基于FES技术的O_(2)/CO_(2)燃烧气氛下准东煤中不同类型碱金属盐的释放特性

O_(2)/CO_(2)燃烧技术被认为是一种清洁的燃煤发电技术,然而高碱准东煤燃烧过程中释放的大量碱金属通常是引起锅炉受热面积灰、结渣以及腐蚀的重要物质,严重危害了设备的安全稳定运行。因此,探讨O_(2)/CO_(2)燃烧气氛下准东煤中不同类型碱金属盐的释放特性对于煤炭的清洁高效利用具有重要意义。基于火焰发射光谱技术(FES),在金属丝网反应器上研究了煤粉燃烧过程中不同类型碱金属盐在O_(2)/N_(2)和O_(2)/CO_(2)两种气氛下的释放特性。结果表明:在O_(2)/N_(2)气氛下,挥发分燃烧会产生明亮的火焰;与O_(2)/N_(2)气氛相比,O_(2)/CO_(2)气氛下煤粉燃烧强度降低,火焰温度下降,着火时间延迟,挥发分和焦炭的燃烧时间延长,使得煤粉中气相Na的释放过程受到抑制。对于NaAc、Na_(2)CO_(3)和Na_(2)SO_(4)来讲,O_(2)/CO_(2)气氛延迟了其释放过程中质量浓度降低的时间,使煤粉中气相Na从开始释放就进入稳定释放阶段,气相Na质量浓度变化率波动不大;但NaCl会在释放的4 s左右质量浓度变化率变为负值,导致释放的气相Na质量浓度一直降低。同时CO_(2)气氛还会使得NaAc、NaCl等类型盐转化形成更难释放的Na_(2)CO_(3),进一步抑制气相Na的释放过程。而Na_(2)CO_(3)的质量释放率在O_(2)/CO_(2)气氛下也降低的主要原因则是CO_(2)抑制了Na_(2)CO_(3)向Na_(2)O的分解过程。Na_(2)SO_(4)则由于其本身释放就比较困难,因此其质量释放率降低的主要原因是燃料燃烧温度和强度降低导致的。

拉萨地块西部碰撞后富钾火山作用CO_(2)释放规模初探

估算地质历史时期火山活动的CO_(2)释放量对于理解地球深部碳释放及其气候环境效应具有重要意义。本文聚焦青藏高原拉萨地块西部的碰撞后富钾火山作用,以雄巴、赛利普、布嘎寺和麦嘎4个地区的富钾火山岩为例,开展了橄榄石、辉石等斑晶矿物中熔体包裹体的CO_(2)含量与脱气特征研究,结合火山岩体积和年龄等参数,估算了拉萨地块碰撞后富钾火山活动的CO_(2)释放量。结果表明,研究区火山岩熔体包裹体气泡中的CO_(2)含量约为0.61%~5.38%,雄巴、赛利普、布嘎寺和麦嘎火山岩的CO_(2)年释放量分别为(5.1±0.9)×10^(-5)Pg/yr、(1.3±0.6)×10^(-5)Pg/yr、(2.5±0.5)×10^(-4)Pg/yr和(1.5±0.2)×10^(-7)Pg/yr,共计约(3.2±0.6)×10^(-4)Pg/yr。粗略推算结果表明,拉萨地块碰撞后富钾火山作用的CO_(2)总释放规模约为0.006±0.001Pg/yr,与大陆碰撞带深部碳释放通量模型的计算结果相一致。本文的研究结果为地质历史时期印度-亚洲大陆碰撞导致的深部碳释放模拟提供了初步的实测数据参考。未来仍需在获取更多数据的基础上优化研究结果,以减小碰撞后火山作用的岩浆成分、规模、时空分布不均等导致的不确定性。

硝基功能化MOF中的CO_(2)捕获分离

随着全球工业化进程的加速,能源消耗持续增加带来CO_(2)的过度排放,引发了严重的气候与环境问题。在众多应对措施中,以具有独特孔隙特征的MOF材料为代表的物理吸附技术成为该领域的研究热点。基于PtS型MOF材料,设计构建并优化了一系列硝基(-NO_(2))和三嗪修饰的MOF结构,通过巨正则蒙特卡洛(GCMC)理论模拟研究了不同-NO_(2)数量对MOF材料的CO_(2)气体吸附分离性能的影响。结果表明:在298K和1.0bar条件下,引入-NO_(2)后,材料对CO_(2)的捕获量从PtS的1.92mmol/g提升到了PtS-2NO_(2)的2.52mmol/g,增加-NO_(2)数量后PtS-4NO_(2)的CO_(2)吸附量提升到了5.02mmol/g,而同时修饰三嗪结构后CO_(2)吸附量达到5.93mmol/g。计算不同结构的等温吸附热、van der Waals/Coulomb相互作用和选择性等揭示了MOF结构中引入-NO_(2)对其CO_(2)选择性吸附能力的促进作用和机制,对高性能MOF基CO_(2)吸附剂材料的开发具有重要的指导意义。

38 mm型CO_(2)致裂器内部参数对致裂器做功能力影响

为快速获得液态CO_(2)致裂器内部参数对致裂器做功能力的影响特征,优化提高液态CO_(2)致裂器做功能力,提高煤层瓦斯抽采效率,设计液态CO_(2)致裂器做功能力快速评估试验装置。使用煤矿用38 mm型致裂器进行4水平3因素的9组正交试验,分析液态CO_(2)致裂器发热管内部装药量、主管内液态CO_(2)填充量、泄能片厚度以及泄能头释放口径对于致裂器做功能力的影响主次顺序;进一步对其中最重要的影响因素进行固定变量试验,分析最重要影响因素对液态CO_(2)致裂器做功能力的影响特征。结果表明:对于煤矿用38 mm型CO_(2)致裂器,泄能片厚度对于液态CO_(2)致裂器做功能力的影响最大,发热管内部装药量次之,主管内液态CO_(2)填充量及泄能头释放口径影响最弱;液态CO_(2)致裂器做功能力随着泄能片的厚度增加而增加,但当泄能片厚度增加到一定程度时,液态CO_(2)致裂器做功能力增幅不够明显,达到一定厚度泄能片不会破裂,当38 mm型致裂器内部参数设置为CO_(2)质量0.33 kg、释放口径18 mm、装药量60 g、泄能片厚度2.0 mm时致裂器做功能力对应三硝基甲苯(TNT)当量为0.202 kg,相对当前工地使用参数做功能力提升21.9%。

咸水层CO_(2)不同捕获机理封存量计算方法及应用范围

通过分析咸水层CO_(2)地质封存过程中不同捕获机理,探究不同CO_(2)捕获机理下的封存量计算方法,在CO_(2)咸水层地质封存工程或数值模拟调研分析的基础上,探讨咸水层CO_(2)不同捕获机理封存量计算方法的应用范围。综合分析表明,容积法可应用于地质评价阶段的不同尺度地质单元的CO_(2)构造捕获封存量计算,代表了评价单元的最大封存潜力,在选取合理的工程、经济等参数基础上,可进行更高潜力级别封存量的计算;长时间尺度的CO_(2)束缚气捕获、溶解捕获、矿物捕获3种计算方法,应用范围为场地级或灌注级的某一时间点或时间段的实际封存量计算,只有依据封存工程或封存场地建立地质模型,并进行长时间尺度的数值模拟才能获得。

稀土金属有机骨架吸附CO_(2)研究进展

近年来,稀土金属有机骨架(Ln-MOFs)因具有捕获CO_(2)的优势而备受关注。Ln-MOFs因自身镧系离子存在特殊的电子排布而具有一些独特的功能,在气体吸附方面有一定潜能。综述了Ln-MOFs材料吸附CO_(2)的研究进展,介绍了配体选择及吸附结果,总结了提高CO_(2)捕获能力的方法,同时分析了Ln-MOFs材料使用中存在的问题,并对Ln-MOFs未来的发展前景进行了展望。

以富CO_(2)吸收液为汲取液的沼液中水正渗透回收特性研究

针对沼气工程存在的沼液量大难处理问题及沼气提纯的需求,提出将正渗透技术与沼气CO_(2)化学吸收分离耦合,探究了沼气CO_(2)化学吸收中的富CO_(2)吸收液作为正渗透汲取液从沼液中回收水及浓缩沼液的可行性,并以沼液浓缩过程中的水通量、沼液浓缩倍数、沼液氨氮截留率与吸收剂反向传质通量为指标,考察了汲取液种类、汲取液浓度与其他操作参数对正渗透水回收性能的影响。结果表明,富CO_(2)吸收液作为汲取液从沼液中回收水并浓缩沼液具有可行性,且随着汲取液浓度、流量和温度的增加,沼液中水向汲取液的传质通量增加,沼液浓缩倍数也相应增加,但沼液中氨氮截留率下降,同时汲取液中的吸收剂溶质向沼液的反向传质通量也增加。当采用浓度2.5mol/L、CO_(2)负荷0.5mol/mol的富CO_(2)甘氨酸钾溶液作为汲取液,汲取液温度为70℃、流速为150mL/min、沼液室温及流速为150mL/min时,采用正渗透技术从沼液中回收水的初始通量达8.05L/(m^(2)·h),经过4h运行后,沼液浓缩倍数为1.18,氨氮截留率为84.13%,反向吸收剂通量仅为2.94g/(m^(2)·h)。

4-氯氯苄在CO_(2)下电还原为对氯苯乙酸机制研究

对氯苯乙酸在生活生产中有重要应用,到目前为止,大多数合成方法都有烦琐的步骤或使用各种重金属催化剂,成本高且有污染.笔者提出一种在CO_(2)存在下,电化学还原4-氯氯苄制备高价值对氯苯乙酸化合物的方法,同时实现温室气体CO_(2)的利用与转化.采用4-氯氯苄在含电解质四乙基四氟硼酸铵的乙腈溶剂中恒电位电解合成对氯苯乙酸,电解产物经过核磁、质谱等表征方式确认结构.结果表明,法拉第电解效率为94.0%,转化率为92.9%.利用循环伏安法和原位FT-IR光谱电化学相结合的方法,探究了电化学还原制备对氯苯乙酸的电子转移机制.发现银电极上,CO_(2)气氛下4-氯氯苄的还原过程机制为两电子的不可逆过程,生成的一价阴离子随后进攻CO_(2)生成对氯苯乙酸.

空气中CO_(2)原位高效捕集研究

空气中低浓度CO_(2)的高效捕集是实现“碳中和”的重要路径。采用太阳能驱动空气泵加速CO_(2)的高效捕集,选取CaO、四乙烯五胺和NaOH溶液分别进行吸收,CaO粉末的CO_(2)日累积吸收量超过0.9 g。液相捕获剂中,CO_(2)日累积吸收量随NaOH浓度的上升而增加,0.50 mol/L的NaOH溶液中CO_(2)的吸收量可达0.776 g。CO_(2)小时吸收量小时变化趋势分析得出,其与光照强度和环境温度密切相关,进而影响了通过捕获剂的空气流量和CO_(2)总量;环境温度不仅影响了捕获剂吸收CO_(2)的反应速率,同时也极大程度上影响了气体在溶液中的溶解度。固体捕获剂CaO反应前后XRD分析,说明过程中生成了CaCO3。液相吸收剂蒸干处理后结晶产物XRD分析,说明反应过程中生成了CO32-。

用于CO_(2)捕获的Pebax基薄膜纳米复合膜的研究进展

聚醚嵌段聚酰胺(俗称:Pebax)基薄膜纳米复合膜在CO_(2)捕获方面显示了巨大的应用价值,高性能的Pebax基薄膜可用于从工艺流程(含有CH_(4)、N_(2)和H_(2)的混合气)中捕获CO_(2)。Pebax对CO_(2)具有高的亲和力和强的机械性能,这主要归功于其灵活的聚醚段和具有一定机械强度的聚酰胺段。然而,纯Pebax薄膜受Trade-off效应的限制,为了突破Trade-off效应的限制,研究人员将无机和有机纳米填料加入Pebax基质中以提高Pebax基薄膜的分离性能。首先讨论了不同制备工艺和工艺参数下Pebax基薄膜的制备及性能。然后,综述了Pebax基复合薄膜的分离性能。最后,提出了提高膜性能的主要挑战和展望。

基于超临界CO_(2)流体的载药二醋酸纤维释放行为

为获得具有良好缓释性能的生物活性二醋酸纤维,采用超临界CO_(2)流体加工技术,并以具有抗氧化、抗菌功效的生物活性药物白藜芦醇作为模型药物,在不同流体温度及压力条件下制备负载白藜芦醇的二醋酸纤维,考察了不同载药二醋酸纤维在乙醇中的释放曲线,并建立释放模型。结果表明:更高超临界CO_(2)流体温度、压力条件下制备的载药二醋酸纤维在介质中的绝对释放量、绝对释放速率均更高,而累计释放百分比、累计释放速率均更低;释放时间为40或50 min时,释放速率呈现升高现象,释放平衡时药物残留率最高可达50%;白藜芦醇从二醋酸纤维中的释放行为更符合一级释放动力学模型,拟合度R^(2)在0.93以上。

CO_(2)捕获中化学吸收剂的快速筛选与设计研究进展

在CO_(2)捕获过程中,吸收剂性能对工艺的生产效率和总成本有重要影响。综述了化学、物理和混合吸收剂的结构、性质及其各自的优缺点,总结了化学吸收剂在CO_(2)捕获中的应用,介绍了实验、性质约束和计算机辅助分子设计(CAMD)等用于快速筛选和设计吸收剂的不同方法,指出利用CAMD方法可系统地评价大量分子和组分,极大优化筛选和设计的过程,提高实验效率。

海洋直接注入CO_(2)封存技术方法综述

人类活动造成的CO_(2)排放是全球气候变暖面临的主要挑战之一。CO_(2)封存有望成为全世界减少碳排放份额最大的单项技术。海洋碳捕获、利用和封存(OCCUS)可以在较短时间内提供最大的碳封存能力,与其他地质封存方法相比更加安全有效。而且,多相态形式的CO_(2)(气态、液态、固态和水合物)可以在海洋纵深尺度上实现直接注入。海洋碳封存是一项发展潜力巨大、优势明显的新兴碳封存技术,是实现大规模碳减排的重要措施之一,具有广阔的应用前景。因此,笔者等系统地阐述了海洋CO_(2)直接注入、封存(OCS)的基本原理、技术现状、监测与评估,以及环境方面的影响,并对高效CO_(2)注入技术,CO_(2)泄漏的检测、防范与补救技术,以及海洋碳封存的生态后效等方面进行了展望。

西安地区4-5月份土壤CO_(2)释放规律研究

本文根据碱溶液吸收法 ,对西安地区不同植被条件下土壤 CO2释放量进行了昼夜观测。观测资料显示 ,西安地区 4月份土壤 CO2 释放量在一昼夜内具有明显的变化 ,从当日上午到次日上午 ,CO2 释放量表现出由低变高再变低的规律。土壤 CO2 释放量变化与温度变化具有相同的特征 ,但释放量的变化具有滞后性 ,相对于温度的变化滞后 4～7h左右。不同植被条件下 ,土壤 CO2 释放量不同 ,林地释放量大于草地 ,草地释放量大于裸地。夜间 12 h释放量大于白天 12

二维GO、MXene和MoS_(2)限域离子液体复合膜用于碳捕集

工业化的急速发展导致大气中CO_(2)的浓度急剧增加,给人类的生活带来了严重的威胁.因此,亟需发展碳捕集、利用与封存技术用于降低CO_(2)的排放量.在多种方法中,膜分离技术逐渐成为全球碳捕集技术的主要发展方向.膜材料是膜的核心,随着新型制膜材料的不断涌现,一系列高性能气体分离膜层出不穷.离子液体(ILs)作为一种新型材料,因其在CO_(2)分离过程中具有不易挥发、结构可调、对CO_(2)有优异的亲和力等特点而备受欢迎.然而,由于ILs的高黏度和高成本限制了其在工业领域的应用.将ILs与二维纳米材料相结合,得到的新型复合膜兼具ILs和二维纳米材料的优势,可突破ILs的缺陷,成为未来膜材料的研究趋势之一.本综述以ILs为核心,重点介绍了将IL限域于二维氧化石墨烯(GO)、MXene和MoS_(2)纳米材料的研究进展,讨论了ILs的性质;总结了不同ILs与二维GO、MXene和MoS_(2)材料所构建的气体分离膜在CO_(2)捕获中的应用;讨论了ILs在气体分离领域中的优势和挑战,并提出了未来的研究和发展机会.

燃料发电厂燃烧后CO_(2)捕获技术研究进展

介绍了当前化石燃料发电厂CO_(2)捕获技术的发展状况和3种燃烧后捕获CO_(2)方法。文章概述了化学吸收法、膜分离法和低温蒸馏法研究进展,最后对燃烧后捕获CO_(2)方法作了总结和展望。

离子液体的制备及其捕获CO_2性能

制备了一种新型离子液体,1-二乙二醇单甲醚基-3-甲基咪唑甘氨酸盐,并对其捕获CO2性能进行了研究。研究结果表明,产物具有高的CO2捕获容量和快的捕获速度,在燃气和烟气脱碳领域具有良好的应用潜力。

密相/超临界CO_(2)管道全尺寸爆破试验综述

密相/超临界CO_(2)管道止裂韧性预测是世界范围内研究的热点和难点问题,目前已有的止裂韧性预测模型尚不能准确预测密相/超临界CO_(2)管道的止裂韧性。超临界CO_(2)管道全尺寸爆破试验是确定超临界CO_(2)管道止裂韧性的最佳方法,目前全球范围内仅有11次超临界CO_(2)管道全尺寸爆破试验,国内尚属空白。从基本情况、试验工况和参数、试验目的和结果等几个主要方向细致分析、总结和对比现有CO_(2)管道全尺寸爆破试验,为后续国内CO_(2)管道全尺寸爆破试验的开展提供理论指导和数据支撑,为CO_(2)管道设计和工程应用提供有力的参考依据。

多孔生物炭的制备、改性及碳捕获机理和应用前景研究

生物质在高温、无氧(或低氧)条件下进行裂解与碳化得到生物油、合成气与生物炭,该过程可有效减少生物质的焚烧,从而降低CO_(2)排放。由于可塑性强、孔径结构复杂、环境危害小,生物炭材料作为生物质能衍生物已被广泛应用于土壤改良、水污染治理与固碳等领域。该文研究了一种作为新型化工领域材料的生物炭应用于CO_(2)固体吸附剂领域的可行性与捕获机理,为实现双碳目标提供潜在路径。研究分析认为,由于生物炭自身的环保性与可持续性,该吸附剂在捕获CO_(2)失活后可以进行土壤改良或应用于其他相关环保领域,该特点是其他CO_(2)吸附剂无法比拟的。因此,生物炭作为一种具有CO_(2)吸附潜力、稳定性高、持续性强的生物材料,为未来中国深入发展CCUS领域增加材料选择性,为企业实现绿色循环生产提供思路。

橡胶树干CO_(2)释放速率垂直变化及其与树干液流和木质部结构间的关系

为了研究橡胶树(Hevea brasiliensis)干CO_(2)释放速率(E_(s))时空动态变化特征及其影响因素,提高人工橡胶林生态系统呼吸计算的准确性。利用便携式红外气体分析系统(IRGA)对海南人工橡胶林样树不同垂直高度的E_(s)进行为期1年的原位监测,包括1.5 m处E_(s1.5)、3.0 m处E_(s3.0)、4.5 m处E_(s4.5),并同步监测了样树的树干液流密度(F_(d)),还通过显微切片法观察各高度树干木质部导管解剖结构,并进行对比分析。结果表明,E_(s)在旱季与湿季呈现明显的季节变化;10月~翌年4月E_(s3.0)>E_(s4.5)>E_(s1.5),5~9月E_(s3.0)>E_(s1.5)>E_(s4.5);橡胶树E_(s)的差异主要受树干液流和木质部结构的影响。通过分析橡胶树树干各高度木质部导管密度和管腔直径的差异,可知管腔直径是F_(d)和E_(s)的主要影响因子,随着管腔内径的增加,液流速度和E_(s)呈增加趋势。