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湿气环境中CO_(2)-H_(2)S在α-Fe(110)密排面上吸附与点蚀机理研究
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作者 李金灵 马文骏 +2 位作者 朱世东 屈撑囤 付安庆 《表面技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第20期82-93,共12页
目的从微观尺度探究CO_(2)-H_(2)S(CO_(2)和H_(2)S共存)在湿气管道顶部的吸附特性,进而揭示点蚀机理。方法基于密度泛函理论的第一性原理,利用Materials Studio构建CO_(2)、H_(2)S和CO_(2)-H_(2)S在α-Fe(110)密排面的吸附模型,对CO_(2)... 目的从微观尺度探究CO_(2)-H_(2)S(CO_(2)和H_(2)S共存)在湿气管道顶部的吸附特性,进而揭示点蚀机理。方法基于密度泛函理论的第一性原理,利用Materials Studio构建CO_(2)、H_(2)S和CO_(2)-H_(2)S在α-Fe(110)密排面的吸附模型,对CO_(2)、H_(2)S和CO_(2)-H_(2)S在α-Fe(110)面的吸附能、局域态密度、分波态密度和差分电荷密度进行仿真;利用高温高压釜模拟CO_(2)-H_(2)S-Cl^(-)腐蚀环境,分析L360钢在湿气环境中的腐蚀行为;最后,揭示含Cl^(-)湿气管道顶部CO_(2)-H_(2)S吸附机制与点蚀机理。结果CO_(2)、H_(2)S、CO_(2)-H_(2)S及CO_(2)-H_(2)S-Cl^(-)在最稳定位置时的吸附能分别为-4.065、-3.961、-8.538、-12.775e V,表明相较于CO_(2)与H_(2)S单独吸附,CO_(2)-H_(2)S在α-Fe(110)面的吸附能更负,Cl^(-)会进一步降低CO_(2)-H_(2)S的吸附能;且CO_(2)在与H_(2)S竞争环境电子中占优势;Cl^(-)会使CO_(2)-H_(2)S的局域态密度峰值降低,转移趋势为失去电子,基体和腐蚀介质的电子向着低能级跃迁释放出更多能量,进而加强了Fe与CO_(2)-H_(2)S间的化学键强度;Cl^(-)的2p轨道与Fe的3d轨道在-6.8 eV和-5.7 eV发生重叠,Cl^(-)被吸附到Fe表面并与Fe形成化学键生成氯化物,进而改变腐蚀产物膜的组分与结构,削弱产物膜的致密性和稳定性,减弱腐蚀阻抗力。在含Cl^(-)湿气的CO_(2)-H_(2)S环境中,液相中的Cl^(-)浓度升高,使L360钢的气相平均腐蚀速率逐渐增大,最高达2.935mm/a,点蚀越发严重。结论CO_(2)与H_(2)S在α-Fe(110)面吸附存在一定的协同和竞争作用,协同促进金属的腐蚀,FeCO3会优先沉积成膜,但H_(2)S会抑制FeCO3的生长,腐蚀产物以FeS为主;Cl^(-)会增强CO_(2)-H_(2)S与α-Fe(110)面间的作用力,弱化腐蚀产物膜层的保护性,进一步加速金属腐蚀、尤其是点蚀。 展开更多
关键词 co_(2)-h_(2)S Cl^(-) 第一性原理 α-Fe(110)密排面 吸附特征 腐蚀机理
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衰竭底水气藏注CO_(2)提高天然气采收率与碳封存机理
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作者 张烈辉 熊伟 +5 位作者 赵玉龙 文绍牧 曹正林 刘莉莉 罗山贵 汪永朝 《天然气工业》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第4期25-38,I0001,共15页
气藏注CO_(2)提高天然气采收率并实现碳封存有望成为大幅度提高天然气产量与碳减排协同的潜在关键技术。为了给底水气藏注CO_(2)高效开发提供指导,针对地层水盐度对CO_(2)-CH_(4)-H_(2)O-NaCl体系相平衡影响、气藏注气过程中压力变化对C... 气藏注CO_(2)提高天然气采收率并实现碳封存有望成为大幅度提高天然气产量与碳减排协同的潜在关键技术。为了给底水气藏注CO_(2)高效开发提供指导,针对地层水盐度对CO_(2)-CH_(4)-H_(2)O-NaCl体系相平衡影响、气藏注气过程中压力变化对CO_(2)-CH_(4)-H_(2)O-NaCl体系相平衡影响、注采方案对注CO_(2)提高气藏采收率影响、盐度对注CO_(2)提产及封存影响等目前认识不清的问题开展了CO_(2)-CH_(4)-H_(2)O-NaCl体系相平衡规律及注CO_(2)提采与封存数值模拟研究。研究结果表明:①随着盐度增加,CO_(2)和CH_(4)在盐水中的溶解度降低,液相的密度和黏度增加,盐度对气相性质几乎没有影响;②随着压力增加,CO_(2)和CH_(4)在液相中的溶解度均增加,气相、液相密度和黏度均增加,液相偏差因子随压力增加而增加,气相偏差因子先减小后增加;③同注同采方案CH_(4)产量更稳定且产出的CO_(2)少,而先注后采方案则会加速CO_(2)与CH_(4)的混合,CO_(2)封存量低,前者更适合注CO_(2)提采及封存;④在不考虑盐析效应的前提下,盐度对CH_(4)采收率和CO_(2)封存量的影响几乎可以忽略不计,不同盐度的衰竭底水气藏中CH_(4)采收率均超过80%、CO_(2)封存率均超过99%,短期注CO_(2)过程中,CO_(2)主要以气态或超临界态的形式被封存,少部分CO_(2)溶解在液相中,100年后CO_(2)在液相中的溶解质量分数约为5%。结论认为,衰竭底水气藏注CO_(2)能增压补能、驱替置换残余天然气,提高采收率并实现碳封存。 展开更多
关键词 衰竭底水气藏 注二氧化碳 提高气藏采收率 碳封存 e-CPA状态方程 co_(2)-CH_(4)-h_(2)o-Nacl体系 相态变化规律
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鸡蛋壳负载Co_(3)O_(4)催化剂制备及其N_(2)O分解性能研究 被引量:1
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作者 胡晓波 冯林雁 +2 位作者 武瑞芳 王永钊 赵永祥 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第5期707-716,共10页
采用废弃的鸡蛋壳作载体,沉积沉淀法制备了一系列不同Co_(3)O_(4)含量Co_(3)O_(4)/鸡蛋壳催化剂,并在连续流动微反装置上考察了N_(2)O分解性能。结果表明,当Co_(3)O_(4)质量分数为20%时,催化剂表现出优异的N_(2)O分解性能。在空速10000 ... 采用废弃的鸡蛋壳作载体,沉积沉淀法制备了一系列不同Co_(3)O_(4)含量Co_(3)O_(4)/鸡蛋壳催化剂,并在连续流动微反装置上考察了N_(2)O分解性能。结果表明,当Co_(3)O_(4)质量分数为20%时,催化剂表现出优异的N_(2)O分解性能。在空速10000 h^(−1)和N_(2)O含量0.1%的条件下,400℃可实现N_(2)O完全转化;其比活性约为Co_(3)O_(4)催化剂的4.3倍(反应温度为440℃);同时,该催化剂对原料气中3%O_(2)、3.3%H_(2)O和/或2.0×10^(−4)NO表现出较强的耐受性和较高的稳定性。分析催化剂的多种表征结果发现,CaCO_(3)作为鸡蛋壳的主要成分,与活性组分Co_(3)O_(4)紧密结合,两者的强相互作用导致20%Co_(3)O_(4)/鸡蛋壳催化剂中产生更多的氧空位和Co^(3+);Co_(3)O_(4)氧化还原性能得到提高,Co−O键被有效削弱;此外,该强相互作用可提高20%Co_(3)O_(4)/鸡蛋壳催化剂表面碱性位点的强度,增大碱性位点数量,更易于转移电子而促进N_(2)O分解。 展开更多
关键词 鸡蛋壳 Caco_(3) co_(3)o_(4) N_(2)o 催化分解
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热态C_(5)F_(10)O/CO_(2)混合气体电击穿特性研究 被引量:1
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作者 崔兆轩 林莘 +1 位作者 徐建源 李磊 《高压电器》 CAS CSCD 北大核心 2024年第4期10-16,23,共8页
热态气体的临界击穿场强是评估高压断路器弧后电击穿特性的基础数据,文中研究了C_(5)F_(10)O/CO_(2)混合气体在C_(5)F_(10)O混合比例k=0~10%、压强0.1~2.0 MPa、温度300~4 000 K范围内的临界击穿场强。基于质量作用定律数学模型,得到不... 热态气体的临界击穿场强是评估高压断路器弧后电击穿特性的基础数据,文中研究了C_(5)F_(10)O/CO_(2)混合气体在C_(5)F_(10)O混合比例k=0~10%、压强0.1~2.0 MPa、温度300~4 000 K范围内的临界击穿场强。基于质量作用定律数学模型,得到不同温度下混合气体的平衡组分,采用两项近似方法求解玻尔兹曼方程,分析混合气体的电子能量分布函数、折合电离和吸附系数,获得混合气体的临界折合击穿场强和临界击穿场强。结果表明:0.6 MPa下,温度低于3 000 K时,随着温度降低,k=0~10%混合气体的临界击穿场逐渐低于SF_(6);在温度高于3 000 K时,混合气体的临界击穿场强为SF_(6)的1.2倍以上,具有较强的绝缘能力。研究结果可为C_(5)F_(10)O/CO_(2)混合气体高压断路器弧后电击穿特性研究提供参考。 展开更多
关键词 C_(5)F_(10)o/co_(2)混合气体 SF_(6)替代气体 电击穿特性 临界击穿场强 粒子组分 玻尔兹曼方程
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Na_(2)CO_(3)·10H_(2)O-Na_(2)HPO_(4)·12H_(2)O/SiO_(2)复合定形相变材料的制备及应用 被引量:2
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作者 王璇 李再超 +2 位作者 吴亚楠 唐炳涛 张宇昂 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第3期623-629,656,共8页
以Na_(2)CO_(3)·10H_(2)O(SCD)、Na_(2)HPO_(4)·12H_(2)O(DHPD)为相变主体制备了共晶体系,通过绘制凝固点变化图与DSC测试共同确定在m(SCD)∶m(DHPD)=4∶6时形成共晶,FTIR和XRD结果显示,2种水合盐间没有发生化学反应,但其晶... 以Na_(2)CO_(3)·10H_(2)O(SCD)、Na_(2)HPO_(4)·12H_(2)O(DHPD)为相变主体制备了共晶体系,通过绘制凝固点变化图与DSC测试共同确定在m(SCD)∶m(DHPD)=4∶6时形成共晶,FTIR和XRD结果显示,2种水合盐间没有发生化学反应,但其晶型结构发生改变。通过添加质量分数为2%的Na2SiO3·9H_(2)O作为成核剂降低体系的过冷度,且经历50次相变循环体系未出现相分离,相变焓值仅下降0.25%。进一步使用质量分数为25%的气相SiO_(2)作为支撑材料,采用浸渍法制备了相变前后形状稳定的共晶水合盐/SiO_(2)定形相变材料(SSPCM)。所得SSPCM的相变温度为24.08℃,相变焓值为146.6J/g,过冷度为0.55℃,热导率为0.4571W/(m·K)。同保温泡沫相比,其可将模拟房内部中心温度的升温时间延长了1.81倍,降温时间延长了0.39倍。 展开更多
关键词 Na_(2)co_(3)·10H_(2)o Na_(2)HPo_(4)·12H_(2)o 共晶水合盐 复合相变材料 建筑节能 功能材料
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CO_(2)和H_(2)O气化反应对富氧气氛煤热解和焦炭燃烧影响进展 被引量:1
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作者 雷鸣 田溪 +2 位作者 洪迪坤 张倩 张磊 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第6期105-113,共9页
富氧燃烧技术作为一种具有广阔前景的燃煤电站CO_(2)减排技术,对实现可持续发展的能源目标具有重要意义。由于CO_(2)和H_(2)O物理性质和气化反应的影响,煤在富氧气氛中的转化过程可能明显异于空气气氛。通过分析已有文献发现,CO_(2)对... 富氧燃烧技术作为一种具有广阔前景的燃煤电站CO_(2)减排技术,对实现可持续发展的能源目标具有重要意义。由于CO_(2)和H_(2)O物理性质和气化反应的影响,煤在富氧气氛中的转化过程可能明显异于空气气氛。通过分析已有文献发现,CO_(2)对煤热解过程中挥发分的析出率和焦炭的物理结构和化学性质有一定影响,但较少学者关注CO_(2)和H_(2)O混合气体物性的作用。在煤或焦炭燃烧过程中,CO_(2)的高比热和低氧扩散速率对燃烧反应有明显抑制作用,但可能是由于H_(2)O浓度差异的原因,目前对CO_(2)和H_(2)O混合气体物性在燃烧过程中的影响机制还有争议,尤其是缺少加压下的数据。对于气化反应的影响,目前研究表明,CO_(2)单气化和CO_(2)/H_(2)O共气化提高了煤热解时挥发分轻质气体的产率,但焦炭产率却有所降低,而压力增加强化了这一影响。此外,气化作用下的煤焦可能由于表面积增加而提高了反应活性,其表面官能团结构也因气化而发生改变。关于煤或焦炭燃烧反应,目前普遍认为CO_(2)气化在温度较高和氧气浓度较低时可促进燃料碳消耗,H_(2)O的加入则进一步加速了这一过程。随着环境压力的升高,CO_(2)气化反应在燃料碳消耗中占比逐渐增大,但对于加压下CO_(2)/H_(2)O共气化的影响鲜有涉及。本研究总结了富氧气氛中CO_(2)和H_(2)O气化作用下的煤热解和焦炭燃烧行为,为今后富氧燃烧技术的发展提供了理论参考。 展开更多
关键词 富氧燃烧 煤粉 co_(2) H_(2)o 气化 焦炭 碳消耗
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CO_(2)浓度缓增对冬小麦田N_(2)O排放的影响
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作者 曹琰梅 柯浩楠 +4 位作者 商东耀 武熳秋 帅斯樑 胡正华 李琪 《江苏农业学报》 CSCD 北大核心 2024年第5期855-864,共10页
为研究CO_(2)浓度缓增对冬小麦田N_(2)O排放的影响,利用由开顶式气室(OTC)组成的CO_(2)浓度自动调控平台,扬麦22号为供试材料开展田间试验。将大气CO_(2)浓度作为对照(CK),设置CO_(2)浓度缓增处理C_(80)(CO_(2)浓度缓慢增加80μmol/mol)... 为研究CO_(2)浓度缓增对冬小麦田N_(2)O排放的影响,利用由开顶式气室(OTC)组成的CO_(2)浓度自动调控平台,扬麦22号为供试材料开展田间试验。将大气CO_(2)浓度作为对照(CK),设置CO_(2)浓度缓增处理C_(80)(CO_(2)浓度缓慢增加80μmol/mol)和C_(120)(CO_(2)浓度缓慢增加120μmol/mol)。结果表明,CO_(2)浓度缓增处理没有改变小麦田N_(2)O排放通量的季节性变化特征。在2017-2018年冬小麦生长季,CK、C_(80)处理土壤N_(2)O累积排放量分别为(25.49±3.33) mg/m^(2)、(26.83±3.21) mg/m^(2);2018-2019年冬小麦生长季,CK、C_(120)处理土壤N_(2)O累积排放量分别为(113.06±2.66) mg/m^(2)、(121.20±9.28) mg/m^(2)。在2017-2018年冬小麦生长季,CK、C_(80)处理土壤-冬小麦系统N_(2)O累积排放量分别为(25.99±1.39) mg/m^(2)、(29.83±4.20) mg/m^(2)。各生育期土壤N_(2)O累积排放量与冬小麦地上部分生物量呈极显著正相关(P<0.01),土壤-冬小麦系统N_(2)O累积排放量与冬小麦地上部分生物量呈极显著正相关(P<0.01)。 展开更多
关键词 冬小麦 N_(2)o排放量 开顶式气室 co_(2)浓度缓增
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CO_(2)-水作用对层状页岩拉伸破坏影响的微观损伤研究
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作者 杜布戈 张广清 +3 位作者 周大伟 屈乐 邱仁怡 范宗洋 《岩土力学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第1期59-67,共9页
CO_(2)压裂页岩储层时CO_(2)−水作用损伤页岩微观结构,改变拉伸破坏特征与裂缝扩展模式。为研究CO_(2)−水影响层状页岩拉伸破坏的微观损伤原因,设计了矿物含量测定、扫描电镜观察与巴西劈裂试验,对CO_(2)−水作用前后龙马溪与长7段页岩... CO_(2)压裂页岩储层时CO_(2)−水作用损伤页岩微观结构,改变拉伸破坏特征与裂缝扩展模式。为研究CO_(2)−水影响层状页岩拉伸破坏的微观损伤原因,设计了矿物含量测定、扫描电镜观察与巴西劈裂试验,对CO_(2)−水作用前后龙马溪与长7段页岩试件的微观损伤、破坏特征与裂缝扩展进行研究。结果表明:CO_(2)−水对层理的微观损伤作用较基质显著,层理黏土矿物脱水而体积减小,有机质被萃取收缩,纹层内产生沿层理分布的大尺寸(长度为10~30μm,开度为1~5μm)微裂缝,基质碳酸盐、长石等矿物被溶蚀,产生随机分布的小尺寸(长度小于1μm,开度小于0.5μm)微裂纹;CO_(2)−水作用后页岩抗拉强度降低且各向异性增强,破坏模式变为拉剪混合破坏,垂直层理加载试件的剪切作用更强;CO_(2)−水作用后层理对裂缝扩展的影响更大,垂直层理加载裂缝延伸被层理限制,裂缝沿层理方向水平扩展,平行加载裂缝扩展轨迹受层理约束,裂缝仅在层理扩展。 展开更多
关键词 co_(2)-水作用 页岩 拉伸破坏 层理 数字图像相关
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Zn/ZSM-5催化剂中Zn物种与CO_(2)和正丁烷耦合反应间相关性研究
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作者 孙旭科 刘荣升 +4 位作者 范改丽 刘昱含 叶芳秀 于政锡 刘中民 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 2024年第6期154-163,共10页
随着全球温室气体排放的持续增长,二氧化碳(CO_(2))的高效转化与利用已成为应对气候变化、推动可持续发展的重要途径之一.在本课题组的前期研究中,以正丁烷为模型化合物,成功实现了H-ZSM-5分子筛催化CO_(2)与正丁烷发生耦合反应.实验还... 随着全球温室气体排放的持续增长,二氧化碳(CO_(2))的高效转化与利用已成为应对气候变化、推动可持续发展的重要途径之一.在本课题组的前期研究中,以正丁烷为模型化合物,成功实现了H-ZSM-5分子筛催化CO_(2)与正丁烷发生耦合反应.实验还发现,通过对H-ZSM-5进行Zn改性,可以显著提高其催化性能,这为CO_(2)的高效转化和利用提供了新的研究方向.然而,目前关于Zn-ZSM-5催化剂中Zn物种的具体存在状态及其与耦合反应性能之间的关系尚不明确,这限制了高效催化剂的进一步设计.因此,深入探究Zn物种在Zn-ZSM-5催化剂中的存在状态及其与催化性能之间的关联机制,从而设计和开发更高效的CO₂转化催化剂已成为当务之急.本文通过紫外-可见光漫反射光谱、X-射线光电子能谱和1H魔角旋转-核磁共振等多种技术系统地表征了Zn-ZSM-5分子筛中酸性中心和Zn物种存在状态的演变过程,讨论了Zn物种活性中心与耦合反应之间的构-效关系,阐明了耦合反应的机理.研究表明,Zn-ZSM-5分子筛中Zn物种主要以ZnO团簇、Zn-OH^(+)和(Zn-O-Zn)^(2+)的形式存在,且其含量随Zn负载量的变化而改变.其中,ZnO团簇及(Zn-O-Zn)^(2+)物种的含量随Zn负载量的增加而上升,而Zn-OH^(+)物种含量则先上升后下降,这是由于部分Zn-OH^(+)物种转化为(Zn-O-Zn)^(2+)物种.在CO_(2)与正丁烷的耦合反应中,正丁烷的转化受到Brønsted酸位点的减少、Zn活性位点的形成以及粗晶ZnO物种的堆积等多种因素的影响.Zn-OH^(+)物种是主要的CO_(2)催化转化活性中心,而芳烃的生成则主要受Zn-OH^(+)和(Zn-O-Zn)^(2+)物种的影响.Zn-OH^(+)和(Zn-O-Zn)^(2+)物种均具有较强的脱氢性能,可通过脱氢路径促进芳烃的生成.Zn5%-ZSM-5(Zn负载量为5 wt%)样品表现出最优的催化性能:正丁烷转化率为94.71%,CO_(2)转化率为30.43%,芳烃选择性为53.71%.原位实验进一步证实了内酯、羧酸和不饱和醛酮等含氧化合物作为中间体的存在.基于上述研究,我们提出了Zn-ZSM-5上CO_(2)和正丁烷耦合的反应机理,主要包括以下三条反应路径:(1)在Zn-OH^(+)物种的催化作用下,正丁烷和CO_(2)首先被耦合活化形成内酯,随后经过一系列反应形成羧酸、酸酐和其他含氧化合物,最终通过复杂的反应生成芳烃.(2)部分CO_(2)在Zn-OH^(+)物种的催化下,通过逆水煤气变换(RWGS)反应以及与烃类化合物的干重整反应生成CO.这些CO随后在Zn-OH^(+)物种的催化下与烯烃发生耦合反应,最终生成芳烃产物.(3)正丁烷在Zn-OH^(+)和(Zn-O-Zn)^(2+)物种的催化下,发生脱氢和异构化反应产生烯烃.部分烯烃可通过与CO耦合或烯烃发生聚合、环化、脱氢等过程生成芳烃产物.综上所述,本文深入探讨了CO_(2)与正丁烷在Zn-ZSM-5催化剂上的耦合反应机制.通过系统研究,建立了催化剂中Zn物种与催化性能之间的构-效关系,并提出了耦合反应的具体路径.本文不仅有助于深入理解Zn-ZSM-5的催化作用机制,而且对于未来设计和开发更高效的催化体系具有重要的参考价值. 展开更多
关键词 耦合反应 co_(2)利用 锌的引入 Zn-oH+ (Zn-o-Zn)^(2+) ZSM-5
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施氮对陇中黄土高原旱作麦田N_(2)O和CO_(2)排放的影响
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作者 何锦煜 袁建钰 +4 位作者 闫丽娟 杜梦寅 庞晔 成思潮 李广 《甘肃农业大学学报》 CAS CSCD 北大核心 2024年第3期81-89,共9页
【目的】探究陇中黄土高原半干旱区旱作麦田土壤N_(2)O和CO_(2)排放对不同施氮量的响应,阐明旱作麦田N_(2)O和CO_(2)排放特征及其主要影响因素,以期为该地区旱作麦田温室气体减排和氮肥管理提供依据。【方法】以陇中黄土高原旱作麦田为... 【目的】探究陇中黄土高原半干旱区旱作麦田土壤N_(2)O和CO_(2)排放对不同施氮量的响应,阐明旱作麦田N_(2)O和CO_(2)排放特征及其主要影响因素,以期为该地区旱作麦田温室气体减排和氮肥管理提供依据。【方法】以陇中黄土高原旱作麦田为研究对象,采用大田定位试验和室内指标测定相结合的方法,布设CK(不施肥)、LN(低量氮肥)、MN(中量氮肥)和HN(高量氮肥)共4个施氮梯度,分析不同施氮量对旱作麦田土壤硝态氮(NO_(3)^(-)-N)、铵态氮(NH_(4)^(+)-N)、有机碳(SOC)、土壤温度、含水量及土壤N_(2)O和CO_(2)排放的影响。【结果】0~10 cm土层土壤中,HN、MN、LN较CK处理,NO_(3)^(-)-N平均含量增幅为21.55%、26.06%和34.11%;NH_(4)^(+)-N平均含量增幅为21.77%、31.42%和39.20%;SOC平均含量增幅为20.43%、25.80%和35.9%。HN、MN、LN较CK处理,N_(2)O累计排放量增幅为78.63%、130.47%、217.51%;CO_(2)累计排放量增幅为5.73%、10.63%、21.75%。皮尔逊相关关系表明,不同施氮处理中,麦田0~10 cm土层土壤中NO_(3)^(-)-N、NH_(4)^(+)-N和SOC平均含量与N_(2)O、CO_(2)累计排放量呈极显著正相关关系(P<0.001),土壤温度与N_(2)O和CO_(2)累计排放量呈显著正相关关系(P<0.05),土壤含水量与N_(2)O累计排放量呈显著的负相关关系(P<0.05),与CO_(2)累计排放量相关关系不显著。【结论】施氮可以增加黄土高原旱作麦田表层土壤中NO_(3)^(-)-N、NH_(4)^(+)-N和SOC含量,进而增加了N_(2)O和CO_(2)累计排放量,是该地区麦田N_(2)O和CO_(2)排放的主要驱动因子,表层土温和土壤含水量也一定程度上影响着N_(2)O和CO_(2)的排放。 展开更多
关键词 旱作麦田 施氮量 N_(2)o co_(2) 排放通量 陇中黄土高原
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Z型Ag-Cu_(2)O/BiVO_(4)光催化剂的光催化还原CO_(2)性能
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作者 杨懿 王爽 +1 位作者 王文丹 陈立妙 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第5期895-906,共12页
利用简单的化学还原沉积法将Cu_(2)O纳米球和Ag纳米颗粒均匀包裹在十面体BiVO_(4)表面,成功构建了一种具有高效电荷载流子分离/转移特性的Z型异质结光催化剂Ag-Cu_(2)O/BiVO_(4)。Ag-Cu_(2)O/BiVO_(4)在可见光下光催化CO_(2)还原为CO的... 利用简单的化学还原沉积法将Cu_(2)O纳米球和Ag纳米颗粒均匀包裹在十面体BiVO_(4)表面,成功构建了一种具有高效电荷载流子分离/转移特性的Z型异质结光催化剂Ag-Cu_(2)O/BiVO_(4)。Ag-Cu_(2)O/BiVO_(4)在可见光下光催化CO_(2)还原为CO的产率可达5.37μmol·g^(-1)·h^(-1),分别是纯BiVO_(4)和Cu_(2)O的35.8倍和6.25倍。通过X射线粉末衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线能谱(EDS)、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、光致发光(PL)光谱、瞬态光电流响应(TPC)和电化学阻抗谱(EIS)对Ag-Cu_(2)O/BiVO_(4)的晶体结构、形貌、组成、能带结构和吸光能力等进行了系统表征分析,并提出了其光催化体系还原CO_(2)的催化机理。 展开更多
关键词 Ag-Cu_(2)o/BiVo_(4) Z型异质结 光催化co_(2)还原 可见光照射
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CO_(2)/C_(3)H_(6)O在金属氧化物耦合吡咯氮生物炭表面的共/竞吸附机理研究
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作者 汪辉春 花昌豪 +4 位作者 陈萍 顾明言 龚成 邹帅 汪一 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第2期206-217,共12页
本研究采用密度泛函理论,通过比较吸附量、吸附能以及态密度和电荷差分密度的分析,探究了不同金属氧化物耦合吡咯氮生物炭(CN5@MOx,MOx=ZnO、CaO、Na2O)表面CO_(2)与C_(3)H_(6)O(CO_(2)&C_(3)H_(6)O)的吸附机理。首先从CO_(2)/C_(3)... 本研究采用密度泛函理论,通过比较吸附量、吸附能以及态密度和电荷差分密度的分析,探究了不同金属氧化物耦合吡咯氮生物炭(CN5@MOx,MOx=ZnO、CaO、Na2O)表面CO_(2)与C_(3)H_(6)O(CO_(2)&C_(3)H_(6)O)的吸附机理。首先从CO_(2)/C_(3)H_(6)O单组分方面计算了其在CN5@MOx表面吸附量和吸附能,计算结果表明,在333 K、100 kPa时CN5@Na2O表面对CO_(2)/C_(3)H_(6)O单组分吸附量分别为3.65、15.34 mmol/g,吸附能分别为-145.86、-132.47 kJ/mol,均高于CO_(2)/C_(3)H_(6)O单组分在CN5@CaO及CN5@ZnO表面吸附。得出Na2O掺杂吡咯氮生物炭对CO_(2)/C_(3)H_(6)O单组分吸附效果最优。进一步研究了CO_(2)&C_(3)H_(6)O在CN5@MOx表面共/竞吸附及机理。计算结果表明,CO_(2)&C_(3)H_(6)O在CN5@Na2O、CN5@CaO、CN5@ZnO表面吸附存在临界温度(分别为333、353、393 K),超过临界温度以后CO_(2)&C_(3)H_(6)O共存体系在CN5@MOx表面吸附量较CO_(2)/C_(3)H_(6)O单组分有所提高。CO_(2)&C_(3)H_(6)O在CN5@Na2O、 CN5@CaO、 CN5@ZnO表面吸附能分别比CO_(2)或C_(3)H_(6)O单组分吸附时至少高141.59、112.77、31.75 kJ/mol,CN5@MOx表面对CO_(2)和C_(3)H_(6)O的吸附表现为协同促进作用,且CN5@Na2O对CO_(2)&C_(3)H_(6)O共同吸附效果最佳。采用电荷差分密度和态密度分析CO_(2)&C_(3)H_(6)O在CN5@MOx表面协同吸附作用机理,得出CO_(2)的吸附作用力是通过C_(3)H_(6)O与CO_(2)的间接相互作用产生的,Na2O中Na与C_(3)H_(6)O电子云重叠,发生电荷转移,增强了两者间相互作用力,CN5@Na2O表面C_(3)H_(6)O与CN5在p轨道主要共振峰结合能较CN5@ZnO低了3.43 eV,使得C_(3)H_(6)O在CN5@Na2O表面吸附最稳定。 展开更多
关键词 吡咯氮生物炭 金属氧化物 co_(2) C_(3)H_(6)o
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油气管道CO_(2)-H_(2)S/SRB腐蚀机理及预测模型研究进展 被引量:1
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作者 廖宇斌 刘国文 《化工设备与管道》 CAS 北大核心 2023年第4期97-104,共8页
腐蚀是影响油田管道完整性管理的关键因素,往往会引起管道穿孔和输送介质泄漏,进而带来严重的经济损失和安全事故。因此,管道材料腐蚀机理与腐蚀速率预测对于后续腐蚀防控方案的制定和效果尤为重要。文章旨在综述油田管道CO_(2)-H2S/SR... 腐蚀是影响油田管道完整性管理的关键因素,往往会引起管道穿孔和输送介质泄漏,进而带来严重的经济损失和安全事故。因此,管道材料腐蚀机理与腐蚀速率预测对于后续腐蚀防控方案的制定和效果尤为重要。文章旨在综述油田管道CO_(2)-H2S/SRB腐蚀机理及预测模型相关研究进展。首先研究了CO_(2)-H_(2)S、SRB、CO_(2)/H_(2)S/SRB条件下腐蚀机理,然后分别总结了不同腐蚀机理下的预测模型,最后对比了不同模型的建模方法、考虑因素以及各自适用条件,分析了腐蚀速率预测模型的实际应用现状和展望了未来发展趋势,以期为解决油田管道实际腐蚀失效问题及针对该领域进一步研究提供借鉴意义。 展开更多
关键词 油田管道 co_(2)-h_(2)S SRB 腐蚀机理 腐蚀速率预测模型
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CH_(4)/H_(2)O/CO_(2)在煤大分子中自扩散的分子模拟
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作者 许将 陈倩 李居云 《煤矿安全》 CAS 北大核心 2024年第9期85-93,共9页
通过巨正则蒙特卡罗和分子动力学方法,计算不同系综条件下CH_(4)、CO_(2)、H_(2)O在煤分子中的扩散系数,并考察了温度和压力的影响。结果表明:在NPT系综下,随着温度的升高,CH_(4)和CO_(2)的扩散系数逐渐增大,H_(2)O的扩散系数呈现波动... 通过巨正则蒙特卡罗和分子动力学方法,计算不同系综条件下CH_(4)、CO_(2)、H_(2)O在煤分子中的扩散系数,并考察了温度和压力的影响。结果表明:在NPT系综下,随着温度的升高,CH_(4)和CO_(2)的扩散系数逐渐增大,H_(2)O的扩散系数呈现波动式增加;在每个温度下,H_(2)O扩散系数均大于CH_(4)和CO_(2);扩散活化能表现为E(H_(2)O)<E(CO_(2))<E(CH_(4)),表明CH_(4)的扩散最难发生,CO_(2)的扩散更容易发生;随着压力的升高,各种气体分子的溶胀率逐渐越大;高压时,分子溶胀作用显著,预示着H_(2)O和CO_(2)吸附在提高煤层气采收率过程中可以引起显著的煤基质溶胀,从而导致气体传输通道变窄,不利于煤层气的产出;CH_(4)、H_(2)O和CO_(2)扩散活化能均随着压力的升高而逐渐升高,且增幅有增大的趋势,预示着在压力较高时激活CH_(4)、H_(2)O和CO_(2)扩散需要克服更高的分子结构能垒,CO_(2)应以较快的速度注入煤体中,从而提高煤层气采收率。 展开更多
关键词 煤层气采收率 CH_(4)/co_(2)/H_(2)o 煤大分子 自扩散 分子结构能垒 活化能
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Transforming Cu into Cu_(2)O/RuAl intermetallic heterojunction for lowering the thermodynamic energy barrier of the CO_(2) reduction and evolution reactions in Li-CO_(2) battery
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作者 Wenqing Ma Jiagang Hou +4 位作者 Siyu Liu Tianzhen Jian Jianping Ma Caixia Xu Hong Liu 《Journal of Energy Chemistry》 SCIE EI CAS CSCD 2024年第11期531-540,共10页
The Li-CO_(2) battery has been under the spotlight of future battery technologies since it can achieve CO_(2)utilization and energy conversion simultaneously.However,its advancement is hampered by poor energy efficien... The Li-CO_(2) battery has been under the spotlight of future battery technologies since it can achieve CO_(2)utilization and energy conversion simultaneously.However,its advancement is hampered by poor energy efficiency and limited reversibility due to the sluggish kinetics of the CO_(2) reduction and evolution reactions.Herein,a multiscale nanoporous interpenetrating phase nanohybrid of RuAl intermetallic and Cu_(2)O(MP-Cu_(2)O/RuAl) was carved by driving synchronous phase and microstructure evolutions through dealloying of one RuCuAl master alloy.The built-in RuAl intermetallic and Cu_(2)O closely stack to form abundant nano-interfaces with revolutionized electronic structure,The theoretical simulations reveal that the Cu_(2)O/RuAl interface can distinctly reduce the energy barrier of the Li_(2)CO_(3) decomposition reaction,The interconnected pore channels with large surface area can enhance catalytic site accessibility,mass transfer,and uniform deposition of the discharge products.In situ differential electrochemical mass spectrometry discloses that the CO_(2)-to-electron ratio during charging coincides with the theoretical value of 3/4,demonstrating the high efficacy of MP-Cu_(2)O/RuAl in achieving the recycling of CO_(2).The dealloying protocol provides an affordable platform to empower transition metal oxides into high-efficiency electrocatalysts by hybridizing with metallic nano-sponge for advancing the application of Li-CO_(2)batteries. 展开更多
关键词 INTERMETALLIC Cu_(2)o Heterostructure NANoPoRoUS Lithium–co_(2)battery
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Solar-driven CO_(2) conversion to methane and methanol using different nanostructured Cu_(2)O-based catalysts modified with Au nanoparticles
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作者 João Angelo Lima Perini Lilian D.Moura Torquato +7 位作者 Juliana Fde Brito Gustavo A.Andolpho Mateus A.Gonçalves Leonardo D.De Angelis Lucas D.Germano Susana I.Córdoba de Torresi Teodorico C.Ramalho Maria V.Boldrin Zanoni 《Journal of Energy Chemistry》 SCIE EI CAS CSCD 2024年第4期287-298,共12页
This work describes the use of TiO_(2)nanotubes-based electrodes(TNT)modified with Cu_(2)O nanostructures and gold nanoparticles for the photoelectroreduction of CO_(2)to produce value-added compounds.A thin layer of ... This work describes the use of TiO_(2)nanotubes-based electrodes(TNT)modified with Cu_(2)O nanostructures and gold nanoparticles for the photoelectroreduction of CO_(2)to produce value-added compounds.A thin layer of polydopamine was used as both an adherent agent and an electron transfer mediator,due to itsπ-conjugated electron system.The highest production yield was achieved using a TNT@PDA/Nc/Au40%electrode,with Faradaic efficiencies of 47.4%(110.5μM cm^(-2))and 27.8%(50.4μM cm^(-2))for methanol and methane,respectively.The performance of the photoelectrodes was shown to be Cu_(2)O facet-dependent,with cubic structures leading to greater conversion of CO_(2)to methanol(43%)and methane(27%),compared to the octahedral morphology,while a higher percentage of metallic gold on the nanostructured Cu_(2)O surface was mainly important for CH4production.Density functional theory(DFT)calculations supported these findings,attributing the superior photoelectrocatalytic performance of the TNT@PDA/Nc/Au40%electrode for CH4generation to the formation of an OCH3intermediate bonded to Au atoms.Studies using isotope-labeling and analysis by gas chromatograph-mass(GC-MS)demonstrated that13CO_(2)was the source for photoelectrocatalytic generation of13CH3OH and13CH313CH2OH. 展开更多
关键词 Cu_(2)o nanocubes PHoToELECTRoCATALYSIS PoLYDoPAMINE co_(2) photoelectroreduction DFT calculations
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Experimental investigation on using CO_(2)/H_(2)O emulsion with high water cut in enhanced oil recovery
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作者 Xi-Dao Wu Peng Xiao +2 位作者 Bei Liu Guang-Jin Chen Jian-Hua Pang 《Petroleum Science》 SCIE EI CAS CSCD 2024年第2期974-986,共13页
CO_(2) emulsions used for EOR have received a lot of interest because of its good performance on CO_(2)mobility reduction.However,most of them have been focusing on the high quality CO_(2) emulsion(high CO_(2) fractio... CO_(2) emulsions used for EOR have received a lot of interest because of its good performance on CO_(2)mobility reduction.However,most of them have been focusing on the high quality CO_(2) emulsion(high CO_(2) fraction),while CO_(2) emulsion with high water cut has been rarely researched.In this paper,we carried out a comprehensive experimental study of using high water cut CO_(2)/H_(2)O emulsion for enhancing oil recovery.Firstly,a nonionic surfactant,alkyl glycosides(APG),was selected to stabilize CO_(2)/H_(2)O emulsion,and the corresponding morphology and stability were evaluated with a transparent PVT cell.Subsequently,plugging capacity and apparent viscosity of CO_(2)/H_(2)O emulsion were measured systematically by a sand pack displacement apparatus connected with a 1.95-m long capillary tube.Furthermore,a high water cut(40 vol%) CO_(2)/H_(2)O emulsion was selected for flooding experiments in a long sand pack and a core sample,and the oil recovery,the rate of oil recovery,and the pressure gradients were analyzed.The results indicated that APG had a good performance on emulsifying and stabilizing CO_(2) emulsion.An inversion from H_(2)O/CO_(2) emulsion to CO_(2)/H_(2)O emulsion with the increase in water cut was confirmed.CO_(2)/H_(2)O emulsions with lower water cuts presented higher apparent viscosity,while the optimal plugging capacity of CO_(2)/H_(2)O emulsion occurred at a certain water cut.Eventually,the displacement using CO_(2)/H_(2)O emulsion provided 18.98% and 13.36% additional oil recovery than that using pure CO_(2) in long sand pack and core tests,respectively.This work may provide guidelines for EOR using CO_(2) emulsions with high water cut. 展开更多
关键词 co_(2)/H_(2)o emulsion High water cut co_(2) mobility control Enhanced oil recovery
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板钛矿TiO_(2)/Cu_(2)O 异质结光催化CO_(2) 还原的综合性化学实验设计与教学实践
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作者 程刚 陈章静 熊金艳 《实验科学与技术》 2024年第4期71-78,共8页
设计了板钛矿TiO_(2)(B-TiO_(2))/Cu_(2)O复合材料在光催化CO_(2)还原应用方面的综合性实验。分别合成了板钛矿TiO_(2)(B-TiO_(2))、Cu_(2)O及其B-TiO_(2)-Cu_(2)O复合材料。通过X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和紫外-可见漫... 设计了板钛矿TiO_(2)(B-TiO_(2))/Cu_(2)O复合材料在光催化CO_(2)还原应用方面的综合性实验。分别合成了板钛矿TiO_(2)(B-TiO_(2))、Cu_(2)O及其B-TiO_(2)-Cu_(2)O复合材料。通过X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和紫外-可见漫反射光谱(DRS)对材料的组成、结构和光学性质进行分析,通过气相色谱法对复合材料光催化CO_(2)还原性能进行了定性定量分析,并且研究了B-TiO_(2)与Cu_(2)O界面p-n异质结的形成对光催化CO_(2)还原活性的促进作用。该综合性实验课与科学前沿紧密及社会生活紧密结合,激发了学生对实验探索的兴趣,锻炼了学生的文献调研和动手实践能力,可作为大学本科生应用化学三年级的综合实验教学内容,为毕业论文的教学工作开展奠定了基础。 展开更多
关键词 综合性化学实验 光催化co_(2)还原 Tio_(2)/Cu_(2)o p-n异质结 实验教学
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SO_(2)-H_(2)O体系中锌电解阳极泥还原浸出锰的研究
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作者 陶家荣 世仙果 +3 位作者 李云 朱应旭 李科 张亮 《中国有色冶金》 CAS 北大核心 2024年第5期31-39,共9页
锌电解阳极泥中含有大量的锰,目前企业常用的处理方法为返回浸出工序再利用,但该法会导致系统溶液中锰离子浓度偏高,影响电解。本研究利用SO_(2)还原特性,探究了锌电解阳极泥在SO_(2)-H2O体系中锰的还原浸出行为,并考察了工艺条件对锰... 锌电解阳极泥中含有大量的锰,目前企业常用的处理方法为返回浸出工序再利用,但该法会导致系统溶液中锰离子浓度偏高,影响电解。本研究利用SO_(2)还原特性,探究了锌电解阳极泥在SO_(2)-H2O体系中锰的还原浸出行为,并考察了工艺条件对锰浸出率及钾、钙溶出率的影响。结果表明,在初始酸度0 g/L、液固比4.0、SO_(2)用量3.5 mol、反应温度40℃、反应时间1.5 h、搅拌转速400 r/min的条件下,Mn浸出率达到99.7%,钾、钙的溶出率分别为89.7%、28.6%,富锰液中钾、钙等杂质通过化学沉淀法除去后可用于制备工业级硫酸锰;浸出渣的主要化学成分为铅37.79%、银1480 g/t、锶12.49%和硅6.07%,分别以PbSO_(4)、SrSO_(4)和SiO_(2)等形式存在,后续可通过火法工艺还原挥发渣中铅、银和锶至烟尘中,再进一步分离。本文处理锌电解阳极泥的方法实现了锰的高效浸出回收,避免了锰返回浸出工序造成电解系统锰离子浓度过高影响生产的问题,同时实现了浸出渣中有价金属元素铅、银、锶的富集,富集倍数约为9,提高了浸出渣的附加值。 展开更多
关键词 锌电解阳极泥 锰回收 还原浸出 So_(2)-h_(2)o体系 钾、钙再利用 铅、银、锶富集
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高含CO_(2)低含H2S条件下温度对P110碳钢腐蚀规律的影响 被引量:2
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作者 胡广强 肖雯雯 +4 位作者 梁婷婷 任月 曲志豪 张玉楠 张雷 《腐蚀与防护》 CAS CSCD 北大核心 2023年第4期59-64,共6页
为了明确高含CO_(2)及少量H2S条件下,温度变化对石油管材P110钢腐蚀速率的影响,利用高温高压硫化氢反应釜开展了腐蚀模拟试验,利用失重法记录腐蚀速率。应用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)和激光共聚焦显微镜等,研究并分析了P11... 为了明确高含CO_(2)及少量H2S条件下,温度变化对石油管材P110钢腐蚀速率的影响,利用高温高压硫化氢反应釜开展了腐蚀模拟试验,利用失重法记录腐蚀速率。应用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)和激光共聚焦显微镜等,研究并分析了P110钢表面的腐蚀形貌和产物。结果表明:在1 MPa CO_(2)分压、20 kPa H2S分压和流速1 m/s条件下,P110钢管材均匀腐蚀速率随温度升高先增大后减小,在100℃附近达到峰值。当温度超过80℃时,P110钢表面腐蚀形态由全面腐蚀转变为局部腐蚀。随着温度的升高,P110钢表面腐蚀产物由富铁结构转变为富硫结构,致密的陨硫铁矿和磁黄铁矿阻碍腐蚀反应的离子扩散。此外,在60~100℃,温度升高会同时促进阴极反应和阳极反应,导致P110钢自腐蚀电流密度增加,腐蚀速率提高,而当温度继续由100℃升高至120℃时,P110钢自腐蚀电流密度减小,腐蚀过程逐渐受到抑制。 展开更多
关键词 co_(2)-h_(2)S腐蚀 温度 腐蚀速率 局部腐蚀
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