扩散吸附作用下CO_(2)非混相驱微观渗流特征模拟

利用数值模拟方法建立CO_(2)非混相驱数值模型,使用水平集法模拟扩散吸附作用下CO_(2)非混相驱和近混相驱的微观渗流规律,并对CO_(2)在孔隙中的微观渗流特征及扩散吸附特征进行研究,选取注入速度、扩散系数、吸附反应速率常数等参数研究近混相驱微观渗流特征的影响因素。研究结果表明:①相场法CO_(2)驱数值模拟采出程度为51.29%,水平集法CO_(2)驱数值模拟采出程度为53.60%,因此水平集法更适用于CO_(2)非混相驱的渗流过程模拟。②非混相驱条件下,CO_(2)优先向大孔隙扩散,采收率为87.7%,出口气体体积分数为71.60%,CO_(2)最大表面吸附浓度为3.16×10-4mol/m^(2);近混相驱条件下,CO_(2)更易向小孔隙扩散,采收率为91.1%,出口含气率为97.01%,CO_(2)最大表面吸附浓度为5.81×10-4mol/m^(2)。③近混相驱微观渗流特征受注入速度、扩散系数、吸附反应速率常数等因素影响。注入速度增大,出口含气率和采收率均提高;扩散系数和吸附反应速率常数增大,会使采收率提高,出口含气率下降。

海上平台超临界CO_(2)管道泄漏扩散规律实验研究

CO_(2)封存是实现中国“双碳”目标的有效技术途径之一,海上CO_(2)封存通常依托海上油气平台管道回注,CO_(2)回注过程中可能发生泄漏而严重影响作业人员安全。以恩平15-1海上平台为研究对象,开展超临界CO_(2)泄漏扩散规律实验研究。通过缩比设计,搭建与恩平15-1相应的物理模型实验平台,利用相似理论和量纲分析方法,设计了超临界CO_(2)泄漏扩散参数,开展了海上平台管道CO_(2)在不同泄漏压力(1.5~3.0 MPa)、泄漏孔径(0.5~6.2 mm)、泄漏方向(水平、竖直、斜45°)及环境风速(0~0.5 m/s)下的相似模型实验,研究泄漏CO_(2)在平台上的扩散情况及浓度分布规律。结果表明:压力和环境风速的变化,会影响CO_(2)泄漏后的近场射流,但对其远场扩散的影响较小;CO_(2)浓度会在泄漏约20 s后达到峰值并保持稳定,不会随泄漏时间的增加而增大;泄漏口径会显著影响泄漏口轴向CO_(2)浓度的分布规律。研究结果为海上平台CO_(2)泄漏监测与安全防护设计提供了参考。

地质埋存下CO_(2)在盖层中吸附扩散行为的微观机理研究

为解决温室气体减排领域中二氧化碳(CO_(2))地质埋存的关键问题,采用分子模拟手段(巨正则蒙特卡洛模拟、分子动力学模拟、密度泛函理论),对CO_(2)在SiO_(2)纳米狭缝中的吸附扩散行为进行了理论计算研究。研究表明:在SiO_(2)纳米狭缝中,CO_(2)吸附量随着压力的升高和温度的降低而增强,且亲水性的SiO_(2)纳米狭缝比亲油性SiO_(2)纳米狭缝的CO_(2)吸附量大;随着狭缝宽度的增加,CO_(2)吸附和扩散能力也逐渐增强。此外,根据吸附能、吸附高度和电荷转移量等参数分析了CO_(2)在不同润湿性SiO_(2)表面吸附的微观机理。研究结果为理解不同岩石物性的SiO_(2)狭缝表面与CO_(2)的相互作用机制提供了分子水平上的见解,这对于解释CO_(2)分子在盖层中的吸附机理以及在地层中的长期封存具有重要的理论指导意义。

喀斯特山区筑坝河流水-气界面CO_(2)通量变化特征及影响因素分析

水库是内陆水域生态系统的重要组成部分,在调节区域和全球碳循环中发挥着重要作用,为了解喀斯特山区筑坝河流水-气界面CO_(2)扩散通量的变化特征及影响因素,本研究以贵州省黔中水利枢纽工程区平寨水库为对象,于2020年1月、5月、7月和11月对其水体理化指标进行系统监测,运用TBL模型法计算水-气界面CO_(2)扩散通量。结果表明,平寨水库水化学类型为HCO_(3)+SO_(4)-Ca型,水化学特征主要受碳酸盐岩风化控制;表层水体pCO_(2)与CO_(2)扩散通量变化范围分别在124.64~558.76μatm和-18.85~15.90 mg/(m^(2)·d)之间,1月表现为大气CO_(2)的源,5月、7月、11月均表现为大气CO_(2)的汇;垂向上水体pCO_(2)变化范围为124.64~5409μatm,表现为表层低、底层高的差异特征。分析认为,影响平寨水库水-气界面CO_(2)扩散通量的因素主要是:碳酸盐岩平衡体系改变了水中碳化物的存在形态使其水体pCO_(2)发生变化、浮游植物光合作用对水体碳化合物的吸收从而抑制CO_(2)向大气扩散,以及水库热分层期时对底层水体CO_(2)暂封存和混合期时底层水体发生上覆脱气的影响。

高塔涡度相关观测长三角农业区CO_(2)通量变化特征及影响因素

人类活动对景观尺度农业下垫面的CO_(2)收支有着不可忽视的影响,明确在人类活动影响下景观尺度农业区CO_(2)通量的变化特征及影响因素对增汇减排策略的制定具有重要的意义。使用高塔涡度相关法对长三角地区一处农业区CO_(2)通量开展连续观测以明确其源汇特征及影响因子。结果表明:该农业区CO_(2)通量在春夏秋季表现为白天吸收CO_(2),夜间排放CO_(2)的日变化动态,三个季节CO_(2)通量的变化范围分别为-0.15—0.14、-0.60—0.28、-0.21—0.19 mg m^(-2)s^(-1),冬季则表现为全天排放CO_(2),日变化范围为0—0.14 mg m^(-2)s^(-1)。每年的6—11月CO_(2)吸收明显,其余时间段以排放为主,吸收峰值和排放峰值分别出现在每年的8月和11月,多年均值分别为-0.14、0.08 mg m^(-2)s^(-1)。研究区2019—2021年表现为一个逐年上升的大气碳源,CO_(2)通量年总量均值为(142.73±99.01)gC m^(-2)a^(-1)。在半小时尺度上光量子通量密度(PPFD)、10 cm处土壤温度(Ts)以及饱和水汽压差是影响CO_(2)收支的关键环境要素,日尺度上PPFD、Ts是主要控制因子,月尺度上,Ts是最为重要的影响因素,同时降雨量以及归一化植被指数也影响着CO_(2)通量。经人为CO_(2)开源数据清单得到的通量塔15 km范围内人为CO_(2)排放量为(429.7±30.01)gC m^(-2)a^(-1),抵消了该农业区稻田、森林等自然生态系统的碳汇作用。

淡水养殖池塘CO_(2)通量多时间尺度变化特征及其影响要素

为探讨淡水养殖CO_(2)通量的多时间尺度变化特征及其影响因子,本研究以我国长江三角洲区域典型淡水养殖池塘为研究对象,基于涡度相关法(Eddy covariance,EC)测定的2016—2021年高频连续CO_(2)通量数据,对CO_(2)通量的多时间尺度变化特征及其环境、人为影响要素进行分析。结果表明:养殖池塘CO_(2)通量(以C计)存在明显的日变化、季节变化和年际变化特征,其年尺度交换量的变化范围为-671~1005 kg·hm^(-2)·a^(-1),年均值为(-74±688)kg·hm^(-2)·a^(-1),表现为CO_(2)的弱汇。CO_(2)通量在不同时间尺度的主控因子存在明显差异,其中在0.5 h尺度上,太阳辐射和气温分别是白天和夜晚CO_(2)通量的主要影响因子;日尺度和月尺度的CO_(2)通量则分别受太阳辐射和归一化植被指数(NDVI)调控,且CO_(2)通量与上述要素均呈显著负相关;年际尺度上,养殖池塘CO_(2)通量受饲料投入量与NDVI的共同作用,二者建立的回归方程可以解释64%的CO_(2)年总通量变化,其中CO_(2)排放量随饲料投入量的增加呈线性增加(R2=0.55,P<0.05)。根据本研究结果,建议在未来可将提高饲料利用率作为控制养殖水体温室气体排放、改善水体生态环境、实现水产养殖业可持续发展的重要途径。

分散染料在超临界CO_(2)流体染色聚酯纤维中的扩散行为

为深入研究分散染料的扩散性能在超临界CO_(2)染色过程中影响染色条件及染色质量的理论机制,使用共聚焦拉曼显微镜研究了超临界CO_(2)流体染色在不同工况条件(100~140℃、21~27 MPa、5~90 min)下分散染料(分散红167、分散橙30、分散蓝79)在涤纶中的扩散行为。通过拉曼深度成像图获得了染料在纤维径向分布的数据,计算扩散系数。结果显示:分散染料在染色初期(5 min内)已在纤维内分布均匀,且随染色时间、染色压力的增加,染料在纤维内部均匀上染。对比染色后纤维径向的拉曼光谱数据与纱线上染量数据,验证了拉曼光谱数据的有效性。经计算分散染料中分散橙30的扩散系数最高(9.744×10^(-15) m^(2)/s)。表明拉曼技术用于分析单纤维内染料扩散有着巨大的优势,反应快速,制样简单,同时可在无损纤维的前提下对涤纶内部的染料分布进行测量。

水稻生长季CO_(2)通量的时间动态和影响因子研究

为了明确长三角地区稻麦轮作生态系统中水稻生长季CO_(2)通量的多时间尺度变化特征,量化环境因子对农田CO_(2)通量变化的贡献度,拆分环境因子的直接影响和间接影响,该研究利用涡度相关观测系统进行了2年CO_(2)通量的连续观测,分析了辐射类、温度类、水汽类和风速对CO_(2)通量的影响。结果表明:稻麦轮作生态系统在水稻生长季是一个二氧化碳汇,2020、2021年水稻生长季的总固碳量分别为396.3、491.9 g/m^(2)(以C计);CO_(2)通量也有明显的日变化,呈现出“U形”和“V型”的单峰曲线,吸收峰值出现在第200~250天。在不同时间尺度上,影响CO_(2)通量的主控因子始终是光合有效辐射;但随时间尺度的增加,各个因子贡献度的差异逐渐减小。饱和水汽压差也是影响CO_(2)通量的重要因子,它与光合有效辐射的交互作用会抑制彼此对CO_(2)通量的直接贡献。

亚热带城市湖泊与河流CO_(2)气体通量特征及其影响因素

湖泊、河流等内陆水体是连接陆地生态系统和海洋的“长程碳环路”的重要节点,也是温室气体二氧化碳(CO_(2))排放源,在调节陆地、海洋间的碳迁移转换中发挥着重要作用。相对于自然水体,城市水体因面积小、水深浅且受监测方法限制,水-气界面碳通量经常被忽略。为探讨我国亚热带城市水体温室气体排放特征,本研究以湖南省长沙市典型城市水体,包括洋湖、西湖、松雅湖、月湖4个湖泊和湘江长沙段为研究对象,分别于2022年4和10月采用光化学反馈-腔增强吸收光谱法(OF-CEAS)和扩散模型法对水-气界面CO_(2)通量进行对比测定。结果表明,长沙城市湖泊与河流春季为CO_(2)排放源,秋季为吸收汇,河流水-气界面CO_(2)通量呈显著季节差异。河湖之间CO_(2)通量在春季表现为显著差异,秋季差异不显著。CO_(2)通量与水体溶解氧、水体总氮浓度等呈显著正相关。2种方法的CO_(2)通量对比测定在湖泊上显著相关,但对河流而言相关性不显著。研究揭示的城市湖泊与河流CO_(2)气体的排放特征有利于深入探究城市水体碳的迁移转化,可对全面了解全球气候变化过程和河湖湿地温室气体减排和调控提供科学支撑。

嘉陵江四川段平水期CH_(4)、CO_(2)排放通量空间分布特征及影响因素

河流是陆地生态系统中内陆水域温室气体的重要排放源。以嘉陵江四川段为研究对象,于2021年10月采集表层水样,运用改良顶空法采集表层水体溶存的CH_(4)、CO_(2),分析了研究区域平水期CH_(4)、CO_(2)溶存浓度与排放通量的空间分布特征,并探究水体理化性质和土地利用类型对温室气体排放的响应。结果表明,嘉陵江四川段人类活动主导了水质变化特征,城市和农业活动是氮素和磷素沿河流方向累积的重要原因。表层水体中CH_(4)和CO_(2)浓度分别为(16.87±15.55)nmol·L^(-1)和(836.11±132.68)μmol·L^(-1),排放通量分别为(68.39±81.26)nmol·m^(-2)·d^(-1)和(1596.08±1291.61)μmol·m^(-2)·d^(-1)。CH_(4)、CO_(2)浓度和排放通量具有较大空间异质性,不同土地利用类型条件下,耕地主导河段接收了较多的非点源污染和陆源碳。这些污染物质的输入导致水体理化性质发生改变,影响水生植物和浮游植物生长以及微生物活动,进而给CH_(4)和CO_(2)产生和释放造成影响。总氮(TN)、磷酸盐(PO_(4)^(3-)-P)和耕地面积占比是影响嘉陵江四川段温室气体排放的关键因子,表明温室气体排放不仅受河流生态环境的影响,还受不同土地利用类型条件下人类活动的影响。

VCrAl_(1.21)Ni_(0.93)Co_(1.85)高熵合金中间层真空扩散连接TC4钛合金和T2铜

根据伪二元合金设计策略和共晶高熵合金设计理念,设计并制备了VCrAl_(1.21)Ni_(0.93)Co_(1.85)共晶高熵合金中间层用于真空扩散连接TC4钛合金和T2铜,研究了不同连接温度对TC4/T2扩散连接接头微观组织和力学性能的影响规律.结果表明,所有接头界面结合良好无缺陷产生,在TC4侧的连接界面附近发生了部分相变,由α-Ti向β-Ti进行转变,并且形成了部分魏氏体组织.Ti_(2)(Co,Ni),Ti_(2)(V,Cr,Al),Ti(V,Cr,Co)和(V,Cr)(Al,Ni,Co)相形成在TC4/VCrAl_(1.21)Ni_(0.93)Co_(1.85)界面上,而VCrAl_(1.21)Ni_(0.93)Co_(1.85)/T2界面上形成了(V,Cr)(Al,Ni,Co)和(V,Cr)(Cu,Ni,Co)_(3)相.界面上形成高熵微观组织结构起到高熵固溶强化作用,扩散层Ⅰ和Ⅱ对应的生长激活能分别为229 kJ/mol和191 kJ/mol,接头抗剪强度在880℃时达到最大为194 MPa,接头主要沿着BCC基体相和B2相交替位置断裂,断口表面出现河流花样特征,属于一种典型的解理断裂模式.

扩散作用控制下CO_(2)矿化封存实验及模拟研究

玄武岩地层由于富含钙、镁、铁等二价金属元素,能够通过高效的矿化反应将注入的CO_(2)转化为碳酸盐岩,实现CO_(2)安全有效的永久封存。但围绕CO_(2)矿化封存机制的研究尚不完善,多数研究忽略了扩散作用对CO_(2)矿化机制的影响。通过试管填充及烧杯平铺实验,开展了不同矿物、不同粒径及不同反应时间下的CO_(2)-水-岩反应,并对反应后岩样开展多维度分析,包括拉曼光谱、无机碳含量以及SEM-EDS等,从而阐明了扩散作用在CO_(2)矿化封存中的重要性以及扩散作用控制下CO_(2)矿化产物的时空演变规律。同时,通过TOUGHREACT建立了扩散作用控制的试管填充实验的数值模拟模型,并通过与物理实验结果拟合,确保数值模拟模型的准确性。在此基础上,开展了更多影响因素的作用规律研究,并为物理实验现象提供机理解释。结合物理实验及数值模拟结果表明:①在不存在扩散作用的烧杯平铺实验中,反应14 d后无矿化产物,28 d后仅有微量菱镁矿生成。②相反,在扩散作用控制下的试管填充实验中,橄榄石填充管中的主要的沉淀物是菱镁矿,天然玄武岩填充管中的沉淀物以方解石、菱铁矿为主,菱镁矿为辅。在相同矿物粒径、相同反应时间下,天然玄武岩中CO_(2)矿化速率远小于橄榄石,这是由于橄榄石与玄武岩其他组成矿物相比溶解速度最快。③在橄榄石或玄武岩填充管中,碳酸盐沉淀物沿填充管均呈非均匀分布。通过数值模拟解释了造成这一现象的根本原因,即在扩散作用控制下,填充床中H+、DIC(Dissolved Inorganic Carbon)以及二价金属阳离子存在浓度梯度,且浓度梯度方向不同。④矿物比表面积对CO_(2)-水-岩反应有显著影响,不仅影响矿化效率而且影响矿化产物空间分布,并最终影响反应后多孔介质孔隙度分布。⑤与压力相比,温度对CO_(2)矿化的影响更大;当温度从65℃升高到85℃时,方解石、菱铁矿及碳酸盐沉淀总量明显增加,但从85℃升高100℃,仅菱镁矿沉淀量增加明显。压力对方解石沉淀的形成影响较小,而对菱镁矿及菱铁矿的形成几乎没有影响。

海浪对海-气界面的气体交换速率及CO_(2)通量的影响

基于前人的实验室和外海观测数据,提出以波龄和风海雷诺数为变量的双参数CO_(2)气体交换速率公式。该公式可以很好地协调实验室和外海观测数据,同时考虑施密特数指数n的变化对气体交换速率和CO_(2)通量的影响。在此基础上,计算了1990—2019年的全球海-气界面的气体交换速率和CO_(2)通量。研究发现,指数n变化和波浪效应分别使海-气CO_(2)通量减小和增大,两者具有抵消效应。指数n变化使气体交换速率在低纬度海域增大2.3%,在高纬度海域减少6.1%,导致2010年海洋吸收CO_(2)减少4.2%;波浪效应使得赤道海域和北半球(南半球)西风带海域的气体交换速率分别增大0.2%和16.2%(18.7%),导致2010年海洋吸收CO_(2)增强21.8%。新公式得到的1990—2019年的CO_(2)年平均净通量为-2.09 Pg/a。传统上忽略指数n变化和波浪效应以估算的CO_(2)气体交换速率和CO_(2)通量并没有使估算值更加远离真实值,而是由于两种效应的相互抵消,使得传统的结果会接近真实值。

延长油田CO_(2)大气扩散数值模拟研究及监测点位优化

由于陕北地区局部气象环境复杂,造成CO_(2)浓度扩散方向的不确定性,同时,延长油田地处黄土塬,地貌沟壑纵横高低起伏,导致布置CO_(2)大气监测点位困难。本文基于Fluent软件模拟了不同泄漏情景下CO_(2)驱油与封存泄漏后在大气中的扩散规律,优化监测点位布局,并开展了监测实践。研究结果表明:随着风速的不断增加,CO_(2)云的浓度在纵向上呈现出一直缩小的趋势,但是CO_(2)云的浓度在横向上的扩散距离呈现出先增大后缩小的趋势;当风速为2.0 m/s时,CO_(2)云的扩散距离最远为47 m,浓度最大的CO_(2)云扩散距离为15 m;随着泄漏速度的增大,近地表处CO_(2)云的浓度无论是在纵向上还是在横向上都在不断增大;当泄漏速度小于0.4 m/s时,随着泄漏速度的增加,CO_(2)云的扩散距离增加得较快;当泄漏速度大于0.4 m/s时,随着泄漏速度的增加,CO_(2)云的扩散距离增加速率变缓。结合模拟结果、陕北地区气象环境、裂缝发育方向、“注气”优势方向和近地表植被高度,确定监测点位布局:方向上为北东—南西向;平面上为距离井口下风向15 m;纵向上为采样高度50 cm。CO_(2)浓度大气监测点的监测结果表明并未发生泄漏。

喀斯特地下河涌出后CO_(2)逸散通量的时空格局——基于广西巴马盘阳河

喀斯特流域是岩石风化碳汇的关键区域,同时也是CO_(2)逸散研究的热点区域。为探究喀斯特地下河涌出后CO_(2)分压(pCO_(2))及其逸散通量的时空变化格局,选择喀斯特流域巴马盘阳河为对象,分析水体的pH、碱度、总溶解性固体(TDS)、溶解无机碳(DIC)、溶解有机碳(DOC)、pCO_(2)的时空变化特征,探讨pCO_(2)的调控因素并估算了CO_(2)逸散通量。结果表明,流域内地下水碱度、TDS、DIC和pCO_(2)显著高于地表水,表明喀斯特碳酸盐风化释放大量DIC进入地下水,地下水涌出后产生CO_(2)逸散降低了地表水DIC含量和pCO_(2)。在时间尺度上,旱季常规地表、地下水的碱度、TDS、DIC、pCO_(2)、CO_(2)逸散通量均显著高于雨季,主要归结于雨季雨水的稀释效应。然而次降雨事件下地表、地下水的pH、碱度、TDS、DIC、DOC、pCO_(2)无显著性差异,可能由于降雨量不足或降雨持续时间短。研究期间,巴马盘阳河流域地表水、地下水CO_(2)逸散通量范围分别为-0.10~9.20 kg C m^(-2)year^(-1),-0.12~17.28kg C m^(-2)year^(-1),平均CO_(2)逸散通量分别为1.06±1.46 kg C m^(-2)year^(-1)和2.40±3.14 kg C m^(-2)year^(-1),远高于全球主要大型流域的平均CO_(2)逸散通量(0.64 kg Cm^(-2)year^(-1))。阐明喀斯特流域的CO_(2)逸散通量及其时空变化特征对准确评估河流碳收支状况与评估岩石风化碳汇具有重要意义。

气体压力与粒径对煤CO_(2)动态扩散-吸附特征影响研究

为探究粒径及气体压力对煤中CO_(2)动态扩散规律的影响机制,利用自主研制的煤层高压吸附解吸实验系统,以容量法吸附实验为基础,结合经典单孔扩散模型对不同时间下的CO_(2)扩散系数进行计算,分析煤中气体吸附平衡前的动态扩散特征。结果表明:吸附平衡时间与煤样粒径呈正相关,随吸附平衡压力增加呈减小趋势,且煤样粒径越大,吸附平衡时间减小趋势越明显;有效扩散系数比扩散系数能更好地解释粒径大小与平衡时间的关系,煤样粒径越小,有效扩散系数越大,达到吸附平衡的时间越短;有效扩散系数与时间成幂函数关系;初始有效扩散系数(De0)和有效扩散衰减系数(β)都随粒径增大而减小,De0随平衡压力增大先增大后减小,不同粒径煤样β随平衡压力增大呈现不同规律。粒径越小的煤孔隙间的连通性越好,气体分子扩散路径越短、扩散阻力越小,更容易进行吸附。气体压力对CO_(2)吸附扩散有驱动作用,但随着煤样不断吸附,煤基质膨胀堵塞孔隙,扩散通道变窄,驱动作用减弱。

CH_(4)/CO_(2)在SiO_(2)孔隙中的吸附和扩散性能研究

在模拟页岩气藏体系中研究了CH_(4)和CO_(2)在页岩主体矿物成分SiO_(2)孔隙中的吸附和扩散性能。结果表明:CH_(4)和CO_(2)之间存在着强烈的竞争吸附,高压低温能够促进两种组分气体的吸附,但不利于其扩散行为,同时CH_(4)比CO_(2)更容易扩散。孔壁对CH_(4)的吸附以非键相互作用为主,CO_(2)争夺吸附位点的行为可以有效抑制CH_(4)的吸附,而随着CO_(2)占比的增加,抑制效果更加显著。CO_(2)和CH_(4)在孔隙中的吸附行为均是典型的物理吸附,且CO_(2)具有更高的平均等量吸附热。

CH_(4)/H_(2)O/CO_(2)在煤大分子中自扩散的分子模拟

通过巨正则蒙特卡罗和分子动力学方法,计算不同系综条件下CH_(4)、CO_(2)、H_(2)O在煤分子中的扩散系数,并考察了温度和压力的影响。结果表明:在NPT系综下,随着温度的升高,CH_(4)和CO_(2)的扩散系数逐渐增大,H_(2)O的扩散系数呈现波动式增加;在每个温度下,H_(2)O扩散系数均大于CH_(4)和CO_(2);扩散活化能表现为E(H_(2)O)<E(CO_(2))<E(CH_(4)),表明CH_(4)的扩散最难发生,CO_(2)的扩散更容易发生;随着压力的升高,各种气体分子的溶胀率逐渐越大;高压时,分子溶胀作用显著,预示着H_(2)O和CO_(2)吸附在提高煤层气采收率过程中可以引起显著的煤基质溶胀,从而导致气体传输通道变窄,不利于煤层气的产出;CH_(4)、H_(2)O和CO_(2)扩散活化能均随着压力的升高而逐渐升高,且增幅有增大的趋势,预示着在压力较高时激活CH_(4)、H_(2)O和CO_(2)扩散需要克服更高的分子结构能垒,CO_(2)应以较快的速度注入煤体中,从而提高煤层气采收率。

基于PHAST软件的CO_(2)管道泄漏扩散定量模拟分析

目前,国内油气田已陆续采用CCUS技术用于减少温室气体排放,实现企业的清洁化和低碳化。为防止因CO_(2)泄漏造成温室气体效应或人员窒息,采用PHAST软件进行了管道工艺建模,通过文献证实了软件的准确性和可靠性,分析了泄漏孔径、泄漏压力、风速、大气稳定度和泄漏方向等参数变化时,对CO_(2)扩散浓度的影响,并对最不利工况下的扩散范围进行模拟,确定了合理的安全疏散距离。结果表明:不同工况主要影响CO_(2)在下风向的扩散距离,对云团高度和云团宽度的影响不大;CO_(2)的射流角度随泄漏角度的增加而增加,水平泄漏方向下的危害性最大;超临界CO_(2)的最大水平扩散范围为365 m,室内居民应在15 min内完成撤离。研究结果可为CCUS技术的全面推广与应用提供实际参考。

页岩纳米孔隙中CO_(2)和CH_(4)吸附扩散分子模拟研究

为进一步揭示多组分气体在页岩纳米孔隙中的分子动力学行为,采用石墨烯构建了页岩纳米孔隙模型,基于巨正则蒙特卡洛方法(GCMC)和分子动力学方法(MD),研究了不同温度下CO_(2)和CH_(4)在页岩纳米孔隙中的竞争吸附和扩散的微观机理,对吸附等温线、吸附选择性、径向分布函数和气体扩散系数进行了相关分析。结果表明,CO_(2)吸附量始终高于CH_(4),CO_(2)和CH_(4)吸附选择性系数大于1,即页岩中注入CO_(2)能够置换出CH_(4);CO_(2)、CH_(4)分别与页岩在0.389、0.761 nm处出现峰值,峰值大小的关系为g_(ab)(CO_(2))>g_(ab)(CH_(4)),说明CO_(2)与页岩之间的相互作用更强;扩散系数的关系为D(CO_(2))>D(CH_(4))。研究结果从微观角度为注气驱替和高效开发页岩气提供一定的理论指导。