咸水层CO_(2)不同捕获机理封存量计算方法及应用范围

通过分析咸水层CO_(2)地质封存过程中不同捕获机理,探究不同CO_(2)捕获机理下的封存量计算方法,在CO_(2)咸水层地质封存工程或数值模拟调研分析的基础上,探讨咸水层CO_(2)不同捕获机理封存量计算方法的应用范围。综合分析表明,容积法可应用于地质评价阶段的不同尺度地质单元的CO_(2)构造捕获封存量计算,代表了评价单元的最大封存潜力,在选取合理的工程、经济等参数基础上,可进行更高潜力级别封存量的计算;长时间尺度的CO_(2)束缚气捕获、溶解捕获、矿物捕获3种计算方法,应用范围为场地级或灌注级的某一时间点或时间段的实际封存量计算,只有依据封存工程或封存场地建立地质模型,并进行长时间尺度的数值模拟才能获得。

用于CO_(2)捕获的Pebax基薄膜纳米复合膜的研究进展

聚醚嵌段聚酰胺(俗称:Pebax)基薄膜纳米复合膜在CO_(2)捕获方面显示了巨大的应用价值,高性能的Pebax基薄膜可用于从工艺流程(含有CH_(4)、N_(2)和H_(2)的混合气)中捕获CO_(2)。Pebax对CO_(2)具有高的亲和力和强的机械性能,这主要归功于其灵活的聚醚段和具有一定机械强度的聚酰胺段。然而,纯Pebax薄膜受Trade-off效应的限制,为了突破Trade-off效应的限制,研究人员将无机和有机纳米填料加入Pebax基质中以提高Pebax基薄膜的分离性能。首先讨论了不同制备工艺和工艺参数下Pebax基薄膜的制备及性能。然后,综述了Pebax基复合薄膜的分离性能。最后,提出了提高膜性能的主要挑战和展望。

CO_(2)捕获中化学吸收剂的快速筛选与设计研究进展

在CO_(2)捕获过程中,吸收剂性能对工艺的生产效率和总成本有重要影响。综述了化学、物理和混合吸收剂的结构、性质及其各自的优缺点,总结了化学吸收剂在CO_(2)捕获中的应用,介绍了实验、性质约束和计算机辅助分子设计(CAMD)等用于快速筛选和设计吸收剂的不同方法,指出利用CAMD方法可系统地评价大量分子和组分,极大优化筛选和设计的过程,提高实验效率。

燃料发电厂燃烧后CO_(2)捕获技术研究进展

介绍了当前化石燃料发电厂CO_(2)捕获技术的发展状况和3种燃烧后捕获CO_(2)方法。文章概述了化学吸收法、膜分离法和低温蒸馏法研究进展,最后对燃烧后捕获CO_(2)方法作了总结和展望。

煤与生物质共气化并联型多联产系统CO_(2)捕获及火用效率分析

通过建立煤与生物质共气化-费托(FT)合成油-电并联型多联产系统,改变FT合成分流比和气化进料中生物质质量分数,研究了系统火用效率以及CO_(2)捕获率和排放率的变化规律。结果表明:随着生物质质量分数从0.0增加至1.0,在分流比为0.2、0.4、0.6和0.8的多联产系统中CO_(2)捕获率分别增加了27.00%、24.87%、22.64%和20.54%;CO_(2)排放率分别降低了6.83%、4.10%、2.10%和2.06%;在生物质质量分数不变的情况下,增大并联型多联产系统分流比,系统CO_(2)捕获率增加,排放率降低;煤和生物质共气化可以明显提高系统的火用效率,在生物质质量分数大于0.2时,增大分流比可较明显提高系统火用效率。

对苯醌电化学捕获CO_(2)机理研究及捕获产物的结构分析

利用循环伏安法(CV)、现场红外光谱法、恒电位电解法开展了BQ在乙腈溶液中的电化学捕获CO_(2)的研究。结果显示,CO_(2)在BQ还原过程中被一价阴离子自由基BQ·-所捕获,表明BQ·-是可以当作亲核试剂来捕获CO_(2)。采用恒电位电解的方法,得到了BQ电化学捕获CO_(2)后的终产物。1H-NMR、IR、13C-NMR以及元素分析的结果表明,捕获CO_(2)后的终产物为BQ与CO_(2)进行化学反应的加合物,其化学计量比为1∶2,且亲核进攻CO_(2)的是BQ羰基上的氧,形成较为稳定的羧酸式结构。产物酸化处理生成对苯酚,进一步证明BQ电化学捕获CO_(2)产物结构。

机械化学法合成小尺寸MOF填料助力高性能CO_(2)分离

利用金属-有机骨架UTSA-280具有特定刚性尺寸的一维孔道可以筛分CO_(2)、CH4、N2的特性,采用机械化学研磨法减小其颗粒尺寸,将UTSA-280掺入聚砜(PSf)中制备MOF基混合基质膜,用于天然气提纯和烟道气CO_(2)捕获。结果表明,在PSf中掺入UTSA-280不仅可以增加聚合物的CO_(2)渗透通量而且提高了气体分离选择性。当UTSA-280掺杂量为30%(质量)时,混合基质膜对CO_(2)/CH4、CO_(2)/N2的分离因子分别为56.39和53.17,CO_(2)的渗透通量为18.61 Barrer,相对于PSf纯膜,选择性分别提高了47.3%和63.5%,CO_(2)渗透通量提高了128.9%,打破了“trade-off”效应。该工作通过引进具有分子筛分效应的MOF填料,能够增加气体通量的同时提高混合基质膜对含CO_(2)气体的分离性能,对天然气的提纯以及烟道气的CO_(2)的捕获有重要意义。

电石渣的资源化利用现状

阐述了电石渣综合利用的研究状况。传统资源化方式包括制备建筑材料和改善环境,如以电石渣制造水泥、地聚物以及其他建筑材料等;电石渣呈强碱性,可以处理酸性废水、废气,达到以废治废、保护环境的目的。总结了电石渣资源化在化学、冶金和碳捕集方面的新机遇。电石渣不仅是良好的钙基资源,也拥有良好的经济性,电石渣的资源化利用具有重要意义。

MXene@PEI/IL复合膜的构建及气体分离性能研究

膜分离技术具有绿色、高效、环保等优点成为气体分离领域研究的热点.本研究先将MXene纳米片与PEI相结合,之后在MXene@PEI膜的上表面旋涂不同负载量的IL,形成高性能的MXene@PEI/IL复合膜.通过SEM、TEM、AFM、FTIR、XRD和TGA测试研究了MXene纳米片和MXene@PEI/IL复合膜的形貌、内部结构和热稳定性.结果表明,PEI的正电荷和MXene的负电荷通过静电作用增强了膜的相容性.此外,通过系统研究IL的负载量、温度和操作时间对MXene@PEI/IL复合膜分离性能的影响.在25℃、0.1 MPa条件下MXene@PEI/IL复合膜分离CO_(2)/N_(2)时的最大CO_(2)渗透量为481.78 GPU,分离CO_(2)/CH_(4)时的最大CO_(2)渗透量为333.21 GPU.同时,MXene@PEI/IL复合膜对CO_(2)/N_(2)(35.30)和CO_(2)/CH4(32.13)均表现出优异的选择性.本研究中制备的膜还显示出卓越的持久性和优异的CO_(2)分离潜力.

用于二氧化碳捕获的固体吸附剂研究概述

CO_(2)作为温室气体,受到了全球的普遍关注,其捕获、应用和贮存技术成为了当下研究的热点问题。无论是对于CO_(2)的转化利用还是封存技术,其捕获是必要前提。近年来用于此领域的再生干燥吸附剂由于较低的能量需求和其他独特的属性引起了人们广泛关注。其中,碱金属(钠和钾等)碳酸盐因吸附温度低被视为有前途的吸附材料并常用作再生干燥吸附剂。但是基于Na_(2)CO_(3)和K_(2)CO_(3)的吸附剂具有反应速率慢或吸附剂再生温度高等问题。而活性炭吸附剂则有克服这些问题的特性。活性炭材料的比表面积、孔结构、表面性质、表面官能团都对CO_(2)的吸附有重要的影响,性能调控空间大。本文在介绍几种CO_(2)捕获技术基础上,对采用这些方法中常用的固体吸附剂进行了概述,对各种吸附剂优缺点进行了归纳,展望了碱金属碳酸盐及其包括活性炭在内的碳基复合材料在减少CO_(2)排放领域的应用前景。

3,5-二氯硝基苯在乙腈溶液中电化学还原机制研究

采用循环伏安法和原位FT-IR光谱电化学法研究3,5-二氯硝基苯(3,5-DCNB)在乙腈(AN)溶液中的电化学行为.研究发现,在N2存在条件下,3,5-DCNB在-0.4~-1.2 V扫描电位区间内发生可逆的一步单电子还原,引入CO_(2),3,5-DCNB电化学行为转变为完全不可逆的4电子转移过程.采用电解法进一步探索在CO_(2)存在下3,5-DCNB的电解产物,并通过X-ray和IR对电解产物进行表征.结果表明,在3,5-DCNB的电化学还原时引入CO_(2),可高效合成3,3′,5,5′-四氯偶氮苯,同时实现CO_(2)的固定与转化.利用红外光谱电化学循环伏吸法(CVA)和导数循环伏吸法(DCVA)等电化学技术探究了3,5-DCNB在CO_(2)存在条件下的电化学机制.

双碳目标下煤气同采技术体系构想及内涵

“双碳”的确定对煤气同采发展理念提出了绿色低碳的新要求。立足我国以煤为主的能源禀赋特点,针对煤矿CH_(4)-CO_(2)双重碳减排技术难题,通过探究煤矿瓦斯高效精准抽采、煤矿瓦斯全浓度梯级利用及煤层CO_(2)捕获-封存-利用等关键技术问题,提出了以煤矿CH_(4)-CO_(2)近零碳排放为核心的全生命周期煤气同采技术体系构想,从低碳融合技术与负碳技术两方面阐述了该构想体系,并简化分析了相应的碳源汇机制。煤矿瓦斯高效精准抽采涵盖瓦斯含量精准原位测定、瓦斯涌出量精准预测、瓦斯高效抽采区域精准辨识、瓦斯抽采精准施工设计、瓦斯抽采精准增透及瓦斯抽采精准调控;在瓦斯全浓度梯级利用方面,提出了高浓度瓦斯直接利用、乏风瓦斯及低浓度瓦斯提浓增效技术为主的阶梯式综合利用体系;煤层CO_(2)封存作为典型负碳排放技术已处于商业运行阶段,笔者及其团队则聚焦煤矿CH_(4)-CO_(2)近零碳排放核心,提出了CO_(2)煤矿采空区吸储与植被固碳理念。最后阐述了双碳目标下煤气同采技术体系的发展方向:①“地质透明化-抽采智慧化”与瓦斯精准抽采深度融合技术;②瓦斯富集-提浓-利用一体化技术及装备;③“CCUS+生态碳汇”全域负碳排放技术;④煤气同采全生命周期CH_(4)-CO_(2)动态监测及管控技术体系。通过该构想的逐步实施,为我国煤炭行业碳中和目标实现提供新的发展思路。

路易斯酸碱对在材料化学应用中的研究进展

由于路易斯酸碱对(Lewis Pairs,LPs)合成的多样性以及便于调整的空间位阻和电子效应,它们在小分子活化(例如CO_(2),H_(2),CO,SO_(2),N_(2)O)和不对称催化等领域得到了快速发展.新型功能高分子材料的合成一直是材料化学的研究热点,将路易斯酸(LAs)和路易斯碱(LBs)引入到聚合物骨架中,能够赋予材料独特的性能,极大地丰富了功能高分子材料的种类.综述了近年来大分子LAs和LBs的合成及研究进展,阐明了LPs和路易斯酸碱对聚合(LPP)在材料化学应用中的多样性和多功能性.重点介绍了LPs在构筑超分子聚合物网络,CO_(2)捕获和释放以及新型拓扑聚合物合成上的应用,并提出该领域存在的挑战以及未来的发展方向.

自由基交替共聚法制备酰亚胺基微孔有机聚合物

通过Friedel-Crafts烷基化反应发生的超交联聚合会产生大量腐蚀性气体以及废弃的Lewis酸催化剂.为了实现微孔有机聚合物的绿色制备工艺,选用3类双马来酰亚胺单体与4种乙烯基醚单体进行自由基共聚,制备了12种新型酰亚胺基超交联微孔有机聚合物材料.通过反应单体之间形成电荷转移配合物,可以实现自由基交替共聚.得到的多孔聚合物具有可预测的分子结构和高比表面积(591 m^(2)/g),表现出优异的CO_(2)/N_(2)吸附选择性(74.38),在CO_(2)捕获和气体分离方面具有良好的应用前景.本研究拓展了自由基共聚超交联微孔聚合物构筑单元的选择范围,对微孔有机聚合物绿色制备具有参考价值.