石晓霞 雷鸣 +2 位作者 詹飞 强强 张程远 《钢管》 CAS 2024年第5期15-19,共5页
通过模拟国内某油田腐蚀工况,采用高温高压釜模拟腐蚀试验,利用失重法研究试验周期、温度、CO_(2)及H2S分压环境因素对BT80S-5Cr油套管均匀腐蚀速率的影响。研究表明,随着试验周期的延长,试验钢均匀腐蚀速率逐渐降低,且降幅趋于平缓,试... 通过模拟国内某油田腐蚀工况,采用高温高压釜模拟腐蚀试验,利用失重法研究试验周期、温度、CO_(2)及H2S分压环境因素对BT80S-5Cr油套管均匀腐蚀速率的影响。研究表明,随着试验周期的延长,试验钢均匀腐蚀速率逐渐降低,且降幅趋于平缓,试验周期360 h是BT80S-5Cr在该油气田模拟工况下衡量耐蚀性能的最佳试验周期;随着试验温度的提高,试验钢均匀腐蚀速率逐渐增加,试验温度100℃的试验钢的均匀腐蚀速率是试验温度40℃时的均匀腐蚀速率的1.67倍;随着CO_(2)分压的提高,试验钢均匀腐蚀速率逐渐增加,CO_(2)分压1.0 MPa的试验钢均匀腐蚀速率是不含CO_(2)时的均匀腐蚀速率的10倍;随着H2S分压的提高,试验钢均匀腐蚀速率逐渐降低,微量H_(2)S气体的引入对试验钢电化学腐蚀行为有一定的抑制作用。 展开更多
关键词 套管 BT80S-5Cr 腐蚀速率 co_(2)/h_(2)S
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湿气环境中CO_(2)-H_(2)S在α-Fe(110)密排面上吸附与点蚀机理研究
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作者 李金灵 马文骏 +2 位作者 朱世东 屈撑囤 付安庆 《表面技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第20期82-93,共12页
目的从微观尺度探究CO_(2)-H_(2)S(CO_(2)和H_(2)S共存)在湿气管道顶部的吸附特性,进而揭示点蚀机理。方法基于密度泛函理论的第一性原理,利用Materials Studio构建CO_(2)、H_(2)S和CO_(2)-H_(2)S在α-Fe(110)密排面的吸附模型,对CO_(2)... 目的从微观尺度探究CO_(2)-H_(2)S(CO_(2)和H_(2)S共存)在湿气管道顶部的吸附特性,进而揭示点蚀机理。方法基于密度泛函理论的第一性原理,利用Materials Studio构建CO_(2)、H_(2)S和CO_(2)-H_(2)S在α-Fe(110)密排面的吸附模型,对CO_(2)、H_(2)S和CO_(2)-H_(2)S在α-Fe(110)面的吸附能、局域态密度、分波态密度和差分电荷密度进行仿真;利用高温高压釜模拟CO_(2)-H_(2)S-Cl^(-)腐蚀环境,分析L360钢在湿气环境中的腐蚀行为;最后,揭示含Cl^(-)湿气管道顶部CO_(2)-H_(2)S吸附机制与点蚀机理。结果CO_(2)、H_(2)S、CO_(2)-H_(2)S及CO_(2)-H_(2)S-Cl^(-)在最稳定位置时的吸附能分别为-4.065、-3.961、-8.538、-12.775e V,表明相较于CO_(2)与H_(2)S单独吸附,CO_(2)-H_(2)S在α-Fe(110)面的吸附能更负,Cl^(-)会进一步降低CO_(2)-H_(2)S的吸附能;且CO_(2)在与H_(2)S竞争环境电子中占优势;Cl^(-)会使CO_(2)-H_(2)S的局域态密度峰值降低,转移趋势为失去电子,基体和腐蚀介质的电子向着低能级跃迁释放出更多能量,进而加强了Fe与CO_(2)-H_(2)S间的化学键强度;Cl^(-)的2p轨道与Fe的3d轨道在-6.8 eV和-5.7 eV发生重叠,Cl^(-)被吸附到Fe表面并与Fe形成化学键生成氯化物,进而改变腐蚀产物膜的组分与结构,削弱产物膜的致密性和稳定性,减弱腐蚀阻抗力。在含Cl^(-)湿气的CO_(2)-H_(2)S环境中,液相中的Cl^(-)浓度升高,使L360钢的气相平均腐蚀速率逐渐增大,最高达2.935mm/a,点蚀越发严重。结论CO_(2)与H_(2)S在α-Fe(110)面吸附存在一定的协同和竞争作用,协同促进金属的腐蚀,FeCO3会优先沉积成膜,但H_(2)S会抑制FeCO3的生长,腐蚀产物以FeS为主;Cl^(-)会增强CO_(2)-H_(2)S与α-Fe(110)面间的作用力,弱化腐蚀产物膜层的保护性,进一步加速金属腐蚀、尤其是点蚀。 展开更多
关键词 co_(2)-h_(2)S Cl^(-) 第一性原理 α-Fe(110)密排面 吸附特征 腐蚀机理
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CO_(2)-O_(2)-H_(2)O环境下油套管腐蚀研究进展 被引量:2
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作者 张雅妮 王思敏 樊冰 《全面腐蚀控制》 2024年第2期109-113,121,共6页
在注空气驱采油过程中,采出液中通常存在酸性气体及腐蚀性离子,这些气体和离子的浓度变化,在温度和压力的作用下影响油套管的腐蚀行为,造成不同程度的腐蚀及损失。本文从腐蚀机制、影响因素和防腐措施方面展开CO_(2)-O_(2)-H_(2)O环境... 在注空气驱采油过程中,采出液中通常存在酸性气体及腐蚀性离子,这些气体和离子的浓度变化,在温度和压力的作用下影响油套管的腐蚀行为,造成不同程度的腐蚀及损失。本文从腐蚀机制、影响因素和防腐措施方面展开CO_(2)-O_(2)-H_(2)O环境下油套管腐蚀行为的论述,简要介绍了不同因素下的腐蚀规律及主要影响因素,包括温度、气体分压和腐蚀介质。分析评价了两种常见的防腐手段,包括耐蚀材料的选择、表面镀层保护技术,为后续油套管的防腐提供理论依据。 展开更多
关键词 co_(2)/O_(2)腐蚀 腐蚀机制 影响因素 腐蚀防护
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CuCo_(2)O_(4)/CeO_(2)S型异质结复合材料促进CO_(2)光催化还原为CH_(3)OH的机制分析
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作者 陆静 王旭东 王玉江 《化纤与纺织技术》 CAS 2024年第6期28-31,共4页
随着全球气候变暖加剧,降低CO_(2)浓度成为当务之急。除了减排,将其转化为化学品或燃料也是一种有效的方式。CH_(3)OH作为化工原料和清洁能源,其光催化制备环保且能循环利用碳资源。文章提出了一种用于在可见光照射下从CO_(2)中获得CH_(... 随着全球气候变暖加剧,降低CO_(2)浓度成为当务之急。除了减排,将其转化为化学品或燃料也是一种有效的方式。CH_(3)OH作为化工原料和清洁能源,其光催化制备环保且能循环利用碳资源。文章提出了一种用于在可见光照射下从CO_(2)中获得CH_(3)OH产量的有效的介孔材料—CuCo_(2)O_(4)/CeO_(2) S型异质结纳米复合材料。与原始的CeO_(2) NPs相比,CuCo_(2)O_(4)/CeO_(2)异质结光催化剂表现出优异的CH_(3)OH产率。在所有纳米复合材料中,在12%CuCo_(2)O_(4)/CeO_(2)异质结上的CO_(2)转化率允许最大限度地产生CH_(3)OH,产率显著提高,比原始CeO_(2)NPs提高了3倍。文章主要分析了CuCo_(2)O_(4)/CeO_(2)复合材料促进CO_(2)光催化还原为CH_(3)OH的机制,以及透射电子显微镜(TEM)图像、晶体结构相和相纯度、N2吸附等温线和孔径分布。利用先进实验技术和理论计算,揭示电子空穴迁移、CO_(2)吸附活化及CH_(3)OH生成路径,旨在为设计高效光催化剂提供新思路。 展开更多
关键词 光催化还原 CeO_(2) Ch_(3)Oh co_(2) 介孔结构
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Na_(2)CO_(3)·10H_(2)O-Na_(2)HPO_(4)·12H_(2)O/SiO_(2)复合定形相变材料的制备及应用 被引量:2
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作者 王璇 李再超 +2 位作者 吴亚楠 唐炳涛 张宇昂 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第3期623-629,656,共8页
以Na_(2)CO_(3)·10H_(2)O(SCD)、Na_(2)HPO_(4)·12H_(2)O(DHPD)为相变主体制备了共晶体系,通过绘制凝固点变化图与DSC测试共同确定在m(SCD)∶m(DHPD)=4∶6时形成共晶,FTIR和XRD结果显示,2种水合盐间没有发生化学反应,但其晶... 以Na_(2)CO_(3)·10H_(2)O(SCD)、Na_(2)HPO_(4)·12H_(2)O(DHPD)为相变主体制备了共晶体系,通过绘制凝固点变化图与DSC测试共同确定在m(SCD)∶m(DHPD)=4∶6时形成共晶,FTIR和XRD结果显示,2种水合盐间没有发生化学反应,但其晶型结构发生改变。通过添加质量分数为2%的Na2SiO3·9H_(2)O作为成核剂降低体系的过冷度,且经历50次相变循环体系未出现相分离,相变焓值仅下降0.25%。进一步使用质量分数为25%的气相SiO_(2)作为支撑材料,采用浸渍法制备了相变前后形状稳定的共晶水合盐/SiO_(2)定形相变材料(SSPCM)。所得SSPCM的相变温度为24.08℃,相变焓值为146.6J/g,过冷度为0.55℃,热导率为0.4571W/(m·K)。同保温泡沫相比,其可将模拟房内部中心温度的升温时间延长了1.81倍,降温时间延长了0.39倍。 展开更多
关键词 Na_(2)co_(3)·10h_(2)O Na_(2)hPO_(4)·12h_(2)O 共晶水合盐 复合相变材料 建筑节能 功能材料
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人工裂缝参数对CO_(2)-ESGR中CO_(2)封存和CH_(4)开采的影响 被引量:1
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作者 刘思雨 杨国栋 +3 位作者 黄冕 尹书郭 马鑫 包琦 《石油与天然气化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期94-100,共7页
目的页岩储层中的裂缝系统对CH_(4)产量和CO_(2)封存量有着重要的影响,不同的储层地质特征有其对应的最优压裂方案。对鄂尔多斯盆地延长组页岩储层人工裂缝参数对CO_(2)封存和CH_(4)开采的影响进行分析。方法基于鄂尔多斯盆地延长组页... 目的页岩储层中的裂缝系统对CH_(4)产量和CO_(2)封存量有着重要的影响,不同的储层地质特征有其对应的最优压裂方案。对鄂尔多斯盆地延长组页岩储层人工裂缝参数对CO_(2)封存和CH_(4)开采的影响进行分析。方法基于鄂尔多斯盆地延长组页岩储层地质条件建立了页岩基质-裂缝双孔双渗均质模型,分析CO_(2)增强页岩气开采技术(CO_(2)-ESGR)中人工裂缝半长、裂缝宽度、裂缝高度、裂缝间距和裂缝数量对CO_(2)封存量和CH_(4)产量的影响。结果CO_(2)封存量和CH_(4)产量与裂缝半长、裂缝宽度和裂缝高度呈正相关,其中裂缝宽度的影响最大,从5 mm增加到25 mm时,最多可使CO_(2)封存量和CH_(4)产量分别增加112.69%和87.11%。裂缝间距和裂缝数量增加可提高CO_(2)封存量和CH_(4)产量,但水平井长度相同时裂缝数量增加对CO_(2)封存量和CH_(4)产量的影响幅度远大于裂缝间距,当裂缝数量从2条增加到6条,最多可使CO_(2)封存量和CH_(4)产量分别增加151.92%和137.81%。结论在开发过程中,合理增加人工裂缝的半长、高度、宽度和数量,可以实现高效CO_(2)封存和CH_(4)开采。 展开更多
关键词 co_(2)地质封存 页岩气 人工裂缝 数值模拟 co_(2)-ESGR
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H_(2)S/CO_(2)的腐蚀机理及缓蚀体系的研究进展 被引量:1
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作者 白玉震 苏碧云 +2 位作者 朱晓艳 侯博礼 檀银银 《化工技术与开发》 CAS 2024年第3期36-40,49,共6页
在油田开采、集输、储运、油气水处理等环节,钢材的腐蚀问题普遍存在。为了将腐蚀风险降至最低,油气田常采用多种方法进行腐蚀防护,其中添加缓蚀剂的方法最为常用。本文综述了近年来在H_(2)S/CO_(2)腐蚀环境下,利用缓蚀剂来抑制金属表... 在油田开采、集输、储运、油气水处理等环节,钢材的腐蚀问题普遍存在。为了将腐蚀风险降至最低,油气田常采用多种方法进行腐蚀防护,其中添加缓蚀剂的方法最为常用。本文综述了近年来在H_(2)S/CO_(2)腐蚀环境下,利用缓蚀剂来抑制金属表面腐蚀的研究进展,论述了CO_(2)、H_(2)S浓度、温度、pH等主控因素对腐蚀程度的影响,对各类主流缓蚀药剂如咪唑啉类缓蚀剂、聚合物类缓蚀剂、曼尼希碱缓蚀剂和有机胺类缓蚀剂的作用效果、原理及优缺点进行了归纳总结,对药剂的研究前景和发展方向进行了展望。 展开更多
关键词 油田 h_(2)S/co_(2) 腐蚀机理 缓蚀剂 缓蚀率
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CO_(2)分压对S135钢在CO_(2)/H_(2)S共存体系中腐蚀行为的影响
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作者 高科超 尚锁贵 +3 位作者 高强勇 马金鑫 张智 刘婉颖 《材料保护》 CAS CSCD 2024年第2期67-75,共9页
为了给井下油气管材的选择和腐蚀预测模型的建立提供理论依据,利用高温高压反应釜进行S135钢在CO_(2)/H_(2)S共存体系中的腐蚀模拟试验,采用失重法、恒载荷法、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、能谱(EDS)、三维轮廓扫描仪等手段研究了CO... 为了给井下油气管材的选择和腐蚀预测模型的建立提供理论依据,利用高温高压反应釜进行S135钢在CO_(2)/H_(2)S共存体系中的腐蚀模拟试验,采用失重法、恒载荷法、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、能谱(EDS)、三维轮廓扫描仪等手段研究了CO_(2)分压对S135钢在温度100℃、CO_(2)/H_(2)S共存体系中腐蚀行为的影响及规律。结果表明,随CO_(2)分压升高,S135钢的腐蚀速率增大,屈服强度损伤加剧,CO_(2)分压为5,10,15,20 MPa时,其屈服强度(σs)损伤率分别为1.4%、3.6%、4.5%和15.9%;抗拉强度(σb)损伤率分别为1.2%、3.4%、5.2%和15.4%。S135钢在低CO_(2)分压下发生全面腐蚀,随CO_(2)分压增大发展为以全面腐蚀为主,辅以局部腐蚀。应力腐蚀裂纹在萌生阶段以局部阳极溶解作用(点蚀)为主,随CO_(2)分压增大应力腐蚀裂纹更易生长,应力腐蚀敏感性增加,加剧了基体的腐蚀进程。 展开更多
关键词 co_(2)分压 S135钢 co_(2)/h_(2)S 失重腐蚀 应力腐蚀
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CF_(3)H和CO_(2)抑制CH_(4)爆炸实验研究
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作者 白洁琪 白纪成 +3 位作者 梁运涛 王琳 宋双林 田富超 《煤矿安全》 CAS 北大核心 2024年第5期122-130,共9页
为对比研究CF_(3)H和CO_(2)对CH_(4)爆炸特性的抑制效果,使用20 L球型爆炸压力测试系统分别测量对比2种抑制剂对CH_(4)在空气中爆炸极限范围的影响;研究了不同体积分数的2种抑制剂对CH_(4)体积分数9.5%爆炸压力参数影响,分析了2种抑制... 为对比研究CF_(3)H和CO_(2)对CH_(4)爆炸特性的抑制效果,使用20 L球型爆炸压力测试系统分别测量对比2种抑制剂对CH_(4)在空气中爆炸极限范围的影响;研究了不同体积分数的2种抑制剂对CH_(4)体积分数9.5%爆炸压力参数影响,分析了2种抑制剂针对CH_(4)在空气中爆炸的爆炸三角形。结果表明:CF_(3)H和CO_(2)均能缩小CH_(4)在空气中的爆炸极限范围,抑制CH_(4)至失爆所需CF_(3)H和CO_(2)体积分数分别为12.5%和21.5%;对比抑制CH_(4)体积分数9.5%的爆炸参数(反应峰值压力和升压速率),10%CF_(3)H的抑爆能力是等量CO_(2)的1.95倍和1.3倍,但是低于体积分数4%的CF_(3)H单独使用时对CH_(4)爆炸存在微弱的促进作用;2种抑制剂作用下的爆炸三角形显示CF_(3)H抑制下的可爆区域面积小于CO_(2),安全区域内CF_(3)H的窒息比是CO_(2)的57%。 展开更多
关键词 Ch_(4)爆炸 瓦斯爆炸 co_(2) CF_(3)h 爆炸极限 抑爆剂 爆炸压力 爆炸三角形
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基于上海高层建筑观测冬季大气CO_(2)/CH_(4)垂直变化
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作者 陈珑珑 肖薇 +5 位作者 杨帆 单萌 王君 胡凝 李若男 程凯 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第8期4155-4166,共12页
采用便携式温室气体分析仪于2021年12月6日~2022年3月31日在上海中心大厦255和500m高度以及浦东新区环境监测站25m高度连续观测大气CO_(2)和CH_(4)浓度.结果表明:(1)城市中不同高度上温室气体的日变化趋势存在差异,25m高度CO_(2)和CH_(4... 采用便携式温室气体分析仪于2021年12月6日~2022年3月31日在上海中心大厦255和500m高度以及浦东新区环境监测站25m高度连续观测大气CO_(2)和CH_(4)浓度.结果表明:(1)城市中不同高度上温室气体的日变化趋势存在差异,25m高度CO_(2)和CH_(4)浓度白天低夜间高,255和500m高度的浓度则白天高夜间低.各高度处CO_(2)和CH_(4)浓度变化都明显受大气边界层高度的影响,因此城市内部温室气体浓度垂直观测中观测点高度设置要充分考虑城市大气边界层的变化特征.(2)CO_(2)和CH_(4)浓度的垂直差异受到人为活动以及气象等条件的影响,可以指征城市大气CO_(2)和CH_(4)浓度增强的局地和区域贡献.(3)各高度处(25,255,500m)CO_(2)浓度与CH_(4)浓度均显著相关,但观测高度越高所代表的浓度贡献源区越大,多种排放源的干扰使得温室气体之间的同源性变差,导致其相关性随着高度增加而降低.城市温室气体浓度的垂直观测提供了从水平方向上无法获得的独特信息,因此有必要在城市开展立体化的温室气体监测,以便更好地捕捉大气温室气体浓度的变化,从而服务于城市碳减排政策. 展开更多
关键词 co_(2)和Ch_(4)浓度 垂直差异 上海 大气边界层高度 Ch_(4):co_(2)比值
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农业小流域句容水库出入库水体CO_(2)、CH_(4)浓度与通量特征
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作者 史家宾 王圆媛 +6 位作者 曹琰梅 柯浩楠 武熳秋 刘超 肖启涛 胡正华 李琪 《生态与农村环境学报》 CAS CSCD 北大核心 2024年第11期1485-1494,共10页
为探究农业小流域句容水库出入库水体二氧化碳(CO_(2))、甲烷(CH_(4))的变化特征,本研究以句容水库为研究对象,进行为期2年的逐月野外试验,探明农业小流域水库水体CO_(2)、CH_(4)浓度与通量特征。结果表明:句容水库出入库水体CO_(2)、CH... 为探究农业小流域句容水库出入库水体二氧化碳(CO_(2))、甲烷(CH_(4))的变化特征,本研究以句容水库为研究对象,进行为期2年的逐月野外试验,探明农业小流域水库水体CO_(2)、CH_(4)浓度与通量特征。结果表明:句容水库出入库水体CO_(2)、CH_(4)浓度和排放通量存在明显的空间差异。就年均CO_(2)浓度和排放通量而言,入库口A〔(108.57±14.27)μmol·L^(-1)、(210.55±36.58)mmol·m^(-2)·d^(-1)〕和入库口B〔(162.74±17.86)μmol·L^(-1)、(338.74±47.25)mmol·m^(-2)·d^(-1)〕显著高于出库口〔(28.04±3.53)μmol·L^(-1)、(10.05±4.04)mmol·m^(-2)·d^(-1)〕;入库口B年均CH_(4)浓度和排放通量〔(747.05±190.63)nmol·L^(-1)、(1.84±0.46)mmol·m^(-2)·d^(-1)〕显著高于出库口〔(115.75±15.75)nmol·L^(-1)、(0.11±0.02)mmol·m^(-2)·d^(-1)〕。句容水库水体CO_(2)、CH_(4)浓度和排放通量有明显的季节变化,水体CO_(2)、CH_(4)浓度和排放通量均表现为暖季高、冷季低的变化规律,其水体CO_(2)、CH_(4)浓度和排放通量的时间变化显著受到水温、溶解氧浓度和降水量的影响,同时外源氮素的输入影响CO_(2)、CH_(4)浓度和排放通量的空间变化。综上,农业小流域句容水库是大气CO_(2)、CH_(4)的排放源,排放通量高于国内水库平均值。 展开更多
关键词 co_(2) Ch_(4) 排放通量 水库 农业小流域
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CO_(2)和H_(2)O气化反应对富氧气氛煤热解和焦炭燃烧影响进展
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作者 雷鸣 田溪 +2 位作者 洪迪坤 张倩 张磊 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第6期105-113,共9页
富氧燃烧技术作为一种具有广阔前景的燃煤电站CO_(2)减排技术,对实现可持续发展的能源目标具有重要意义。由于CO_(2)和H_(2)O物理性质和气化反应的影响,煤在富氧气氛中的转化过程可能明显异于空气气氛。通过分析已有文献发现,CO_(2)对... 富氧燃烧技术作为一种具有广阔前景的燃煤电站CO_(2)减排技术,对实现可持续发展的能源目标具有重要意义。由于CO_(2)和H_(2)O物理性质和气化反应的影响,煤在富氧气氛中的转化过程可能明显异于空气气氛。通过分析已有文献发现,CO_(2)对煤热解过程中挥发分的析出率和焦炭的物理结构和化学性质有一定影响,但较少学者关注CO_(2)和H_(2)O混合气体物性的作用。在煤或焦炭燃烧过程中,CO_(2)的高比热和低氧扩散速率对燃烧反应有明显抑制作用,但可能是由于H_(2)O浓度差异的原因,目前对CO_(2)和H_(2)O混合气体物性在燃烧过程中的影响机制还有争议,尤其是缺少加压下的数据。对于气化反应的影响,目前研究表明,CO_(2)单气化和CO_(2)/H_(2)O共气化提高了煤热解时挥发分轻质气体的产率,但焦炭产率却有所降低,而压力增加强化了这一影响。此外,气化作用下的煤焦可能由于表面积增加而提高了反应活性,其表面官能团结构也因气化而发生改变。关于煤或焦炭燃烧反应,目前普遍认为CO_(2)气化在温度较高和氧气浓度较低时可促进燃料碳消耗,H_(2)O的加入则进一步加速了这一过程。随着环境压力的升高,CO_(2)气化反应在燃料碳消耗中占比逐渐增大,但对于加压下CO_(2)/H_(2)O共气化的影响鲜有涉及。本研究总结了富氧气氛中CO_(2)和H_(2)O气化作用下的煤热解和焦炭燃烧行为,为今后富氧燃烧技术的发展提供了理论参考。 展开更多
关键词 富氧燃烧 煤粉 co_(2) h_(2)O 气化 焦炭 碳消耗
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基于激光吸收光谱的CO/CO_(2)/H_(2)S浓度同步在线测量研究
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作者 张学军 陈勤根 +3 位作者 杨展 邓琴 贺拴玲 彭志敏 《光谱学与光谱分析》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2024年第5期1412-1416,共5页
CO、CO_(2)、H_(2)S是燃煤锅炉炉内气氛重要组成部分,其浓度不仅能够反映燃烧工况,还可作为水冷壁高温腐蚀程度判断依据,因此实现CO、CO_(2)、H_(2)S浓度的准确测量意义重大。首先采用波长调制-直接吸收(WM-DAS)方法结合约40 m长光程Her... CO、CO_(2)、H_(2)S是燃煤锅炉炉内气氛重要组成部分,其浓度不仅能够反映燃烧工况,还可作为水冷壁高温腐蚀程度判断依据,因此实现CO、CO_(2)、H_(2)S浓度的准确测量意义重大。首先采用波长调制-直接吸收(WM-DAS)方法结合约40 m长光程Herriott池,在室温低压下,开展不同CO/CO_(2)浓度配比下三种气体吸收率同步测量实验,结果表明三种气体的吸收率测量值与理论计算值相近,相对误差在6.82%以内,测量结果可靠性较高;然后对不同浓度CO/CO_(2)(0~2000μL·L^(-1))、H_(2)S(0~20μL·L^(-1))进行动态测量,结果表明,测量系统对三种组分浓度变化的响应具有较好的线性度。 展开更多
关键词 波长调制-直接吸收光谱 co浓度 co_(2)浓度 h_(2)S浓度 同步测量
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Surface-modified Ag@Ru-P25 for photocatalytic CO_(2) conversion with high selectivity over CH_(4) formation at the solid–gas interface 被引量:3
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作者 Chaitanya B.Hiragond Sohag Biswas +8 位作者 Niket SPowar Junho Lee Eunhee Gong Hwapyong Kim Hong Soo Kim Jin-Woo Jung Chang-Hee Cho Bryan M.Wong Su-Il In 《Carbon Energy》 SCIE EI CAS CSCD 2024年第1期182-196,共15页
Systematic optimization of the photocatalyst and investigation of the role of each component is important to maximizing catalytic activity and comprehending the photocatalytic conversion of CO_(2) reduction to solar f... Systematic optimization of the photocatalyst and investigation of the role of each component is important to maximizing catalytic activity and comprehending the photocatalytic conversion of CO_(2) reduction to solar fuels.A surface-modified Ag@Ru-P25 photocatalyst with H_(2)O_(2) treatment was designed in this study to convert CO_(2) and H_(2)O vapor into highly selective CH4.Ru doping followed by Ag nanoparticles(NPs)cocatalyst deposition on P25(TiO_(2))enhances visible light absorption and charge separation,whereas H_(2)O_(2) treatment modifies the surface of the photocatalyst with hydroxyl(–OH)groups and promotes CO_(2) adsorption.High-resonance transmission electron microscopy,X-ray photoelectron spectroscopy,X-ray absorption near-edge structure,and extended X-ray absorption fine structure techniques were used to analyze the surface and chemical composition of the photocatalyst,while thermogravimetric analysis,CO_(2) adsorption isotherm,and temperature programmed desorption study were performed to examine the significance of H_(2)O_(2) treatment in increasing CO_(2) reduction activity.The optimized Ag1.0@Ru1.0-P25 photocatalyst performed excellent CO_(2) reduction activity into CO,CH4,and C2H6 with a~95%selectivity of CH4,where the activity was~135 times higher than that of pristine TiO_(2)(P25).For the first time,this work explored the effect of H_(2)O_(2) treatment on the photocatalyst that dramatically increases CO_(2) reduction activity. 展开更多
关键词 gas-phase co_(2) reduction h_(2)O_(2) treatment plasmonic nanoparticles solar fuel photocatalyst surface modification
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CuAg双金属催化剂选择性还原CO_(2)为CH_(3)OH的研究
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作者 杨浩瑜 谢娟 王虎 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第S02期208-214,共7页
CO_(2)选择性电催化还原生成甲醇、乙醇等液相产物是CO_(2)资源化利用的有效途径,但该技术存在产物选择性差、法拉第效率低等问题。因此,以Ag修饰的泡沫铜为催化剂,在0.1 mol/L Na_(2)SO_(4)的电解质溶液中将CO_(2)电化学还原为液相产... CO_(2)选择性电催化还原生成甲醇、乙醇等液相产物是CO_(2)资源化利用的有效途径,但该技术存在产物选择性差、法拉第效率低等问题。因此,以Ag修饰的泡沫铜为催化剂,在0.1 mol/L Na_(2)SO_(4)的电解质溶液中将CO_(2)电化学还原为液相产物。结果表明,CuAg双金属催化剂能抑制析氢反应的产生,并显著提升甲醇产物的选择性,甲醇的法拉第效率高达85.48%;电解超过100 h,催化剂的催化性能仍保持稳定。 展开更多
关键词 电催化co_(2)还原 CuAg双金属催化剂 Ch_(3)Oh
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光热协同驱动SrTiO_(x)负载CuCo催化CO_(2)-CH_(4)和H_(2)O共转化制备C_(2)含氧化合物
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作者 朱彦儒 张志军 +7 位作者 张健 蒋双江 安哲 宋红艳 舒心 习卫 郑黎荣 何静 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 2024年第6期164-178,共15页
催化转化CO_(2)为乙醇、乙醛等高值C_(2)含氧化合物是一个具有科学意义和经济价值的化学过程.然而,由于碳氧键活化难、多电子(≥10)转移过程复杂以及C–C偶联动力学缓慢等问题,导致该过程的反应效率低.CO_(2)因热力学稳定、动力学惰性,... 催化转化CO_(2)为乙醇、乙醛等高值C_(2)含氧化合物是一个具有科学意义和经济价值的化学过程.然而,由于碳氧键活化难、多电子(≥10)转移过程复杂以及C–C偶联动力学缓慢等问题,导致该过程的反应效率低.CO_(2)因热力学稳定、动力学惰性,其加氢活化通常是强吸热过程(如CO_(2)活化成CO的ΔH_(2)98K=42.1 kJ mol^(–1)),因此需要在一定温度下才能获得满意的CO_(2)转化率.与此同时,CH_(4)作为碳化学价态最低的化合物,其氧化过程与CO_(2)的还原过程可以耦合,共同转化为高值化学品,同样受到了广泛关注.但CH_(4)的活化同样需要高温等苛刻条件,因此,在温和条件下共转化CO_(2)和CH_(4),选择性构建高值C_(2)含氧化合物,是一个重要且具有挑战性的研究方向.本文提出利用光外场和水活化策略,即利用光解水产生的活性氢和活性氧物种,在温和条件下实现CO_(2)和CH_(4)的高效、高选择性活化及共转化.光照下,在钛酸锶(SrTiO_(x))负载的具有丰富Cu-Co界面的催化剂上,光解水产生的活性氢和活性氧物种,分别活化CO_(2)的碳氧键和CH_(4)的碳氢键,在Cu和Co位点上分别形成*CH_(x)O和*CH_(3)物种,进而通过C–C偶联高效生成C_(2)含氧化合物.在200°C和光照条件下,C_(2)含氧化合物(CH_(3)CHO和CH_(3)CH_(2)OH)的生成速率高达2.05 mmol g^(–1)h^(–1),同时产物选择性>86%.同位素标记、红外光谱示踪的原位反应和催化实验结果表明,紫外光激发下,SrTiO_(x)上的金属位点促进了光催化水裂解,生成活性氢和活性氧物种(该过程为整个反应的决速步骤).活性氢物种使吸附在SrTiO_(x)上的CO_(2)活化并转化为CO;随后,在CuI/Cu^(0)对上,CO加氢生成*CH_(x)O中间体.另一方面,在Co位点上,CH_(4)与活性氧物种发生反应,被活化为*CH_(3)中间体.最后,*CH_(x)O与*CH_(3)两种中间体在CuCo界面处发生C–C偶联反应,进而形成C_(2)含氧化合物.与传统的热催化下的CO_(2)和CH_(4)共转化过程相比,光热协同策略使该反应温度降低了超过600°C,并且反应活化能降低了约12 kJ mol^(–1),表明光热协同策略不仅可以大幅降低反应温度,还能极大提升反应动力学,为强吸热反应过程提供了一条提效降耗的反应途径.综上所述,本工作通过构建结构精准可控的SrTiO_(x)负载的CuCo邻近界面结构,同时利用光解水产生的活性氢/氧物种促进CO_(2)和CH_(4)活化,实现了高效定向共转化.本文提出的“光热协同”策略为高效活化CO_(2)制高值化学品提供了新的研究思路,同时显著降低了能耗,对解决强吸热催化反应高能耗问题提供了参考. 展开更多
关键词 光热协同 co_(2)和Ch_(4)共转化 SrTiO_(x)负载Cuco 水裂解 C_(2)含氧化合物
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H_(2)O_(2)刻蚀MoS_(2)纳米片增强CO_(2)催化加氢性能
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作者 周维 赵世熙 +3 位作者 谢欣雨 陆诗建 倪中海 杨菲菲 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期173-179,共7页
CO_(2)催化加氢制备高附加值化学品是缓解温室效应,实现人类社会可持续发展的关键技术之一。二维MoS_(2)材料由于其特殊的层状结构和表面丰富可调的S缺陷位,在CO_(2)活化与转化中被广泛关注,将MoS_(2)催化剂用于CO_(2)加氢的关键在于表... CO_(2)催化加氢制备高附加值化学品是缓解温室效应,实现人类社会可持续发展的关键技术之一。二维MoS_(2)材料由于其特殊的层状结构和表面丰富可调的S缺陷位,在CO_(2)活化与转化中被广泛关注,将MoS_(2)催化剂用于CO_(2)加氢的关键在于表面S空位的构建。为开发高效构建S空位工艺,以MoS_(2)纳米片为基础,利用H_(2)O_(2)刻蚀法在其表面引入S空位,对比了H_(2)O_(2)刻蚀前后CO_(2)在常压和高压下的反应性能。研究表明,H_(2)O_(2)刻蚀能显著提升S空位含量,且不会改变MoS_(2)的晶相结构,也未影响S空位的化学性质,从而明显提升CO_(2)催化加氢的转化率,但不影响产物分布。在常压条件下,S空位主要催化CO_(2)解离加氢为CO,选择性达96%以上;而在高压(5 MPa)低温(180℃)条件下能以较高的选择性(79%)催化CO_(2)加氢为甲醇,升高反应温度会提升CO_(2)转化率,但甲醇的选择性会显著降低,同时伴随甲烷的生成。本研究提供了一种简便高效的构造S空位的制备工艺,为MoS_(2)催化剂的工业化应用提供一定的理论和技术支撑。 展开更多
关键词 MoS_(2)纳米片 h_(2)O_(2)刻蚀 S空位 co_(2)加氢 甲醇 co
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油井管在CO_(2)/H_(2)S体系中的腐蚀行为研究进展
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作者 李岩 朱世东 +1 位作者 李光 杨帆 《化工技术与开发》 CAS 2024年第3期26-35,共10页
CO_(2)和H_(2)S引起的腐蚀问题备受关注。CO_(2)/H_(2)S体系是导致石油管材发生腐蚀、断裂、穿孔等失效的主要原因,高温、高压、高含Cl-的“三高”井下环境以及高含硫气藏的开发环境,进一步加剧了管材的腐蚀,严重威胁井筒的安全。本文... CO_(2)和H_(2)S引起的腐蚀问题备受关注。CO_(2)/H_(2)S体系是导致石油管材发生腐蚀、断裂、穿孔等失效的主要原因,高温、高压、高含Cl-的“三高”井下环境以及高含硫气藏的开发环境,进一步加剧了管材的腐蚀,严重威胁井筒的安全。本文论述了CO_(2)和H_(2)S的腐蚀机理,概括了pH值、温度、H_(2)S分压、Cl^(-)浓度等因素对油井管腐蚀规律的影响,重点分析了CO_(2)/H_(2)S的分压比对管材CO_(2)/H_(2)S腐蚀的作用机制。结果表明,CO_(2)/H_(2)S的分压比对CO_(2)/H_(2)S体系下的腐蚀起着重要作用,不同的CO_(2)/H_(2)S分压比能够改变腐蚀过程,且对CO_(2)/H_(2)S的竞争协同机制存在一定的影响,高CO_(2)/H_(2)S分压比还会引起局部腐蚀。最后,对CO_(2)/H_(2)S体系下管材的腐蚀研究进行了展望。 展开更多
关键词 co_(2) h_(2)S 腐蚀机理 影响因素 竞争协同
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H_(2)S/CO_(2)共存体系气液相中P110钢的腐蚀行为
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作者 全青 张源 +2 位作者 雷鸣 夏杨 刘婉颖 《材料保护》 CAS CSCD 2024年第5期52-60,共9页
为了研究油套管在H_(2)S/CO_(2)共存体系高温高压环境气液相中的腐蚀行为及腐蚀机理,利用高温高压反应釜展开了油套管P110钢在CO_(2)/H_(2)S共存体系中的动态腐蚀模拟试验。采用失重法计算了试样的均匀腐蚀速率和点腐蚀速率,采用XRD、SE... 为了研究油套管在H_(2)S/CO_(2)共存体系高温高压环境气液相中的腐蚀行为及腐蚀机理,利用高温高压反应釜展开了油套管P110钢在CO_(2)/H_(2)S共存体系中的动态腐蚀模拟试验。采用失重法计算了试样的均匀腐蚀速率和点腐蚀速率,采用XRD、SEM/EDS、三维光学轮廓显微镜等手段研究了CO_(2)/H_(2)S共存体系中P110钢处于液相和气相中的腐蚀行为特征。结果表明:液相中P110钢的均匀腐蚀速率和点腐蚀速率分别为0.0263 mm/a和0.2081 mm/a,均大于在气相环境中P110钢的均匀腐蚀速率(0.0148 mm/a)和点蚀速率(0.1569 mm/a)。液相中P110钢表面生成的腐蚀产物主要为红褐色粉状疏松的FeCO_(3),气相中P110钢表面所形成的腐蚀产物主要为FeCO_(3)和黑褐色致密均匀的FeS,FeS能抑制环境介质中CO_(2)、H_(2)S及Cl-对基体材料的进一步腐蚀。P110钢在液相和气相中发生的腐蚀主要为均匀腐蚀,局部区域有点蚀,存在局部腐蚀倾向。 展开更多
关键词 h_(2)S/co_(2) 气相 液相 P110 腐蚀
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CO_(2)/C_(3)H_(6)O在金属氧化物耦合吡咯氮生物炭表面的共/竞吸附机理研究
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作者 汪辉春 花昌豪 +4 位作者 陈萍 顾明言 龚成 邹帅 汪一 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第2期206-217,共12页
本研究采用密度泛函理论,通过比较吸附量、吸附能以及态密度和电荷差分密度的分析,探究了不同金属氧化物耦合吡咯氮生物炭(CN5@MOx,MOx=ZnO、CaO、Na2O)表面CO_(2)与C_(3)H_(6)O(CO_(2)&C_(3)H_(6)O)的吸附机理。首先从CO_(2)/C_(3)... 本研究采用密度泛函理论,通过比较吸附量、吸附能以及态密度和电荷差分密度的分析,探究了不同金属氧化物耦合吡咯氮生物炭(CN5@MOx,MOx=ZnO、CaO、Na2O)表面CO_(2)与C_(3)H_(6)O(CO_(2)&C_(3)H_(6)O)的吸附机理。首先从CO_(2)/C_(3)H_(6)O单组分方面计算了其在CN5@MOx表面吸附量和吸附能,计算结果表明,在333 K、100 kPa时CN5@Na2O表面对CO_(2)/C_(3)H_(6)O单组分吸附量分别为3.65、15.34 mmol/g,吸附能分别为-145.86、-132.47 kJ/mol,均高于CO_(2)/C_(3)H_(6)O单组分在CN5@CaO及CN5@ZnO表面吸附。得出Na2O掺杂吡咯氮生物炭对CO_(2)/C_(3)H_(6)O单组分吸附效果最优。进一步研究了CO_(2)&C_(3)H_(6)O在CN5@MOx表面共/竞吸附及机理。计算结果表明,CO_(2)&C_(3)H_(6)O在CN5@Na2O、CN5@CaO、CN5@ZnO表面吸附存在临界温度(分别为333、353、393 K),超过临界温度以后CO_(2)&C_(3)H_(6)O共存体系在CN5@MOx表面吸附量较CO_(2)/C_(3)H_(6)O单组分有所提高。CO_(2)&C_(3)H_(6)O在CN5@Na2O、 CN5@CaO、 CN5@ZnO表面吸附能分别比CO_(2)或C_(3)H_(6)O单组分吸附时至少高141.59、112.77、31.75 kJ/mol,CN5@MOx表面对CO_(2)和C_(3)H_(6)O的吸附表现为协同促进作用,且CN5@Na2O对CO_(2)&C_(3)H_(6)O共同吸附效果最佳。采用电荷差分密度和态密度分析CO_(2)&C_(3)H_(6)O在CN5@MOx表面协同吸附作用机理,得出CO_(2)的吸附作用力是通过C_(3)H_(6)O与CO_(2)的间接相互作用产生的,Na2O中Na与C_(3)H_(6)O电子云重叠,发生电荷转移,增强了两者间相互作用力,CN5@Na2O表面C_(3)H_(6)O与CN5在p轨道主要共振峰结合能较CN5@ZnO低了3.43 eV,使得C_(3)H_(6)O在CN5@Na2O表面吸附最稳定。 展开更多
关键词 吡咯氮生物炭 金属氧化物 co_(2) C_(3)h_(6)O
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