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Cu(110)晶面催化还原CO_(2)制备甲酸机理的第一性原理研究
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作者 张旭昀 汤静 +2 位作者 常庆 王勇 谭秀娟 《功能材料》 CAS CSCD 北大核心 2024年第4期4102-4110,共9页
铜基催化剂是一种高效还原CO_(2)为甲酸的绿色催化剂,明确不同晶面的还原机理对催化剂的设计及开发具有重要指导意义,但Cu(110)晶面的催化机理尚不明确。采用基于密度泛函理论的第一性原理方法对Cu(110)表面的还原机理进行了研究,系统... 铜基催化剂是一种高效还原CO_(2)为甲酸的绿色催化剂,明确不同晶面的还原机理对催化剂的设计及开发具有重要指导意义,但Cu(110)晶面的催化机理尚不明确。采用基于密度泛函理论的第一性原理方法对Cu(110)表面的还原机理进行了研究,系统研究了不同中间产物的吸附相关性质并探讨了相关的吸附机理。吸附能结果表明,CO_(2)在Cu(110)表面无法发生化学吸附,而^(*)COOH、^(*)HCOO、HCOOH分子和H原子的最稳定吸附位点分别为长桥位点、短桥位点、顶位点和HCP位点。布居数结果表明,^(*)HCOO和HCOOH分子在吸附过程中与Cu(110)表面的Cu原子形成离子键,H原子和Cu原子之间存在氢键作用,^(*)COOH分子中的C和Cu原子形成共价键。此外,电子态密度结果表明^(*)HCOO基团和Cu原子之间形成O—Cu键,^(*)COOH基团中的C和Cu原子形成C—Cu键,HCOOH分子中的O和Cu原子形成O—Cu键。相比于^(*)COOH/Cu(110)体系,^(*)HCOO/Cu(110)吸附体系的电荷密度、电荷转移量和成键能力均较强,说明CO_(2)在Cu(110)还原过程中中间体^(*)HCOO更稳定,合成路径属于更加高效的:CO_(2)→^(*)HCOO→HCOOH路径。 展开更多
关键词 电催化 二氧化碳还原 甲酸 第一性原理 铜基催化剂
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湿气环境中CO_(2)-H_(2)S在α-Fe(110)密排面上吸附与点蚀机理研究
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作者 李金灵 马文骏 +2 位作者 朱世东 屈撑囤 付安庆 《表面技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第20期82-93,共12页
目的从微观尺度探究CO_(2)-H_(2)S(CO_(2)和H_(2)S共存)在湿气管道顶部的吸附特性,进而揭示点蚀机理。方法基于密度泛函理论的第一性原理,利用Materials Studio构建CO_(2)、H_(2)S和CO_(2)-H_(2)S在α-Fe(110)密排面的吸附模型,对CO_(2)... 目的从微观尺度探究CO_(2)-H_(2)S(CO_(2)和H_(2)S共存)在湿气管道顶部的吸附特性,进而揭示点蚀机理。方法基于密度泛函理论的第一性原理,利用Materials Studio构建CO_(2)、H_(2)S和CO_(2)-H_(2)S在α-Fe(110)密排面的吸附模型,对CO_(2)、H_(2)S和CO_(2)-H_(2)S在α-Fe(110)面的吸附能、局域态密度、分波态密度和差分电荷密度进行仿真;利用高温高压釜模拟CO_(2)-H_(2)S-Cl^(-)腐蚀环境,分析L360钢在湿气环境中的腐蚀行为;最后,揭示含Cl^(-)湿气管道顶部CO_(2)-H_(2)S吸附机制与点蚀机理。结果CO_(2)、H_(2)S、CO_(2)-H_(2)S及CO_(2)-H_(2)S-Cl^(-)在最稳定位置时的吸附能分别为-4.065、-3.961、-8.538、-12.775e V,表明相较于CO_(2)与H_(2)S单独吸附,CO_(2)-H_(2)S在α-Fe(110)面的吸附能更负,Cl^(-)会进一步降低CO_(2)-H_(2)S的吸附能;且CO_(2)在与H_(2)S竞争环境电子中占优势;Cl^(-)会使CO_(2)-H_(2)S的局域态密度峰值降低,转移趋势为失去电子,基体和腐蚀介质的电子向着低能级跃迁释放出更多能量,进而加强了Fe与CO_(2)-H_(2)S间的化学键强度;Cl^(-)的2p轨道与Fe的3d轨道在-6.8 eV和-5.7 eV发生重叠,Cl^(-)被吸附到Fe表面并与Fe形成化学键生成氯化物,进而改变腐蚀产物膜的组分与结构,削弱产物膜的致密性和稳定性,减弱腐蚀阻抗力。在含Cl^(-)湿气的CO_(2)-H_(2)S环境中,液相中的Cl^(-)浓度升高,使L360钢的气相平均腐蚀速率逐渐增大,最高达2.935mm/a,点蚀越发严重。结论CO_(2)与H_(2)S在α-Fe(110)面吸附存在一定的协同和竞争作用,协同促进金属的腐蚀,FeCO3会优先沉积成膜,但H_(2)S会抑制FeCO3的生长,腐蚀产物以FeS为主;Cl^(-)会增强CO_(2)-H_(2)S与α-Fe(110)面间的作用力,弱化腐蚀产物膜层的保护性,进一步加速金属腐蚀、尤其是点蚀。 展开更多
关键词 CO_(2)-H_(2)S Cl^(-) 第一性原理 α-Fe(110)密排面 吸附特征 腐蚀机理
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古龙页岩油注CO_(2)/烃类气相态特征及多周期作用机制
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作者 宋兆杰 邓森 +5 位作者 韩啸 张翊航 张利超 李斌会 陈旻宸 李培宇 《重庆科技大学学报(自然科学版)》 CAS 2024年第4期1-10,共10页
基于PVT实验和多周期注CO_(2)/烃类气采油物理模拟实验,结合相态模拟计算揭示古龙页岩油注气前后的高压物性和流体类型演化规律,评价多周期注气作用下的原油采出效果,分析多组分间的抽提传质机理。实验结果表明:古龙页岩油属于轻质弱挥... 基于PVT实验和多周期注CO_(2)/烃类气采油物理模拟实验,结合相态模拟计算揭示古龙页岩油注气前后的高压物性和流体类型演化规律,评价多周期注气作用下的原油采出效果,分析多组分间的抽提传质机理。实验结果表明:古龙页岩油属于轻质弱挥发性油藏,当压力降低至泡点压力以下时,原油的黏度和密度快速增大,原油物性急剧变差。因此,对于成熟度较高的页岩油,利用注气补充地层能量并维持良好的原油物性是提高采收率的关键,且注CO_(2)对原油的膨胀、降黏效果均优于注烃类气。此外,注CO_(2)/烃类气可使古龙页岩油由弱挥发性油藏向挥发性油藏转变,先注烃类气再注CO_(2)使得古龙页岩油呈现出由挥发性油藏进一步向凝析气藏过渡的趋势。古龙页岩油脱气后的溶解气驱效果更优,产出油相呈现连续的泡沫油状态。注CO_(2)/烃类气可为地层原油补充溶解气和弹性能量,注CO_(2)对原油中间烃组分(C_(5)—C_(10))和重烃组分(C_(11)+)的抽提效果均较好,注烃类气对原油中间烃组分的抽提效果更好。 展开更多
关键词 古龙页岩油 相态特征 注CO_(2)/烃类气 多周期注气采油 溶解气驱 组分传质
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高含CO_(2)凝析气藏成藏过程中的流体相行为及油环体积预测
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作者 陈浩 左名圣 +5 位作者 王红平 王朝锋 徐程浩 杨柳 刘希良 袁志文 《吉林大学学报(地球科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2024年第5期1506-1518,共13页
成藏后期的CO_(2)充注导致里贝拉区块高含CO_(2)次生凝析气藏的流体相行为十分复杂,油环体积预测难度很大。本文通过流体相平衡模拟、组分梯度分布计算及CO_(2)充注可视化实验,刻画了CO_(2)充注过程中的油气相行为,揭示了油环体积的动... 成藏后期的CO_(2)充注导致里贝拉区块高含CO_(2)次生凝析气藏的流体相行为十分复杂,油环体积预测难度很大。本文通过流体相平衡模拟、组分梯度分布计算及CO_(2)充注可视化实验,刻画了CO_(2)充注过程中的油气相行为,揭示了油环体积的动态变化规律,建立了基于气顶气组分拟合的高含CO_(2)次生凝析气藏油环体积预测新方法。研究结果表明:1)CO_(2)充注下的油环体积变化分为4个阶段:充注初期,油环以溶胀为主;充注前期,CO_(2)不断置换并萃取油相中的轻质组分,油环体积迅速降低;充注中期,CO_(2)持续萃取油相的轻、中质组分,油环体积缓慢减小;充注后期,CO_(2)-原油组分传质作用明显减弱,压缩效应导致油环体积进一步减小。2)轻质组分的强流动性使气顶气组成均一,重力分异作用使纵向上油环组分呈梯度变化。3)油环体积与气顶气组成和气油比密切相关。4)基于气顶气拟合新方法和不同井深现场勘探预测的油环体积占比分别为19.21%和22.30%,与CO_(2)充注可视化实验获得的油环体积占比(20.60%)较为吻合。 展开更多
关键词 气藏 CO_(2)-原油组分传质 流体相行为 油环体积预测 组分梯度分布 可视化实验
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胺基材料在二氧化碳分离膜领域研究进展 被引量:2
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作者 徐泽文 王明 +1 位作者 王强 侯影飞 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第3期1374-1386,共13页
膜法碳捕集是实现双碳目标的重要途径,但受限于材料本身,膜材料的分离性能存在上限。胺基材料可以和CO_(2)发生可逆反应,能够显著提高膜材料的分离性能,常被作为促进传质的载体引入到膜体系。本文介绍了胺基材料促进CO_(2)传质的机理,... 膜法碳捕集是实现双碳目标的重要途径,但受限于材料本身,膜材料的分离性能存在上限。胺基材料可以和CO_(2)发生可逆反应,能够显著提高膜材料的分离性能,常被作为促进传质的载体引入到膜体系。本文介绍了胺基材料促进CO_(2)传质的机理,重点归纳了胺基材料引入到膜体系的4类方法(涂覆法、反应法、接枝法、掺杂法)及制备膜材料的性能,并分析其优势与不足。本文指出胺基材料促进CO_(2)传质机理需要进一步探索,强调开发高胺基密度的膜材料和以更加“牢固”的方式将胺基材料引入膜体系是领域未来需重点发展的方向,利用机器学习提高膜材料设计效率对该领域发展具有指导意义。分析表明真实工况下胺基膜材料的性能稳定性、设备稳定性以及工艺稳定性是值得关注的研究领域,建立完整的胺基膜法CO_(2)捕集技术链仍面临巨大挑战。 展开更多
关键词 传质 二氧化碳捕集 分离 烟道气 胺基材料
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微生物电合成技术转化二氧化碳研究进展 被引量:1
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作者 陈雨 张康 +4 位作者 邱以婧 程彩云 殷晶晶 宋天顺 谢婧婧 《合成生物学》 CSCD 北大核心 2024年第5期1142-1168,共27页
为了实现碳中和绿色经济,人们利用生物炼制技术对二氧化碳(CO_(2))进行转化利用。其中,微生物电合成(MES)是通过电能驱动生物催化剂将CO_(2)转化为化学品的新兴技术。目前MES仍存在微生物固碳效率低、电子传递机制未明确、产品合成速率... 为了实现碳中和绿色经济,人们利用生物炼制技术对二氧化碳(CO_(2))进行转化利用。其中,微生物电合成(MES)是通过电能驱动生物催化剂将CO_(2)转化为化学品的新兴技术。目前MES仍存在微生物固碳效率低、电子传递机制未明确、产品合成速率低、反应器元件适用性差等问题,这成为其规模化应用的限制因素。本文基于阴极微生物获得电子的途径,系统综述了电极、H_(2)、甲酸、CO以及其他电子供体在MES系统内的电子供给机制。通过合成生物学改造电活性微生物的导电纳米线,优化微生物相关氢化酶、甲酸脱氢酶和CO脱氢酶的表达是提高电子传递效率的有效方法。进一步通过阴极修饰,强化微生物-电极间电子传递速率、提高生物相容性,提供更多的还原力有利于高附加值产物的生成。除了增强阴极的电子传递效率,构建具有高效气液固传质和电子传递的反应器、降低阳极电解水电位和调控微生物活性等也被证明是提高MES性能的重要策略。未来需要进一步解析微生物电子传递机制,利用合成生物群落的方式强化MES的性能,并构建更加高效的电极界面,兼顾电子传递速率、底物传质和生物相容性。反应装置放大方面,可通过多种方式的结合来提升电子传递和气体传质,并将产物的分离也融合在一起,推动该技术的进一步发展,为“双碳”目标的实现提供新思路。 展开更多
关键词 微生物电合成 CO_(2)转化 电子传递机制 化学品 合成生物学
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缩口T型微通道内纳米流体吸收CO_(2)的流动与传质研究
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作者 赵若晗 黄蒙蒙 +3 位作者 朱春英 付涛涛 高习群 马友光 《化工学报》 EI CSCD 北大核心 2024年第1期221-230,共10页
构建了一种气相缩口的T型微通道,研究了二氧化硅(SiO_(2))纳米流体吸收CO_(2)过程的气液两相流动与传质性能。在实验范围内,观察到了泡状流、串珠流、紧密弹状流和弹状-环状流。随着气相流速的增加,泡状流的气泡生成频率f和比表面积a快... 构建了一种气相缩口的T型微通道,研究了二氧化硅(SiO_(2))纳米流体吸收CO_(2)过程的气液两相流动与传质性能。在实验范围内,观察到了泡状流、串珠流、紧密弹状流和弹状-环状流。随着气相流速的增加,泡状流的气泡生成频率f和比表面积a快速增大,串珠流的f和a变化很小,紧密弹状流的f和a逐渐减小。随着连续相和分散相流速的增大以及纳米颗粒浓度的升高,液侧体积传质系数均表现出增大的趋势。与等宽T型通道相比,缩口T型微通道的最大比表面积增幅达29.6%。结果表明气相入口的缩径效应可有效提高气液两相流的传质面积,有利于气液传质性能的改善和提高。 展开更多
关键词 二氧化碳捕集 纳米流体 微通道 传质 过程强化
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印刷电路板换热器内翅片布置方式的场协同分析与讨论
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作者 杨彦春 鹿院卫 +1 位作者 吴玉庭 魏海姣 《北京工业大学学报》 CAS CSCD 北大核心 2024年第5期610-619,共10页
为了研究超临界CO_(2)的传热性能并提高其换热性能,通过采用超临界CO_(2)作为传热流体,以翼型翅片为例,使用数值模拟的方法探究印刷电路板换热器内的不连续翅片通道,分析几种翅片布置方式的传热和阻力性能,得出翅片的最佳布置方式。同... 为了研究超临界CO_(2)的传热性能并提高其换热性能,通过采用超临界CO_(2)作为传热流体,以翼型翅片为例,使用数值模拟的方法探究印刷电路板换热器内的不连续翅片通道,分析几种翅片布置方式的传热和阻力性能,得出翅片的最佳布置方式。同时通过场协同理论,即通过分析温度场、压力场和速度场之间的协同性对模拟结果进行分析与讨论。结果表明,当交错距离为4 mm时,其传热性能与阻力性能均为最优,拥有最小的温度场与速度场协同角和最大的压力场与速度场协同角,表明这种布置方式可以使温度场与速度场的协同性和压力场与速度场的协同性均为最优,且它们之间的协同性均随着入口质量流量的增大而变差。 展开更多
关键词 印刷电路板换热器 传热 超临界CO_(2) 场协同 协同角 数值模拟
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S型CeO_(2)/Bi_(2)MoO_(6)微球异质结的理性设计及其高效光催化CO_(2)还原
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作者 许修涛 邵春风 +2 位作者 张金锋 王中辽 代凯 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第10期39-42,共4页
人工半导体光催化CO_(2)转化被广泛认为是模拟自然碳循环的最有前途的策略之一。其中,Bi_(2)MoO_(6)具有光催化CO_(2)转化的潜力。然而,由于其光生电荷载体的快速复合,其催化性能仍然不足。因此,改善Bi_(2)MoO_(6)的催化效率是一个紧迫... 人工半导体光催化CO_(2)转化被广泛认为是模拟自然碳循环的最有前途的策略之一。其中,Bi_(2)MoO_(6)具有光催化CO_(2)转化的潜力。然而,由于其光生电荷载体的快速复合,其催化性能仍然不足。因此,改善Bi_(2)MoO_(6)的催化效率是一个紧迫的问题。在这项研究中,我们通过水热法合成了Bi_(2)MoO_(6)纳米片,并在其表面同时生长了CeO_(2)纳米颗粒,形成了Ce^(3+)/Ce^(4+)离子桥接修饰的S型异质结。时间分辨光致发光光谱和光电化学测试揭示了这种异质结的增强电荷分离效应。此外,原位X射线光电子能谱分析和理论计算进一步证实,光生电子转移路径遵循S型机制,从氧化型半导体Bi_(2)MoO_(6)的导带转移到还原型半导体CeO_(2)的价带。实验结果表明,CeO_(2)/Bi_(2)MoO_(6)、Bi_(2)MoO_(6)和CeO_(2)的光催化CO_(2)还原为CO的效率分别为65.3、14.8和1.2μmol·g^(-1)·h^(-1)。与纯Bi_(2)MoO_(6)相比,CeO_(2)/Bi_(2)MoO_(6)复合催化剂将CO_(2)光催化还原为CO的催化效率提高了3.12倍。这项工作为设计和构建新型S型异质结光催化剂提供了独特的见解。 展开更多
关键词 光催化CO_(2)转化 CeO_(2) Bi_(2)MoO_(6) S型异质结 电荷转移
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加热条件下倾斜管中超临界CO_(2)流动与传热特性数值模拟
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作者 董新宇 张宇轩 +3 位作者 刘璐 王腾 王太 闫润 《动力工程学报》 CAS CSCD 北大核心 2024年第10期1503-1514,共12页
超临界CO_(2)(SCO_(2))布雷顿循环具有广阔的应用前景,其流动与传热特性规律对系统发电效率及安全运行至关重要。基于FLUENT软件进行数值模拟,分析加热条件下倾斜上升管及下降管中SCO_(2)的流动与传热特性。研究了倾斜角度、流动方向、... 超临界CO_(2)(SCO_(2))布雷顿循环具有广阔的应用前景,其流动与传热特性规律对系统发电效率及安全运行至关重要。基于FLUENT软件进行数值模拟,分析加热条件下倾斜上升管及下降管中SCO_(2)的流动与传热特性。研究了倾斜角度、流动方向、运行工况等参数对SCO_(2)的阻力与传热系数的影响。结果表明:在上升管中,倾斜角度的增加会使沿程压力降低,对流传热系数和阻力系数升高;在下降管中,倾斜角度的增加会使对流传热系数和沿程压力升高,阻力系数降低;倾斜角度的变化对浮升力和热加速效应几乎没有影响;下降管的综合传热性能整体优于上升管,并且竖直下降管的综合传热性能最优;压力和热流密度对SCO_(2)对流传热系数的影响较小,质量通量对其影响较大。 展开更多
关键词 超临界CO_(2) 倾斜管 传热特性 阻力特性
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Laves-Co_(2)(HfTa)合金的相稳定性及热物性
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作者 丁宁 倪晓东 田付阳 《物理学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2024年第12期277-287,共11页
基于第一性原理计算方法,在考虑磁效应的基础上,对不同温度下合金Co_(2)(HfTa)中的稳定结构、电子性质和热力学性质展开了研究.通过第一性原理计算形成能、弹性性质及声子色散关系,结果表明合金Co_(2)(Hf_(x)Ta_(1-x))在x≤0.75时基态是... 基于第一性原理计算方法,在考虑磁效应的基础上,对不同温度下合金Co_(2)(HfTa)中的稳定结构、电子性质和热力学性质展开了研究.通过第一性原理计算形成能、弹性性质及声子色散关系,结果表明合金Co_(2)(Hf_(x)Ta_(1-x))在x≤0.75时基态是C36,当x>0.75时基态是C14.这一发现提示了合金成分对其基态结构的影响,并为合金的稳定性提供了重要线索.值得注意的是,考虑了振动熵和电子熵的贡献后,Co_(2)Hf相对稳定的结构变为C36,Co_(2)Ta变为C14,这表明温度会对合金结构稳定性的影响.Co_(2)(Hf_(x)Ta_(1-x))合金在弹性方面呈现出本征脆性.热力学分析表明其在高温下热容趋于稳定,德拜温度近似为常数,振动熵随温度递增且与压强负相关.电子态密度分析揭示了Co_(2)(HfTa)合金三个结构的相稳定性. 展开更多
关键词 Co_(2)(HfTa) Laves相稳定性 热物性质 第一性原理计算
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CO_(2)吸收过程中气相分压对Rayleigh对流传质特性的影响
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作者 张瑞凯 张会书 +1 位作者 郑龙云 曾爱武 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第2期913-924,共12页
界面浓度梯度导致的Rayleigh对流现象能够显著提高CO_(2)吸收过程的传质速率,然而目前该过程的传质强化机制尚未清晰。为探究Rayleigh对流传质过程的强化机制,本文以水吸收CO_(2)过程为研究对象,基于粒子图像测速技术(PIV)和激光诱导荧... 界面浓度梯度导致的Rayleigh对流现象能够显著提高CO_(2)吸收过程的传质速率,然而目前该过程的传质强化机制尚未清晰。为探究Rayleigh对流传质过程的强化机制,本文以水吸收CO_(2)过程为研究对象,基于粒子图像测速技术(PIV)和激光诱导荧光技术(LIF)实现了不同气相CO_(2)分压条件下界面对流的可视化与定量测量。实验发现,界面平均浓度在对流发生的临界时刻会瞬间下降并在有序的自组织结构形成后上升,最终的界面平均浓度会随着气相CO_(2)分压减小而减小;对流发生后,系统传质能力的提高分为两个阶段,涡量场在有序的自组织结构形成前起主导作用,有序的自组织结构形成后,系统传质能力的提高则是由涡量场与界面浓度共同作用的结果;有序的自组织结构形成后,不同系统的平均瞬时传质系数与平均涡量具有很强的相关性,表明浓度场与速度场相互作用形成的涡量场在对流传质强化过程中发挥着重要作用。 展开更多
关键词 二氧化碳捕集 Rayleigh对流 传质 激光诱导荧光 粒子图像测速
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超临界CO_(2)板式扩散焊矩形微通道换热器扰流格栅结构优化研究
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作者 任燕 王沛东 +4 位作者 李洪 刘婧楠 武卫东 章立新 杨其国 《中国电机工程学报》 EI CSCD 北大核心 2024年第12期4850-4858,I0020,共10页
为提升超临界二氧化碳(supercritical carbon dioxide,S-CO_(2))布雷顿循环系统中印刷电路板式换热器(printed circuit heat exchanger,PCHE)的流动传热综合性能,该文通过数值模拟的方法,基于一种全蚀刻工艺的新型矩形截面PCHE,建立以... 为提升超临界二氧化碳(supercritical carbon dioxide,S-CO_(2))布雷顿循环系统中印刷电路板式换热器(printed circuit heat exchanger,PCHE)的流动传热综合性能,该文通过数值模拟的方法,基于一种全蚀刻工艺的新型矩形截面PCHE,建立以冷热通道换热单元为研究对象的数学物理模型。研究不同运行工况下,通道内扰流格栅间距对S-CO_(2)流动传热特性的影响机理和影响规律。结果表明:不同格栅间距的热通道内S-CO_(2)的流速均沿程逐渐减小,而冷通道内S-CO_(2)的流速反而沿程逐渐增大。冷热通道内的流动摩擦阻力系数(f)和努塞尔数(Nu)均随着格栅间距的增大而逐渐增大,但不同格栅间距的冷通道内的f和Nu均大于其对应的热通道内的f和Nu。当格栅间距为5.97 mm时,矩形截面通道具有相对最优的综合性能,可以在阻力损失较小的情况下实现强化换热。研究结果可为全蚀刻工艺矩形截面PCHE的性能提升和结构优化提供理论依据和数据支撑。 展开更多
关键词 超临界二氧化碳(S-CO_(2)) 印刷电路板式换热器 矩形截面 格栅间距 综合传热增强因子
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制热工况下跨临界CO_(2)热泵最优排气压力的影响因素研究
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作者 武中凯 郑泽灿 +3 位作者 宋昱龙 曹锋 毕菲菲 费继友 《制冷学报》 CAS CSCD 北大核心 2024年第5期105-113,共9页
最优排气压力是影响跨临界CO_(2)热泵性能最重要的因素。为研究最优排气压力存在原因及其影响参数,并揭示各参数对最优排气压力的影响机理,基于传热夹点理论对最优排气压力进行了理论分析。利用AMESim软件搭建了考虑气体冷却器内部传热... 最优排气压力是影响跨临界CO_(2)热泵性能最重要的因素。为研究最优排气压力存在原因及其影响参数,并揭示各参数对最优排气压力的影响机理,基于传热夹点理论对最优排气压力进行了理论分析。利用AMESim软件搭建了考虑气体冷却器内部传热夹点的跨临界CO_(2)热泵模型进行仿真计算,在进水温度为10~40℃、出水温度为60~90℃、环境温度为-30~25℃的宽工况内定量研究了进水温度、出水温度、环境温度及回热率对热泵系统最优排气压力的影响。研究结果表明:进水温度越低、出水温度越低、环境温度越低,均会导致传热夹点向气体冷却器出口移动,从而使系统的最优排气压力减小;同时,采用回热方式也能够将传热夹点进一步向气体冷却器出口推移,从而减小最优排气压力。研究结果证实传热夹点的位置对于系统最优排气压力的取值具有重要影响,因此基于传热夹点的分析与设计方法具有更强的适用性,可为热泵供暖、车辆热管理等用途中CO_(2)热泵系统的设计和性能优化提供理论与工程基础。 展开更多
关键词 跨临界CO_(2)热泵 最优排气压力 传热夹点 回热率
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变流量超临界CO_(2)传热特性实验设计
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作者 秦妍 董波 +1 位作者 陈聪 王璐 《实验室科学》 2024年第4期14-17,23,共5页
随着我国“双碳”目标的确立,二氧化碳作为具有较优环保性能的自然工质,是制冷剂替代工作中被广泛关注的研究对象。搭建了变流量超临界二氧化碳(CO_(2))传热特性实验台,对不同入口压力、质量通量、管径下水平微通道管内换热特性进行了... 随着我国“双碳”目标的确立,二氧化碳作为具有较优环保性能的自然工质,是制冷剂替代工作中被广泛关注的研究对象。搭建了变流量超临界二氧化碳(CO_(2))传热特性实验台,对不同入口压力、质量通量、管径下水平微通道管内换热特性进行了探究。结果表明,超临界CO_(2)换热系数随压力的升高而减小,随着质量通量的增大而增大,随着管径的增大而减小。分析可知,影响换热的主要因素是物性的变化,换热系数由于在临界点附近物性的突变存在峰值,实验中获得了不同参数对超临界CO_(2)换热的影响规律。本实验装置和实验内容能够较好地用于相关专业的实验教学,也为超临界CO_(2)换热设备和冷热系统的设计提供指导。 展开更多
关键词 二氧化碳 传热特性 实验设计 超临界
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微过充下三元镍钴铝锂离子电池的老化机理
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作者 王岩松 陈顺 +1 位作者 范国栋 张希 《电池》 CAS 北大核心 2024年第2期154-159,共6页
电芯的不一致性及电量不均衡,会导致部分锂离子电池单体出现微过充现象,但此情况对于电池容量的影响未被完全揭示。在不同最高截止电压(4.2 V、4.3 V和4.4 V)下对三元镍钴铝(Li_(x)Ni_(0.80)Co_(0.15)Al_(0.05)O_(2))电池进行恒流充电... 电芯的不一致性及电量不均衡,会导致部分锂离子电池单体出现微过充现象,但此情况对于电池容量的影响未被完全揭示。在不同最高截止电压(4.2 V、4.3 V和4.4 V)下对三元镍钴铝(Li_(x)Ni_(0.80)Co_(0.15)Al_(0.05)O_(2))电池进行恒流充电循环老化实验,采用差分电压分析、电化学阻抗谱(EIS)等测试方法,探究高截止电压循环对电池老化的影响。随着最高截止电压的升高,电池老化速度加快,以2.5 A电流循环280次后,4.2 V、4.3 V、4.4 V下的容量保持率分别为90.30%、88.19%和86.19%。差分电压分析表明,容量衰减加速的原因是正极活性物质损失和活性Li+损失。EIS测试表明,微过充导致固体电解质相界面(SEI)膜阻抗略微升高,电荷转移阻抗升高,且程度随截止电压的升高而增大。 展开更多
关键词 锂离子电池 镍钴铝(Li_(x)Ni_(0.80)Co_(0.15)Al_(0.05)O_(2)) 微过充 高截止电压 老化模式 活性物质损失 电荷转移阻抗
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构筑Bi纳米粒子负载BiOCl纳米片欧姆结用于光催化CO_(2)还原
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作者 刘高鹏 李利娜 +7 位作者 王彬 单宁杰 董金涛 季梦夏 朱文帅 朱剑豪 夏杰祥 李华明 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第7期54-57,共4页
煤炭、石油和天然气等能源的不断增长消耗,不仅导致不可再生能源逐渐枯竭,还使大气中的CO_(2)浓度显著上升,引发严重的能源危机和气候问题。因此,我们必须开发清洁、可持续的能源转换技术,以应对不断增长的能源需求和日益严重的环境危... 煤炭、石油和天然气等能源的不断增长消耗,不仅导致不可再生能源逐渐枯竭,还使大气中的CO_(2)浓度显著上升,引发严重的能源危机和气候问题。因此,我们必须开发清洁、可持续的能源转换技术,以应对不断增长的能源需求和日益严重的环境危机。受到自然界光合作用的启发,光催化CO_(2)转化利用太阳能驱动,可以将CO_(2)和水转化为高附加值的化学品。经过多年的发展,人工光合作用已被认为是一种绿色、经济、可持续的方法,有望助力实现国家的碳中和发展目标。然而,现有的光催化剂存在着载流子分离效率低和活性位点不足的问题,从而导致CO_(2)光还原效率较低。为了应对这些科学问题,研究人员发现将金属纳米粒子负载到半导体材料上形成欧姆结,可以产生内建电场,有助于光生电子和空穴的分离。因此,本研究通过溶剂热法在BiOCl纳米片表面负载Bi纳米粒子,构建了Bi/BiOCl欧姆结光催化剂。通过X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)和透射电子显微镜(TEM)分析了光催化剂的成分和微观结构。利用紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)研究了催化剂的光吸收性能。通过瞬态光电流响应测试、电化学阻抗谱(EIS)和电子自旋共振谱(ESR)研究了光生电子和空穴的分离能力。由于Bi纳米粒子与BiOCl的功函数不同,二者形成的欧姆结具有优异的电荷转移特性,可以显著提高光生载流子的利用效率。此外,Bi纳米粒子还可以作为助催化剂,促进惰性CO_(2)分子的活化。光催化测试结果显示,经过300 W氙灯照射4 h后,具有最佳活性的复合材料(Bi/BiOCl-2)将CO_(2)还原为CO(34.31μmol·g^(-1))和CH_(4)(1.57μmol·g^(-1))的速率分别是BiOCl纳米片的2.55倍和4.76倍。同位素示踪实验证实,产物是CO_(2)和水分子经过光催化反应得到的。此外,根据原位傅里叶变换红外光谱(in situ FTIR)结果,发现在CO_(2)还原过程中形成了^(*)CHO、^(*)CH_(3)O、b-CO_(3)^(2-)、m-CO_(3)^(2-)、HCO_(3)^(-)、HCOOH、^(*)COOH和HCOO^(-)等中间体,并进一步提出了可能的光催化CO_(2)还原机制。经过25 h的CO_(2)光还,原反应后,CO和CH_(4)产量持续增加,同时结合XRD、XPS和TEM结果表明,制备的Bi/BiOCl-2材料具有良好的结构稳定性。这项研究为高效CO_(2)光还原催化剂的构建提供了有益的参考。 展开更多
关键词 BiOCl纳米片 Bi纳米粒子 CO_(2)光还原 欧姆结 电子传输
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垂直管内高质量流速超临界CO_(2)换热特性
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作者 朱兵国 巩楷刚 彭斌 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第2期937-947,共11页
利用已有的流动传热实验数据,对不同湍流模型预测超临界CO_(2)(S-CO_(2))传热能力进行了评价及选取,确定了SST k-ω湍流模型为最优模型。分析了入口温度、热流密度、质量流速、浮升力和流动加速效应对内径为10mm的垂直加热管内S-CO_(2)... 利用已有的流动传热实验数据,对不同湍流模型预测超临界CO_(2)(S-CO_(2))传热能力进行了评价及选取,确定了SST k-ω湍流模型为最优模型。分析了入口温度、热流密度、质量流速、浮升力和流动加速效应对内径为10mm的垂直加热管内S-CO_(2)的对流传热特性的影响。结果表明:在一些工况条件下Bu<10^(-5)、Bu^(*)<5.6×10^(-7)和K_(v)<3×10^(-6)并不满足,表明浮升力和流动加速度效应并不能解释高质量流速下的数值模拟结果。基于超临界类沸腾理论,建立了垂直加热管内S-CO_(2)类沸腾传热模型,并阐述了S-CO_(2)传热恶化现象,径向方向上S-CO_(2)热物性和湍流的详细分布表明超临界传热受类气膜的厚度、类气膜的热性质和近壁区湍流动能的影响很大,成功解释了SCO_(2)在高质量流速下的传热机理。最后引入超临界沸腾数SBO,提出了适用高质量流速的传热关联式。 展开更多
关键词 超临界二氧化碳 高质量流速 传热 关联式 数值计算
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CO_(2)多气泡上升过程传质特性的数值分析
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作者 曾乐翔 裴东号 +1 位作者 王现刚 曹军 《化学工程》 CAS CSCD 北大核心 2024年第9期37-42,48,共7页
为了揭示CO_(2)多气泡上升行为和气液传质过程的相互作用机制,通过VOF(流体体积法)多相流模型结合自定义程序,实现气泡流动与传质的耦合,数值模拟结果表明:CO_(2)多气泡上升过程出现了聚并、破碎、自由上升和排斥等相互作用现象,气泡尾... 为了揭示CO_(2)多气泡上升行为和气液传质过程的相互作用机制,通过VOF(流体体积法)多相流模型结合自定义程序,实现气泡流动与传质的耦合,数值模拟结果表明:CO_(2)多气泡上升过程出现了聚并、破碎、自由上升和排斥等相互作用现象,气泡尾流经历对称脱落、过渡态和周期性脱落3个阶段,气泡初始间距、气泡初始大小和液相物性等因素共同影响着多气泡的运动和传质过程。初始间距较小时气泡易聚并,聚并过程减小了气液接触面积,不利于传质;初始直径较小时气泡运动越不稳定,停留时间长,可以促进气液传质;液相黏度越大阻力越大,抑制了气相在尾流的扩散,不利于传质。 展开更多
关键词 CO_(2)气泡 气液两相流 传质 数值模拟 聚并
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微界面强化CO_(2)和环氧丙烷催化合成碳酸丙烯酯
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作者 周驰 门广平 +2 位作者 朱俊超 王欣妍 李磊 《化学工程》 CAS CSCD 北大核心 2024年第10期7-12,共6页
应用离子液体催化剂,建立CO_(2)与环氧丙烷合成碳酸丙烯酯的微界面强化间歇和连续工艺。优选离子液体催化剂种类,采用在线成像测量技术观测MIR(微界面强化反应器)和BCR(鼓泡塔反应器)的气液体系特征参数,对比不同反应条件下2种反应器的... 应用离子液体催化剂,建立CO_(2)与环氧丙烷合成碳酸丙烯酯的微界面强化间歇和连续工艺。优选离子液体催化剂种类,采用在线成像测量技术观测MIR(微界面强化反应器)和BCR(鼓泡塔反应器)的气液体系特征参数,对比不同反应条件下2种反应器的反应效能,讨论传质强化对PC收率的影响。结果表明:相较于鼓泡塔反应器,微界面反应强化技术将反应体系气液界面尺度由mm-cm级调控为μm级,大幅度提高了相界面积和质能传递效率,导致相同间歇反应工况下反应速率提升77%,CO_(2)利用率提高40%;在较温和条件(110℃,2 MPa)、催化剂用量(摩尔分数)0.375%、空时3.3 h、n(CO_(2)):n(PO)=1.25:1下进行连续化反应,PC收率稳定在98%以上。研究结果为微界面反应强化技术应用于碳酸丙烯酯的工业化生产提供了数据支撑。 展开更多
关键词 微界面强化反应器 碳酸丙烯酯 CO_(2) 气液体系特征参数 传质强化
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