CeO_(2)晶面调控与氧空位在CO_(2)催化转化中的研究进展

稀土催化材料在石油化工、化石燃料催化燃烧等领域发挥着重要作用。二氧化铈(CeO_(2))作为重要的稀土金属氧化物,因其优异的氧存储能力和稳定的面心立方结构被广泛用于催化反应中。重点介绍CeO_(2)在CO_(2)催化转化方面的应用及近期的研究进展,包括CH_(4)-CO_(2)重整反应,CO_(2)与甲醇直接反应合成碳酸二甲酯以及CO_(2)催化加氢制甲醇反应。阐述CeO_(2)形貌调控对晶面暴露、氧空位浓度的影响以及CO_(2)在催化剂表面吸附解离过程,展望CeO_(2)基催化剂的发展方向。

CH_(4)/H_(2)O/H_(2)辅助热催化CO_(2)转化机制

随着热化学技术及相关反应机制认知的不断进步,二氧化碳回收转化为高附加值燃料或其他化工产品的清洁能源技术正逐步走向成熟。同时,因社会工业进步及人类生产活动急剧增加了大气中的二氧化碳浓度,且已远超地球正常发展的浓度阈值,这使得基于二氧化碳转化的零碳高效可再生清洁能源技术成为世界各国为应对全球能源与环境问题亟待实现的关键技术。鉴于二氧化碳热催化转化的基本原理、关键材料和反应系统的相关研究对于推动该技术的工业化进程有着至关重要的作用,本文报道了二氧化碳热催化转化机制相关的最新进展,重点阐述了对热催化过程具有辅助作用的活性气体(包括H_(2)O、CH_(4)和H_(2))在实现高水平二氧化碳回收转换与高效合成气生产方面的催化机制,其核心体现在优化的反应动力学与温和条件下的热力学优势。

太阳能热催化二氧化碳转化机理研究进展

太阳能热催化还原技术是二氧化碳资源化的重要技术路线,不同催化剂可实现CO_(2)向CO、CH_(4)、HCOOH、MeOH和合成气的转化。转化过程中光激发热电子及处于一定热环境中的热力系统的状态同时受到光热转化效率、材料选择性以及系统结构和工作参数的影响,直接决定了系统的转化效率。本文分析了热驱动二氧化碳催化转化相关的科学技术问题、挑战和需求,系统总结了二氧化碳热化学转化过程的反应热力学和动力学机制,以及新型反应器研发方面的重大进展。指出了考虑入射能量光谱特性与光热催化剂匹配能够实现低能量输入条件下的高转化率和高选择性,通过二氧化碳加氢生产C_(1+)和C_(2+)燃料能够有效扩大太阳能光热耦合利用规模并使之与化学工业接轨,具有重要的研究价值和广阔的应用前景。

功能型微孔有机聚合物吸附及催化转化CO_2研究进展

CO_2既是温室气体的重要组分,又是可再生的C1资源,随着温室效应导致的全球变暖等环境问题的加剧,CO_2化学引起科学家越来越多的关注.微孔有机聚合物材料(MOPs)所具有的独特优点,尤其是单体及材料合成方法的多样性,易于在其骨架中引入特定的亲CO_2官能团、有机配体、金属催化中心等,为CO_2吸附、活化及资源化利用提供了新的契机.本文将概述近年来功能型MOPs材料在CO_2吸附及催化转化领域的研究进展.涉及的MOPs主要为通过化学方法直接合成的、亲CO_2基团(如偶氮键、Tr?ger碱、咔唑、三嗪基团、希夫碱、苯并咪唑和氟原子等)功能化的有机聚合物材料,它们在CO_2高效吸附、活化的基础上实现了CO_2的催化转化,合成高附加值化学产品,如甲酸、甲基胺、有机碳酸酯等.

In基二氧化碳氧化丙烷脱氢催化剂的研究

二氧化碳氧化丙烷脱氢增产丙烯是提高丙烷脱氢单程转化率与二氧化碳资源化利用的重要途经,探究高效的非贵金属环保型催化剂对工业界和科学界均有重要意义.采用不同合成方法制备了系列In基催化剂,通过X射线衍射、拉曼、紫外可见漫反射吸收光谱、H_(2)-程序升温还原、电镜图像观测了In活性位结构.关联活性数据得出,具有InO_(6)结构的In_(2)O_(3)颗粒在CO_(2)氧化丙烷脱氢气氛中能够发生氧化还原循环,从而驱动CO_(2)及丙烷分子的活化,而水热法合成样品中不含该InO_(6)结构,因此不具备CO_(2)活化能力.此外,十元环MFI型Silicalite-1沸石相比十二元环的Si-Beta沸石载体能够促进CO_(2)的吸附,也提高了CO_(2)对丙烷分子活化的促进作用.