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用于C_(3)H_(6)/N_(2)分离的PDA@PEBA2533膜的制备
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作者 杜翠花 张茜 +2 位作者 王晓东 黄伟 周明 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第1期437-446,共10页
为回收聚丙烯制备尾气中的丙烯,采用本实验室独创的浸渍-旋转法在聚醚嵌段共聚酰胺(PEBA2533)膜表面沉积聚多巴胺(PDA)膜层制备出对C3H6具有更强亲和性的PDA@PEBA2533膜。利用扫描电子显微镜(SEM)和X射线衍射(XRD)对PDA颗粒和膜进行表... 为回收聚丙烯制备尾气中的丙烯,采用本实验室独创的浸渍-旋转法在聚醚嵌段共聚酰胺(PEBA2533)膜表面沉积聚多巴胺(PDA)膜层制备出对C3H6具有更强亲和性的PDA@PEBA2533膜。利用扫描电子显微镜(SEM)和X射线衍射(XRD)对PDA颗粒和膜进行表征。考察了PDA沉积时间对膜形貌、结构以及分离性能的影响,也考察了温度和压力等操作条件对膜分离性能的影响。探索了PDA@PEBA2533膜对不同C3H6浓度的C_(3)H_(6)/N_(2)混合气的分离效果以及膜的长时间分离稳定性。结果表明,沉积PDA于PEBA2533膜表面有效提高了膜的分离性能。当沉积时间不小于24h时,可得到连续的PDA膜层,随沉积时间的增加,膜层逐渐增厚,气体渗透速率先增大后减小,选择性持续上升,沉积24h所制备的膜分离性能最佳。增大操作温度和压力,膜对C3H6和N2的渗透速率均增大,C_(3)H_(6)/N_(2)选择性则降低。增大混合气中C3H6浓度,膜对C3H6的渗透速率和选择性均呈现先上升后下降的趋势。在所制备的分离性能最好的PDA@PEBA2533膜上,0.2MPa时,对C3H6体积分数为20%的混合气,温度从0℃提高到50℃,C3H6渗透速率从8.25GPU增加到71.42GPU,C_(3)H_(6)/N_(2)选择性从22.92降低至10.14。在130h的气体分离实验中,该膜表现出良好的稳定性。该膜与其他分离C_(3)H_(6)/N_(2)混合气膜相比具有一定的优势。 展开更多
关键词 c_(3)h_(6)/N_(2)混合气 分离 浸渍-旋转法 聚多巴胺@聚醚嵌段共聚酰胺
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CO_(2)/C_(3)H_(6)O在金属氧化物耦合吡咯氮生物炭表面的共/竞吸附机理研究
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作者 汪辉春 花昌豪 +4 位作者 陈萍 顾明言 龚成 邹帅 汪一 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第2期206-217,共12页
本研究采用密度泛函理论,通过比较吸附量、吸附能以及态密度和电荷差分密度的分析,探究了不同金属氧化物耦合吡咯氮生物炭(CN5@MOx,MOx=ZnO、CaO、Na2O)表面CO_(2)与C_(3)H_(6)O(CO_(2)&C_(3)H_(6)O)的吸附机理。首先从CO_(2)/C_(3)... 本研究采用密度泛函理论,通过比较吸附量、吸附能以及态密度和电荷差分密度的分析,探究了不同金属氧化物耦合吡咯氮生物炭(CN5@MOx,MOx=ZnO、CaO、Na2O)表面CO_(2)与C_(3)H_(6)O(CO_(2)&C_(3)H_(6)O)的吸附机理。首先从CO_(2)/C_(3)H_(6)O单组分方面计算了其在CN5@MOx表面吸附量和吸附能,计算结果表明,在333 K、100 kPa时CN5@Na2O表面对CO_(2)/C_(3)H_(6)O单组分吸附量分别为3.65、15.34 mmol/g,吸附能分别为-145.86、-132.47 kJ/mol,均高于CO_(2)/C_(3)H_(6)O单组分在CN5@CaO及CN5@ZnO表面吸附。得出Na2O掺杂吡咯氮生物炭对CO_(2)/C_(3)H_(6)O单组分吸附效果最优。进一步研究了CO_(2)&C_(3)H_(6)O在CN5@MOx表面共/竞吸附及机理。计算结果表明,CO_(2)&C_(3)H_(6)O在CN5@Na2O、CN5@CaO、CN5@ZnO表面吸附存在临界温度(分别为333、353、393 K),超过临界温度以后CO_(2)&C_(3)H_(6)O共存体系在CN5@MOx表面吸附量较CO_(2)/C_(3)H_(6)O单组分有所提高。CO_(2)&C_(3)H_(6)O在CN5@Na2O、 CN5@CaO、 CN5@ZnO表面吸附能分别比CO_(2)或C_(3)H_(6)O单组分吸附时至少高141.59、112.77、31.75 kJ/mol,CN5@MOx表面对CO_(2)和C_(3)H_(6)O的吸附表现为协同促进作用,且CN5@Na2O对CO_(2)&C_(3)H_(6)O共同吸附效果最佳。采用电荷差分密度和态密度分析CO_(2)&C_(3)H_(6)O在CN5@MOx表面协同吸附作用机理,得出CO_(2)的吸附作用力是通过C_(3)H_(6)O与CO_(2)的间接相互作用产生的,Na2O中Na与C_(3)H_(6)O电子云重叠,发生电荷转移,增强了两者间相互作用力,CN5@Na2O表面C_(3)H_(6)O与CN5在p轨道主要共振峰结合能较CN5@ZnO低了3.43 eV,使得C_(3)H_(6)O在CN5@Na2O表面吸附最稳定。 展开更多
关键词 吡咯氮生物炭 金属氧化物 cO_(2) c_(3)h_(6)O
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Ti_(3)C_(2)/In_(4)SnS_(8)肖特基异质结用于高效光催化生成H_(2)O_(2)和Cr(Ⅵ)还原
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作者 周彤 刘雪 +2 位作者 赵亮 乔明涛 雷琬莹 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第10期36-38,共3页
人工光合成是一种先进的技术,主要利用太阳能作为唯一驱动能源,将水和氧气转化成双氧水(H_(2)O_(2))。然而,目前常用的光催化系统的性能受制于其光吸收能力有限,载流子分离效率低以及表面反应能力弱等问题。在本文研究中,通过采用原位... 人工光合成是一种先进的技术,主要利用太阳能作为唯一驱动能源,将水和氧气转化成双氧水(H_(2)O_(2))。然而,目前常用的光催化系统的性能受制于其光吸收能力有限,载流子分离效率低以及表面反应能力弱等问题。在本文研究中,通过采用原位水热法,成功地在少层Ti_(3)C_(2)纳米片表面生长厚度为5-10 nm的立方相In_(4)SnS_(8)纳米片(Eg=2.16 eV),形成了一种具有三明治结构的Ti_(3)C_(2)/In4SnS8纳米复合材料。深入的表征结果显示此2D/2D异质结构具有紧密的界面相互作用并且形成肖特基异质结,有助于载流子快速从In_(4)SnS_(8)转移至Ti_(3)C_(2)表面。其中,7 wt%Ti_(3)C_(2)/In_(4)SnS_(8)复合材料表现出最佳的可见光催化性能,H_(2)O_(2)生成速率为1.998µmol·L^(-1)·min·1,Cr(Ⅵ)的还原速率为19.8×10^(-3)min^(-1)。通过捕获实验、气氛实验和电子顺磁共振分析,证明了H_(2)O_(2)生成的途径包括两种:一种是两步单电子还原路径,另一种是一步两电子水氧化路径。本研究为设计高效、多功能的催化体系提供了一种新的思路。 展开更多
关键词 Ti_(3)c_(2) In_(4)SnS_(8) 光催化 生成h_(2)O_(2) cr(Ⅵ)还原
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Bi_(2)O_(2)(OH)Cl/Bi/Bi_(2)O_(3)异质结的构筑及其光催化合成H_(2)O_(2)性能研究
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作者 高美超 孙兆楠 +2 位作者 巩云云 于光龙 冯媛媛 《聊城大学学报(自然科学版)》 2024年第6期39-48,共10页
通过燃烧法和水热法制备了一种新型的S型异质结催化剂Bi_(2)O_(2)(OH)Cl/Bi/Bi_(2)O_(3)。采用X射线粉末衍射仪、扫描电子显微镜、X射线光电子能谱和紫外可见漫反射光谱对所得样品进行了表征和测试。通过光催化实验和光电化学测试,表征... 通过燃烧法和水热法制备了一种新型的S型异质结催化剂Bi_(2)O_(2)(OH)Cl/Bi/Bi_(2)O_(3)。采用X射线粉末衍射仪、扫描电子显微镜、X射线光电子能谱和紫外可见漫反射光谱对所得样品进行了表征和测试。通过光催化实验和光电化学测试,表征了样品的光催化合成H_(2)O_(2)性能,提出了光催化反应机理。结果表明随着水热温度的升高,样品中Bi_(2)O_(2)(OH)Cl的含量越高,当水热温度为120℃时,复合材料表现出最佳的光催化活性。在模拟太阳光照射下,H_(2)O_(2)的生成效率达到571.43μmol·h^(-1)·g^(-1),分别是Bi/Bi_(2)O_(3)和Bi_(2)O_(2)(OH)Cl的47.8倍和3.6倍。其高效的光催化性能归因于复合材料中异质结界面电场的形成,提高了光生电子-空穴的分离效率。自由基淬灭实验表明Bi_(2)O_(2)(OH)Cl/Bi/Bi_(2)O_(3)光催化生成H_(2)O_(2)反应的主要活性物种为超氧自由基和单线态氧。 展开更多
关键词 Bi_(2)O_(2)(Oh)cl/Bi/Bi_(2)O_(3) 异质结 光催化 双氧水
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PEBA2533/PEG600/CuNaY混合基质膜的制备及对C_(3)H_(6)/C_(2)H_(4)混合气的分离性能
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作者 张茜 王晓东 黄伟 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第4期727-736,共10页
以聚醚嵌段共聚酰胺(PEBA2533)和聚乙二醇(PEG600)共混物为有机基质、自制CuNaY分子筛为添加剂,利用溶液浇注法制备了PEBA2533/PEG600/CuNaY混合基质膜。采用扫描电子显微镜(SEM)、电感耦合等离子体发射光谱(ICP-OES)、衰减全反射傅里... 以聚醚嵌段共聚酰胺(PEBA2533)和聚乙二醇(PEG600)共混物为有机基质、自制CuNaY分子筛为添加剂,利用溶液浇注法制备了PEBA2533/PEG600/CuNaY混合基质膜。采用扫描电子显微镜(SEM)、电感耦合等离子体发射光谱(ICP-OES)、衰减全反射傅里叶红外光谱(ATR-FTIR)及差示扫描量热(DSC)等分析方法对PEBA2533/PEG600/CuNaY混合基质膜进行表征,考察了CuNaY分子筛中Cu^(2+)交换度和含量对混合基质膜微结构和C_(3)H_(6)/C_(2)H_(4)混合气(摩尔比50/50)分离效果的影响。结果表明:CuNaY与PEBA2533/PEG600发生物理混合,并使有机基质链的移动性增强;CuNaY分子筛在混合基质膜中质量分数不大于6%时,其分布均一,与有机基质结合良好;极化能力更强的Cu^(2+)取代Na^(+)提高了混合基质膜的分离性能,Cu^(2+)交换度对C_(3)H_(6)选择性存在最佳值,低温有利于提高C_(3)H_(6)/C_(2)H_(4)选择性。在温度-35℃、压力0.2 MPa的条件下,添加CuNaY分子筛质量分数6%、Cu^(2+)交换度12.90%时制备的混合基质膜对C_(3)H_(6)/C_(2)H_(4)混合气的分离性能最佳,C_(3)H_(6)/C_(2)H_(4)选择性可达10.5,C_(3)H_(6)渗透系数为350 barrer。 展开更多
关键词 PEBA2533/PEG600/cuNaY混合基质膜 c_(3)h_(6)/c_(2)h_(4)混合气 交换度 分离 渗透系数
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高温高压下C_(3)H_(8)/C_(2)H_(4)在空气中的爆炸上限
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作者 陈昇 宁也 +4 位作者 何萌 祁畅 王亚磊 闫兴清 喻健良 《爆炸与冲击》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第6期187-196,共10页
为了防控高温高压工艺流程中可燃混合气体潜在的爆炸风险,利用自行搭建的20 L球形爆炸特性实验装置,测试了初始温度20~200℃、初始压力0.1~1.5 MPa下C_(3)H_(8)/C_(2)H_(4)混合气体在空气中的爆炸上限,分析了温度、压力和C_(2)H_(4)体... 为了防控高温高压工艺流程中可燃混合气体潜在的爆炸风险,利用自行搭建的20 L球形爆炸特性实验装置,测试了初始温度20~200℃、初始压力0.1~1.5 MPa下C_(3)H_(8)/C_(2)H_(4)混合气体在空气中的爆炸上限,分析了温度、压力和C_(2)H_(4)体积分数对混合气体爆炸上限的影响。结果表明,随着温度和压力的升高,C_(3)H_(8)/C_(2)H_(4)混合气体爆炸上限升高。当初始压力高于0.3 MPa时,随着C_(2)H_(4)体积分数的增加,爆炸上限的上升速率明显降低。随着C_(2)H_(4)体积分数的增加,高温和高压下爆炸上限的提升幅度和速率比常温常压下更高。温度和压力的协同作用对爆炸上限的影响远大于二者单独作用的影响之和,即高温和高压协同作用下,C_(3)H_(8)/C_(2)H_(4)混合气体具有更高的爆炸风险,且随着C_(2)H_(4)体积分数的增加,爆炸风险会进一步提升。分别拟合得到了爆炸上限与温度参数、爆炸上限与压力参数以及爆炸上限与温度和压力双参数下的函数关系。 展开更多
关键词 高温 高压 爆炸上限 c_(3)h_(8)/c_(2)h_(4)混合气体
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炼油厂燃料气中C_(3)+及H_(2)优化回收利用
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作者 廖忠陶 《石油与天然气化工》 CAS CSCD 北大核心 2023年第3期63-68,共6页
目的回收利用炼厂燃料气中的C_(3)+及H_(2),提高经济效益。方法通过对不同来源的燃料气分析对比,找出其中富H_(2)、高C_(3)+燃料气。优化H_(2)利用及回收流程,增加脱氢膜面积,提高H_(2)回收量。利用催化装置和焦化装置的吸收稳定系统回... 目的回收利用炼厂燃料气中的C_(3)+及H_(2),提高经济效益。方法通过对不同来源的燃料气分析对比,找出其中富H_(2)、高C_(3)+燃料气。优化H_(2)利用及回收流程,增加脱氢膜面积,提高H_(2)回收量。利用催化装置和焦化装置的吸收稳定系统回收燃料气中的C_(3)+。结果技改总投资320万元,可回收C_(3)+1.23×10^(4) t/a,增效3000万元/年;H_(2)回收量可增加1050×10^(4) m^(3)/a,降低制氢成本1200万元/年。结论该方案充分利用炼厂现有吸收稳定系统及现有脱氢系统扩容,具有投资少、效益好、见效快的优点,对玉门炼化总厂高质量发展具有重要意义。 展开更多
关键词 燃料气 h_(2) c_(3)+ 脱硫脱氢 吸收稳定 回收利用
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基于CSE/H_2S体系探讨葱白提取物对H_2S催化酶及趋化因子CX3CL1的作用机制
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作者 雷杰 郑琼莉 段刚峰 《新疆医科大学学报》 CAS 2023年第11期1444-1449,共6页
目的研究葱白提取物对动脉粥样硬化(AS)大鼠CX3C趋化因子配体1(CX3CL1)、CX3C趋化因子受体1(CX3CR1)、胱硫醚β合成酶(CBS)、3-巯基丙酮酸硫基转移酶(3MST)表达的影响及相互作用机制。方法纯种健康雄性SD大鼠,SPF级,体重(200±20)g,... 目的研究葱白提取物对动脉粥样硬化(AS)大鼠CX3C趋化因子配体1(CX3CL1)、CX3C趋化因子受体1(CX3CR1)、胱硫醚β合成酶(CBS)、3-巯基丙酮酸硫基转移酶(3MST)表达的影响及相互作用机制。方法纯种健康雄性SD大鼠,SPF级,体重(200±20)g,共40只,随机选择10只作为正常组,另外30只制备大鼠AS模型,再随机分为模型组、葱白提取物组、辛伐他汀组,每组各10只。正常组以基础饲料喂养,模型组、葱白提取物组、辛伐他汀组均以高脂维生素D3饲料喂养。从第5周开始,葱白提取物组大鼠给予配置好的葱白提取物溶液10 mL/kg体质量灌胃,辛伐他汀组大鼠给予辛伐他汀混悬液10 mL/kg体质量灌胃;正常组和模型组均给予等容积生理盐水10 mL/kg体质量灌胃,共连续8周。在第12周时,留取大鼠血液,分离主动脉。采用生化检测、HE染色、Western blot、RT-PCR检测脂质代谢、H_(2)S催化酶、趋化因子及基质金属蛋白酶表达。结果与模型组比较,葱白提取物组及辛伐他汀组大鼠血清总胆固醇、甘油三酯、低密度脂蛋白胆固醇、载脂蛋白B浓度均降低(P<0.05),高密度脂蛋白胆固醇浓度升高(P<0.05)。与模型组比较,葱白提取物组及辛伐他汀组斑块内部的胆固醇结晶较少,管腔狭窄程度较轻。与模型组比较,葱白提取物组和辛伐他汀组CX3CL1 mRNA、CX3CR1 mRNA、MMP7 mRNA、MMP9 mRNA表达均下调。与模型组比较,葱白提取物组和辛伐他汀组大鼠主动脉组织中3MST、CBS蛋白相对表达量升高(P<0.05),而CX3CL1、CX3CR1蛋白相对表达量降低(P<0.05)。结论葱白提取物可通过调控内源性H_(2)S生成体系,抑制CX3CL1、CX3CR1表达、降低MMP7、MMP9活性,发挥抗动脉粥样硬化作用。 展开更多
关键词 葱白提取物 动脉粥样硬化 胸痹 cX3cl1/cX3cR1 h_(2)S
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新型耐热含能钙钛矿化合物(C_(6)H_(14)N_(2))[Na(ClO_(4))_(3)]的热分解行为 被引量:3
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作者 周静 张俊林 +4 位作者 丁黎 陈劭力 邱丽莉 祝艳龙 王伯周 《含能材料》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第7期681-686,共6页
(C_(6)H_(14)N_(2))[Na(ClO_(4))_(3)]是新型含能钙钛矿化合物的典型代表,需明确其热分解行为、热分解机制及感度特性,以推动其在配方中的应用。以差示扫描量热-热重分析方法实现了分解放热量、分解温度等参数的获取;以动力学模拟计算... (C_(6)H_(14)N_(2))[Na(ClO_(4))_(3)]是新型含能钙钛矿化合物的典型代表,需明确其热分解行为、热分解机制及感度特性,以推动其在配方中的应用。以差示扫描量热-热重分析方法实现了分解放热量、分解温度等参数的获取;以动力学模拟计算解析了相关分解机理;以同步热分析-红外-质谱联用技术结合原位红外技术探索了(C_(6)H_(14)N_(2))[Na(ClO_(4))_(3)]的分解产物及分解历程;以国军标法获得了热感度、摩擦感度与撞击感度参数。结果表明:在10℃·min^(-1)的升温速率下,(C_(6)H_(14)N_(2))[Na(ClO_(4))_(3)]分解放热量为4227 J·g^(-1),分解温度则达到345℃,高于黑索今(RDX)、奥克托今(HMX)、六硝基六氮杂异伍兹烷(CL-20)等多数现役含能材料,显示了优异的热稳定性;分解产物研究表明其立方笼状骨架有效稳定了内部结合的有机物分子,使其热稳定性较高。此外,(C_(6)H_(14)N_(2))[Na(ClO_(4))_(3)]在100℃下加热48 h的放气量约0.04 m L·g^(-1),撞击感度与机械感度分别为32%和80%,优于RDX和HMX。 展开更多
关键词 (c_(6)h_(14)N_(2))[Na(clO_(4))_(3)] 钙钛矿 热分解 DSc·TG-FTIR-MS 原位红外
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Powder x-ray diffraction and Rietveld analysis of (C_(2)H_(5)NH_(3))_(2)CuCl_(4) 被引量:2
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作者 Yi Liu Jun Shen +2 位作者 Zunming Lu Baogen Shen Liqin Yan 《Chinese Physics B》 SCIE EI CAS CSCD 2021年第6期58-61,共4页
Structural properties of the organic-inorganic hybrid(C_(2)H_(5)NH_(3))_(2)CuCl_(4) have been investigated by means of x-ray powder diffraction and Rietveld analysis. A structural phase transition from Pbca to Aba2 oc... Structural properties of the organic-inorganic hybrid(C_(2)H_(5)NH_(3))_(2)CuCl_(4) have been investigated by means of x-ray powder diffraction and Rietveld analysis. A structural phase transition from Pbca to Aba2 occurs at T_(4)= 240 K, which results in a paraelectric–ferroelectric phase transition. The release of the Jahn–Teller distortion with increasing temperature toward T_(4) is revealed by the structural analysis. 展开更多
关键词 organic-inorganic hybrid x-ray diffraction (c_(2)h_(5)Nh_(3))_(2)cucl_(4)
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硫掺杂管状多孔g-C_(3)N_(4)光催化剂的制备及其催化性能
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作者 周宣伯 姜思瑶 +1 位作者 李秀梅 郭娜 《化学反应工程与工艺》 CAS 2024年第4期306-313,共8页
以体相石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))为原料,硫代乙酰胺(TAA)为硫源,通过一步水热法得到管状多孔S掺杂g-C_(3)N_(4)光催化剂(SCNB-18)。S的引入扩大了g-C_(3)N_(4)的可见光吸收范围,且管状多孔的形貌特征提高了光催化剂的比表面积,与体相g... 以体相石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))为原料,硫代乙酰胺(TAA)为硫源,通过一步水热法得到管状多孔S掺杂g-C_(3)N_(4)光催化剂(SCNB-18)。S的引入扩大了g-C_(3)N_(4)的可见光吸收范围,且管状多孔的形貌特征提高了光催化剂的比表面积,与体相g-C_(3)N_(4)相比,所合成SCNB-18的比表面积高达170.6 m^(2)/g。另外,对样品的微观形貌结构以及光电性能进行表征,并通过光催化分解水制氢以及降解水中污染物来评估样品的催化性能。研究结果表明,SCNB-18光催化剂具有优异的光催化活性和良好的循环稳定性。 展开更多
关键词 石墨相氮化碳 硫代乙酰胺 光催化制氢 污染物降解
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g-C_(3)N_(4)基材料光催化产H_(2)O_(2)研究进展 被引量:2
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作者 张慧 李昕煜 +3 位作者 王帅杰 刘晓晓 张庆瑞 叶菲 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2022年第11期3799-3814,共16页
开发节能环保的新型H_(2)O_(2)合成技术对解决蒽醌法存在的能耗高、污染重等问题具有重要意义,而基于半导体材料光催化水和氧气反应生成H_(2)O_(2)的方式被视为实现这一目标的潜在途径.本文从光催化产H_(2)O_(2)的基本原理出发,系统介... 开发节能环保的新型H_(2)O_(2)合成技术对解决蒽醌法存在的能耗高、污染重等问题具有重要意义,而基于半导体材料光催化水和氧气反应生成H_(2)O_(2)的方式被视为实现这一目标的潜在途径.本文从光催化产H_(2)O_(2)的基本原理出发,系统介绍了影响光催化材料产H_(2)O_(2)效率的因素及评价产H_(2)O_(2)性能的指标,并以g-C_(3)N_(4)为例重点解析了构建异质结、修饰基团、空间结构调控、掺杂元素以及制造缺陷等对提升光催化材料氧化还原产H_(2)O_(2)性能的积极影响,阐释了相关的作用机制并对g-C_(3)N_(4)基材料在光催化产H_(2)O_(2)领域的发展进行了总结和展望,旨在揭示光催化产H_(2)O_(2)领域的机遇与挑战,从而为推动该技术的发展提供理论和技术依据. 展开更多
关键词 g-c_(3)N_(4) 光催化 h_(2)O_(2) 氧还原 水氧化.
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Atomic Cu Sites Engineering Enables Efficient CO_(2)Electroreduction to Methane with High CH_(4)/C_(2)H_(4)Ratio
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作者 Minhan Li Fangzhou Zhang +6 位作者 Min Kuang Yuanyuan Ma Ting Liao Ziqi Sun Wei Luo Wan Jiang Jianping Yang 《Nano-Micro Letters》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第12期361-375,共15页
Electrochemical reduction of CO_(2)into high-value hydrocarbons and alcohols by using Cu-based catalysts is a promising and attractive technology for CO_(2)capture and utilization,resulting from their high catalytic a... Electrochemical reduction of CO_(2)into high-value hydrocarbons and alcohols by using Cu-based catalysts is a promising and attractive technology for CO_(2)capture and utilization,resulting from their high catalytic activity and selectivity.The mobility and accessibility of active sites in Cubased catalysts significantly hinder the development of efficient Cu-based catalysts for CO_(2)electrochemical reduction reaction(CO_(2)RR).Herein,a facile and effective strategy is developed to engineer accessible and structural stable Cu sites by incorporating single atomic Cu into the nitrogen cavities of the host graphitic carbon nitride(g-C_(3)N_(4))as the active sites for CO_(2)-to-CH_(4)conversion in CO_(2)RR.By regulating the coordination and density of Cu sites in g-C_(3)N_(4),an optimal catalyst corresponding to a one Cu atom in one nitrogen cavity reaches the highest CH_(4)Faraday efficiency of 49.04%and produces the products with a high CH_(4)/C_(2)H_(4)ratio over 9.This work provides the first experimental study on g-C_(3)N_(4)-supported single Cu atom catalyst for efficient CH_(4)production from CO_(2)RR and suggests a principle in designing highly stable and selective high-efficiency Cu-based catalysts for CO_(2)RR by engineering Cu active sites in 2D materials with porous crystal structures. 展开更多
关键词 cO_(2)RR cu single-atom catalyst g-c_(3)N_(4) METhANE ch_(4)/c_(2)h_(4)ratio
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Ni_(x)Cu_(y)-B_(24)N_(28)催化CO_(2)氧化C_(3)H_(8)速控步骤的反应机理研究 被引量:1
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作者 律佳媛 任瑞鹏 吕永康 《分子催化》 CAS CSCD 北大核心 2022年第2期137-144,共8页
采用密度泛函理论(DFT)研究了C_(3)H_(8)和CO_(2)在Ni_(x)Cu_(y)-B_(24)N_(28)(x+y=4,x=1、2、3、4)表面吸附及速控步骤反应机理.计算了C_(3)H_(8)、CO_(2)和相应中间体在Ni_(x)Cu_(y)-B_(24)N_(28)表面的吸附能以及6条可能路径下的反... 采用密度泛函理论(DFT)研究了C_(3)H_(8)和CO_(2)在Ni_(x)Cu_(y)-B_(24)N_(28)(x+y=4,x=1、2、3、4)表面吸附及速控步骤反应机理.计算了C_(3)H_(8)、CO_(2)和相应中间体在Ni_(x)Cu_(y)-B_(24)N_(28)表面的吸附能以及6条可能路径下的反应热和活化能.计算结果表明,C_(3)H_(8)和CO_(2)在Ni_(x)Cu_(y)-B_(24)N_(28)表面是物理吸附,C_(3)H_(8)+CO_(2)→CH_(3)CHCH_(3)+OCOH是最有利的路径,其在不同催化剂表面的活化能顺序是NiCu_(3)-B_(24)N_(28)(1.42 eV)、Ni_(2)Cu_(2)-B_(24)N_(28)(1.57 eV)、Ni_(3)Cu-B_(24)N_(28)(1.62 eV)、Ni_(4)-B_(24)N_(28)(1.75 eV).由此可知,在Ni_(x)Cu_(y)-B_(24)N_(28)催化CO_(2)氧化C_(3)H_(8)的体系中,Cu含量直接影响其催化活性,即NiCu_(3)-B_(24)N_(28)用于催化CO_(2)氧化C_(3)H_(8)有一定优势. 展开更多
关键词 Ni_(x)cu_(y)-B_(24)N_(28) 丙烷 二氧化碳 初步氧化 密度泛函理论
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超声强化NH_(3)-C_(4)H_(6)O_(6)-H_(2)O体系浸出氧化锌烟尘提锌工艺 被引量:1
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作者 郑雪梅 王毕雄 +1 位作者 李金京 马爱元 《有色金属工程》 CAS 北大核心 2022年第7期89-96,124,共9页
采用响应曲面法优化超声强化NH_(3)-C_(4)H_(6)O_(6)-H_(2)O体系浸出氧化锌烟尘提锌工艺条件,分别考察超声功率、反应时间、酒石酸浓度、液固比四因素及其交互作用对锌浸出率的影响。结果表明,酒石酸浓度与液固比间的交互作用对锌浸出... 采用响应曲面法优化超声强化NH_(3)-C_(4)H_(6)O_(6)-H_(2)O体系浸出氧化锌烟尘提锌工艺条件,分别考察超声功率、反应时间、酒石酸浓度、液固比四因素及其交互作用对锌浸出率的影响。结果表明,酒石酸浓度与液固比间的交互作用对锌浸出率影响最为显著。优化提锌工艺条件为:控制超声功率300 W、浸出时间30 min、氨水浓度7 mol/L、酒石酸浓度0.5 mol/L、液固比5∶1、浸出温度45℃、搅拌速度100 r/min,该优化条件下的锌浸出率可达80.05%,较常规浸出相比、超声条件下锌浸出率提高5.25个百分点;NH_(3)-C_(4)H_(6)O_(6)-H_(2)O体系下ZnFe_(2)O_(4)、Zn_(2)SiO_(4)、ZnS物相难浸出;羧酸根可与Zn^(2+)形成络合离子,强化锌浸出。 展开更多
关键词 氧化锌烟尘 超声强化 Nh_(3)-c_(4)h_(6)O_(6)-h_(2)O 响应曲面法
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Kinetics of Thermal Decomposition of Nd[(C_5H_ (10)NS_2)_3(C_ (12)H_8N_2)] in Non-Isothermal Conditions
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作者 焦宝娟 陈三平 +1 位作者 胡荣祖 高胜利 《Journal of Rare Earths》 SCIE EI CAS CSCD 2005年第S1期82-85,共4页
The non-isothermal decomposition reaction of Nd[(C_5H_ 10NS_2)_3(C_ 12H_8N_2)] were carried out by means of TG-DTG and the thermal decomposition mechanism, and the associated kinetics was investigated. The kinetic par... The non-isothermal decomposition reaction of Nd[(C_5H_ 10NS_2)_3(C_ 12H_8N_2)] were carried out by means of TG-DTG and the thermal decomposition mechanism, and the associated kinetics was investigated. The kinetic parameters are obtained from an analysis of the TG-DTG curves at different heating rate by integral and differential methods. The most probable kinetic model function of the decomposition reaction is Maple Power of n=3/2, f(α)=2/3α -1/2 and the apparent activation energy E is 116.67 kJ·mol -1 and the pre-exponential factor lg[A/s -1] is 7.6891. 展开更多
关键词 Nd[(c_5h_ 10NS_2)_3(c_ 12h_8N_2)] non-isothermal kinetics TG-DTG thermal decomposition rare earths
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Ag/Ag_(2)WO_(4)/g-C_(3)N_(4)三元复合物的构建及其光催化降解四环素
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作者 宋继梅 汪旭乐 +5 位作者 朱婉蓉 杨捷 裴泽平 徐嘉宋 刘聪 王超凡 《中国钼业》 2021年第4期41-49,共9页
采用简单的化学沉积-沉淀法在室温下合成了一系列Ag/Ag_(2)WO_(4)/g-C_(3)N_(4)(AAC)三元复合光催剂,采用XRD、FT-IR、SEM、Raman、EDS、XPS、TEM对产物的物相、结构、形貌和光学性质进行了详细的表征。在可见光下,与Ag/Ag_(2)WO_(4)和g... 采用简单的化学沉积-沉淀法在室温下合成了一系列Ag/Ag_(2)WO_(4)/g-C_(3)N_(4)(AAC)三元复合光催剂,采用XRD、FT-IR、SEM、Raman、EDS、XPS、TEM对产物的物相、结构、形貌和光学性质进行了详细的表征。在可见光下,与Ag/Ag_(2)WO_(4)和g-C_(3)N_(4)相比,AAC-3的光催化活性明显增强,其光催化降解四环素的反应效率最高,速率常数为0.0571 min^(-1)。在AAC-3体系中加入H_(2)O_(2),反应速率明显加快,速率常数达到0.1488 min^(-1),是AAC-3体系的2.53倍。光催化性能的增强可以归因于:复合物改善了催化剂的吸光性能,增大了比表面积,促进了光生电子-空穴对的分离,加入H_(2)O_(2)使得反应体系能够提供更多的活性物种。提出了可能的光催化降解四环素反应机理。 展开更多
关键词 光催化 g-c_(3)N_(4) Ag/Ag_(2)WO_(4) h_(2)O_(2) 四环素
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高晶化g-C_(3)N_(4)光催化剂:合成、结构调控和光催化产氢
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作者 赵彬彬 钟威 +3 位作者 陈峰 王苹 别传彪 余火根 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第9期127-143,共17页
开发清洁和可再生的氢能是解决当前环境污染和能源短缺的有效途径之一.在众多制氢方法中,光催化分解水产氢被认为是最具潜力的方法之一.目前,研究者已开发了多种光催化材料,其中,石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))具有低成本、无毒、能带结构... 开发清洁和可再生的氢能是解决当前环境污染和能源短缺的有效途径之一.在众多制氢方法中,光催化分解水产氢被认为是最具潜力的方法之一.目前,研究者已开发了多种光催化材料,其中,石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))具有低成本、无毒、能带结构合适和理化性质优异等优点,在光催化产氢领域被广泛报道.然而,高温煅烧各种有机物前驱体制备的传统g-C_(3)N_(4)材料往往表现出严重的团聚和低结晶度,并具有大量的内部和表面缺陷,造成光生载流子的快速复合,导致光催化性能低.为了增强g-C_(3)N_(4)材料的光催化活性,制备具有高比表面积的g-C_(3)N_(4)纳米片被认为是有效的方法之一,如比较常用的方法有二次煅烧法和超声剥离法等.然而,由于g-C_(3)N_(4)纳米片是从传统g-C_(3)N_(4)光催化材料中剥离或脱层制备,因而仍然表现出低的结晶度,不利于光生电荷的有效分离和快速迁移,光催化活性的提高有限.相比于低结晶度的g-C_(3)N_(4),构建高晶化g-C_(3)N_(4)光催化剂可以有效减少其内部和表面缺陷,进而促进光生载流子的有效分离和快速传输,最终显著提升g-C_(3)N_(4)材料的光催化性能.本文综述了高晶化g-C_(3)N_(4)光催化剂的最新研究进展,重点分析和总结了高晶化g-C_(3)N_(4)光催化材料的微结构特征、合成方法、改性策略和在光催化产氢领域中的应用.首先,通过与传统高温煅烧法制备的g-C_(3)N_(4)光催化材料比较,深入介绍了高晶化g-C_(3)N_(4)光催化剂的微结构特征(低缺陷和高度有序排列)和高晶化特性的典型表征手段(TEM和XRD),并且详细分析了高晶化g-C_(3)N_(4)光催化剂的微结构对光催化反应过程的促进作用机制,即g-C_(3)N_(4)光催化材料的高度有序结构可减少其内部和表面缺陷,有效抑制光生电子和空穴的快速复合,实现高效传输与分离.其次,详细总结了高晶化g-C_(3)N_(4)光催化剂的合成方法,如盐辅助法(多组分盐辅助法和单组分盐辅助法)、模板法、两步煅烧法和微波辅助法等,并对以上合成方法提升g-C_(3)N_(4)结晶度的原理进行了分析,同时对这些合成方法的特征和优点进行了介绍.此外,具体阐述了高晶化g-C_(3)N_(4)光催化剂的改性策略,包括能带工程、异质结构建和助剂修饰,讨论了以上改性策略的特点以及对g-C_(3)N_(4)光催化性能增强的作用机理.在此基础上,对光催化分解水产氢的原理进行了分析,同时分别从光催化半解水产氢和全解水产氢两方面系统阐述了高晶化g-C_(3)N_(4)光催化剂在光催化产氢领域中的应用.最后,对高晶化g-C_(3)N_(4)光催化剂的研究进展进行了总结,并对高晶化g-C_(3)N_(4)材料在光催化领域中的未来发展进行了展望,从合成与改性方法、微结构、晶化原理和光催化活性等方面指出高晶化g-C_(3)N_(4)光催化剂所面临的挑战和不足,为设计与构建高活性和高晶化g-C_(3)N_(4)光催化剂提供了新的思路. 展开更多
关键词 光催化 高晶化g-c_(3)N_(4) 合成 改性 产氢
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一步水热合成Cu-SSZ-13分子筛选择性催化C_(3)H_(6)还原NO 被引量:5
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作者 王聪颖 周皞 +4 位作者 杨迪 张恒 赵辉爽 叶必朝 苏亚欣 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2021年第5期853-866,共14页
采用铜胺配合物(Cu^(2+)-四乙烯五胺,Cu-TEPA)作为结构导向剂,通过一步水热法合成不同铜铝比(n_(Cu)/n_(Al))和硅铝比(n_(Si)/n_(Al))的Cu-SSZ-13分子筛催化剂,研究其在贫燃条件下丙烯选择性催化还原NO(C_(3)H_(6)-SCR)的性能。当n_(Cu)... 采用铜胺配合物(Cu^(2+)-四乙烯五胺,Cu-TEPA)作为结构导向剂,通过一步水热法合成不同铜铝比(n_(Cu)/n_(Al))和硅铝比(n_(Si)/n_(Al))的Cu-SSZ-13分子筛催化剂,研究其在贫燃条件下丙烯选择性催化还原NO(C_(3)H_(6)-SCR)的性能。当n_(Cu)/n_(Al)=2、n_(Si)/n_(Al)=6时2.0Cu-SSZ-13(6)催化剂具有最好的低温脱硝活性,200℃时NO转化率超过80%,在250~300℃可实现100%脱硝效率和~100%N_(2)选择性,同时具有较强的抗水、抗硫性能。为研究不同n_(Cu)/n_(Al)和n_(Si)/n_(Al)对催化剂物理化学特性的影响,通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N_(2)吸附-脱附测试、H_(2)程序升温还原(H_(2)-TPR)、氨气程序升温脱附(NH_(3)-TPD)、紫外可见光谱(UV-Vis)等手段对样品进行表征。结果表明,2.0Cu-SSZ-13(6)具有最佳的脱硝性能,这是因为其具有最大的比表面积、最强的表面酸性和分布最多的孤立态Cu^(2+)离子。Cu-SSZ-13上丰富的酸性位可以有效促进C_(3)H_(6)和NO的吸附和活化,SSZ-13分子筛八元环中孤立的Cu^(2+)离子具有良好的氧化还原性能,是C_(3)H_(6)-SCR反应的主要活性位。随着n_(Cu)/n_(Al)的增加,孤立的Cu^(2+)离子会在分子筛表面迁移、集聚形成CuO物种,从而导致C_(3)H_(6)-SCR活性下降。 展开更多
关键词 cu-SSZ-13 选择性催化还原 丙烯 NO cu^(2+) 硅铝比
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Novel S‐scheme 2D/2D BiOBr/g‐C_(3)N_(4)heterojunctions with enhanced photocatalytic activity 被引量:20
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作者 Bin Zhang Xiaoyun Hu +1 位作者 Enzhou Liu Jun Fan 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2021年第9期1519-1529,共11页
The design and construction of heterojunction photocatalysts,which possess a staggered energy band structure and appropriate interfacial contact,is an effective way to achieve outstanding photocatalytic performance.In... The design and construction of heterojunction photocatalysts,which possess a staggered energy band structure and appropriate interfacial contact,is an effective way to achieve outstanding photocatalytic performance.In this study,2D/2D BiOBr/g‐C_(3)N_(4)heterojunctions were successfully obtained by a convenient in situ self‐assembly route.Under simulated sunlight irradiation,99%of RhB(10 mg·L–1,100 mL)was efficiently degraded by 1.5‐BiOBr/g‐C_(3)N_(4)within 30 min,which is better than the performance of both BiOBr and g‐C_(3)N_(4),and it has superior stability.In addition,the composite also exhibits enhanced photocatalytic activity for H2 production.The enhanced activity can be attributed to the intimate interface contact,the larger surface area,and the highly efficient separation of photoinduced electron–hole pairs.Based on the experimental results,a novel S‐scheme model was proposed to illuminate the transfer process of charge carriers.This study presents a simple way to develop novel step‐scheme photocatalysts for environmental and related applications. 展开更多
关键词 BiOBr/g‐c_(3)N_(4) 2D/2D Photocatalytic RhB degradation h_(2)evolution S‐scheme heterojunction
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