混合醇胺捕集低浓度CO_(2)性能研究

二氧化碳(CO_(2))的大量排放导致了严重的温室效应,碳捕集刻不容缓,工厂、发电厂等排放的烟气中CO_(2)浓度低且总量大,低浓度CO_(2)捕集技术对于碳减排具有重大意义。醇胺体系中乙醇胺(MEA)法目前应用最广泛,但其能耗大、吸收量小的缺陷也很明显。为改善醇胺体系对低浓度CO_(2)的吸收与解吸性能,搭建了CO_(2)吸收与解吸装置,对单一MEA或N-甲基二乙醇胺(MDEA)体系,以及利用MDEA和2-氨基-2-甲基-1-丙醇(AMP)改性的MEA体系,进行了吸收与解吸实验,测定其CO_(2)负荷。结果表明,对于单一醇胺体系,相较于MDEA,MEA体系吸收低浓度CO_(2)后富液负荷更大,具有更优的性能;通过添加AMP改性,AMP浓度为1.00 mol/L时,吸收体积分数为5%的CO_(2),相较于5.00 mol/L单一MEA体系,混合醇胺体系的富液负荷提高了30.55%,贫液负荷降低了24.47%;调节AMP浓度至0.50 mol/L,相较5.00 mol/L的单一MEA体系,混合醇胺体系循环容量提高了41.16%。

填料塔中混合胺钛基纳米流体对高浓度CO_(2)的捕集试验研究

模拟了石油化工废气排放过程中高浓度CO_(2)(50%,体积分数)尾气处理场景。对伯胺和叔胺溶液进行复配,建立了兼具快速反应性能和高吸收容量的混合胺钛基纳米流体。自主设计并搭建10 t/a规模填料塔CO_(2)吸收-解吸循环试验系统,考察了纳米流体吸收剂在填料塔中的CO_(2)吸收-解吸综合强化机制。研究发现,相较混合胺而言,纳米流体吸收剂最大可提升40%的吸收-解吸循环容量。提高贫液中的CO_(2)负载会削弱纳米颗粒对吸收剂捕集CO_(2)性能的促进作用。当CO_(2)负载达到0.4 mol/mol(1 mol胺负载0.4 mol CO_(2))时,纳米流体吸收剂的体积总传质系数和混合胺吸收剂基本一致。体系中纳米颗粒之间的相互作用增强,使液相内部形成微对流,可提升捕集体系的CO_(2)吸收性能。但当纳米颗粒质量分数超过0.12%时,液相中的微对流和固体穿梭效应会因粒子团聚而削弱。因此,需要在循环过程中采取有效措施对团聚的纳米颗粒进行分散。如何通过耦合外部扰动和内部化学分散来提升纳米颗粒分散的稳定性,将是后续研究的重点方向之一。

基于OCO-2/OCO-3数据的山东省CO_(2)柱浓度特征分析

基于OCO-2/OCO-3卫星数据,通过空间插值的方法,分季节模拟山东省CO_(2)柱浓度的时空分布特征,并对模拟结果进行了验证。结果表明:观测值与模拟值之间有较高的相关性,大部分误差值在±1 ppm之间。山东省CO_(2)柱浓度年均值为415.06 ppm,空间上各季节差异明显,整体上呈现中部和南部浓度较低、西北浓度偏高的特征;时间上表现为冬季浓度高、夏季浓度低的趋势。

基于多源遥感数据的省域XCO_(2)变化与分析

利用卫星监测XCO_(2)变化已成为一种有效手段。根据2009—2021年的GOSAT卫星数据并结合夜光遥感数据、净初级生产力遥感数据,探究辽宁省近13年XCO_(2)变化趋势,获取XCO_(2)变化的影响因素及XCO_(2)变化造成的影响。研究表明,自2009年起辽宁省XCO_(2)便处于稳定增长趋势,且辽东地区XCO_(2)总体高于辽西地区;通过相关系数计算得,夜光遥感数据与GOSAT数据相关系数较高,说明人类活动与XCO_(2)变化关系密切;NPP数据与XCO_(2)相关系数较低,说明植物的固碳能力并不是影响XCO_(2)变化的主要因素。相关研究可为省域范围的大气CO_(2)排放监测与治理提供一定的决策支持。

基于GOSAT卫星的中国CO_(2)浓度时空特征分析

采用温室气体观测卫星(GOSAT)傅里叶变换光谱仪(FTS)发布的CO_(2)柱浓度L_(3)级别数据集产品,利用TCCON地基站点的CO_(2)柱浓度数据对卫星遥感数据进行验证,分析中国CO_(2)柱浓度时空变化特征及其影响因素。研究结果表明,GOSAT卫星的CO_(2)柱浓度产品精度较高,线性回归的r^(2)为0.99,线性方程斜率为0.98,平均偏差为0.11 mg/L。中国CO_(2)柱浓度呈现逐年增长的趋势,存在12个月的周期性季节性变化。2010、2020年区域年平均CO_(2)柱浓度分别约为389.30、412.62 mg/L,增长了23.32 mg/L,年平均增长率大约为0.58%。中国区域大气CO_(2)柱浓度的月变化存在明显的时空差异,最大值和最小值分别出现在4月和8月,2020年4月和8月的区域平均值分别为415.09、409.13 mg/L。中国区域CO_(2)柱浓度从东部沿海向西部逐级递减,且呈现明显的季节性变化,夏季高值主要集中在东南部沿海地区,冬季高值主要集中在华北地区。

连续波差分吸收激光雷达探测路径大气CO2平均浓度

大气二氧化碳作为最重要的温室气体之一,它的变化和分布备受关注,差分吸收激光雷达(DIAL)系统是探测大气二氧化碳浓度的重要手段,对于研究温室气体的源和汇具有重要意义。主要研究正弦调制连续波差分吸收激光雷达在水平路径上探测CO2平均浓度,利用HITRAN数据库中CO2及H2O的吸收光谱,综合考虑CO2的吸收截面及H2O的干扰,选择差分吸收激光雷达的工作波长On-line:1 572.335 nm, Off-line:1 572.180 nm;声光调制器取代电光调制器对连续波激光强度进行正弦波调制,两路调制信号频率有细微差别,其中On-line调制频率为101.833 kHz, Off-line调制频率为99.733 kHz;On-line光源激光器通过光谱调制技术将激光频率锁定在气体池吸收峰1 572.335 nm处,并采用在相位调制器上施加直流偏置反馈电压来消除相位调制器的残余幅度调制(RAM),使波长锁定精度大幅提高,激光频率锁定系统实现On-line光源激光器在12小时输出波长均方根误差为0.05 pm;在CPU中实现快速傅立叶变换获取回波光信号和发射监视端激光强度的功率谱,并选择窗函数和频谱校正算法来提高计算精度;通过调制连续波激光强度的正弦波相位鉴别获取路径的长度;系统光路为光纤光路,使其结构紧凑;对系统进行外场实验和对比实验;获取上海市区1.3 km路径上二氧化碳平均浓度,实验数据显示系统观测精度为4 ppm(百万分之一),且探测到的CO2日变化趋势与二氧化碳点探测器LI-7500A探测到的日变化趋势相吻合。

基于GOSAT-2卫星的中国XCO_(2)时空分布特征分析

CO_(2)是主要的温室气体之一,它对全球变暖的作用很大。自工业化以来,CO_(2)浓度在全球范围内大幅增加。为实现碳减排目标,迫切需要监测大气中的CO_(2)浓度并分析其时空分布特征。随着温室气体观测卫星的发射,利用碳卫星可以大范围地观测和分析大气中的CO_(2)浓度。本研究基于GOSAT-2卫星数据,利用克里金插值技术分析了2020年6月至2021年5月中国陆地区域的CO_(2)柱浓度(XCO_(2))的时空变化特征。结果表明,全国范围内XCO_(2)的平均值从2020年的413.86 ppm增加到2021年的419.59 ppm,增加了5.73 ppm。其中,XCO_(2)的最低值和最高值分别出现在冬季和春季。进一步的分析表明,XCO_(2)在空间分布上不一致,在人口密度较高的东南部区域浓度较高,而在人口稀少的西北部较低。此外,大城市及其周边地区的XCO_(2)普遍高于其他地区,表明人为因素导致城市地区的XCO_(2)增加过快。本文的分析结果可为碳源与碳汇的研究提供重要的基础数据和参考依据。

基于地基便携式FTIR的CO_(2)与CH_(4)柱浓度观测研究

地基傅里叶变换红外光谱技术(Fourier transform infrared spectroscopy,FTIR)由于其具有高的时空分辨率、对地表大气浓度变化敏感等优点,已成为遥测温室气体柱浓度的重要技术。基于便携式的傅里叶变换红外光谱仪(EM27/SUN)采集的太阳光谱来反演北京市区CO_(2)与CH_(4)柱浓度。通过与高分辨率FTIR观测结果比对,验证了EM27/SUN观测的准确性和可靠性。同时利用正午观测的CO_(2)和CH_(4)柱浓度结果计算了CO_(2)与CH_(4)观测精度。其中CO_(2)的观测精度为0.16×10^(-6),CH_(4)的观测精度为1.4×10^(-9)。最后,给出了CO_(2)与CH_(4)时间序列变化,CO_(2)与CH_(4)在观测期间的变化较为一致。该研究表明了便携式FTIR观测CO_(2)与CH_(4)柱浓度结果的准确性和可靠性。

星载二氧化碳探测研究进展

二氧化碳(CO_(2))是大气中最典型的温室气体,大气中CO_(2)浓度持续增加是全球气温升高的主要原因。温度升高导致自然环境恶劣,各类自然灾害频发,极端天气数量增加,对人类生活环境造成巨大的影响,因此推动绿色低碳发展势在必行。准确监测CO_(2)的排放,了解CO_(2)源和汇的分布,是遏制大气CO_(2)浓度升高、减缓全球变暖的前提条件。因此,准确获取全球范围内高精度时空分辨率的CO_(2)观测数据十分必要。卫星遥感可以有效观测CO_(2)的全球分布,获取大范围高精度数据。本文旨在对目前用于大气CO_(2)探测的卫星载荷发展状况进行综述,包括基于被动遥感CO_(2)的卫星现状和数据产品、基于主动遥感CO_(2)的卫星的研制情况和目前的主要工作进展。

基于多源卫星遥感数据的中国2003年—2018年CO_(2)时空变化研究

本研究利用大气制图扫描成像吸收仪SCIAMACHY(Scanning Imaging Absorption Spectrometer for Atmospheric Chartography)和傅里叶变换光谱仪FTS(Fourier Transformation Spectrometer)卫星遥感传感器反演的CO_(2)产品,结合瓦里关地面站点观测的CO_(2)浓度数据进行验证,并对遥感数据进行校正,最后分析了2003年—2018年中国CO_(2)时空变化特征及其影响因素。结果表明,中国区域CO_(2)柱浓度呈近12个月周期变化且持续上升的趋势。2003年CO_(2)柱浓度年均值为374.4 ppm,2018年CO_(2)柱浓度年均值为413.7 ppm,16年间增加了39.3 ppm,约为10.51%,年均增长率为0.59%。中国区域大气CO_(2)柱浓度的月变化存在明显的时空差异,月变化呈现弦曲线变化,最小值和最大值分别出现在8和4月,2018年月平均大约分别为407.7 ppm和416.3 ppm。CO_(2)柱浓度的高值区主要出现在东部的亚热带和温带地区,2018年年平均最大可达417.9 ppm;最低值是在内蒙古北部,2018年平均约为409.5 ppm。从省级行政单元来看,2018年平均CO_(2)柱浓度最高和最低的省份是浙江省和青海省,分别约为417.8 ppm和412.1 ppm。中国2003年—2018年CO_(2)柱浓度在整个区域出现较大的增长,但是增长率在空间上存在明显的异质性。在空间上,2018年比2003年增长的数值在31.0—45.4 ppm之间,增长的百分比范围在8.9%—12.2%之间,增长较大的区域在高值区,最大增长出现在辽宁和吉林的交界处,约为12.2%;增长较小的区域出现在中国中部,最低的增长约为8.9%。