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Etching Mechanism of Ti_(3)C_(2)Cl_(2) MXene Phases by CuCl_(2)-Lewis Molten Salt Method
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作者 严明 ZHU Yu +5 位作者 HUANG Jiangtao CHEN Haoyu DENG Yuxiao CHEN Yanlin 王娟 Jan-Michael Albina 《Journal of Wuhan University of Technology(Materials Science)》 SCIE EI CAS CSCD 2024年第4期863-868,共6页
We described a method for obtaining fluorine-free Ti_(3)C_(2)Cl_(2)MXene phases by melting copper in CuCl_(2)instead of aluminum in Ti_(3)AlC_(2).XRD results show that when molten salt CuCl_(2)etches Ti_(3)AlC_(2),it ... We described a method for obtaining fluorine-free Ti_(3)C_(2)Cl_(2)MXene phases by melting copper in CuCl_(2)instead of aluminum in Ti_(3)AlC_(2).XRD results show that when molten salt CuCl_(2)etches Ti_(3)AlC_(2),it forms an intermediate product Ti_(3)CuC_(2),and then reacts with Ti_(3)CuC_(2)to obtain Ti_(3)C_(2)Cl_(2).The reaction of Ti_(3)AlC_(2)and CuCl_(2)at a temperature of 800℃for 2 h to obtain Ti_(3)C_(2)Cl_(2)with an optimal lamellar structure is shown in SEM results.The pseudopotential plane-wave(PP-PW)method is used to calculate on the electronic structure.The etching mechanism is investigated by the total energies of each substance.The chemical reaction of Ti_(3)AlC_(2)and CuCl_(2)will first become Ti_(3)CuC_(2)and Cu,and then become Ti_(3)C_(2)Cl_(2)during the Lewis acid etching process,which are consistent with the experimental results. 展开更多
关键词 molten salt method cucl_(2) MXene first-principles calculations etching mechanism
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In situ synthesis of SnPS_(3)/Ti_(3)C_(2)T_(x) hybrid anode via molten salt etching method for superior sodium-ion batteries
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作者 Longsheng Zhong Ming Yue +5 位作者 Wenhu Xie Hongxiao He Yanhe Xiao Baochang Cheng Liangxu Lin Shuijin Lei 《Journal of Energy Chemistry》 SCIE EI CAS CSCD 2024年第11期623-633,共11页
Recently,SnPS_(3) has gained attention as an impressive sodium-ion battery anode material because of its significant theoretical specific capacity derived from the conversion-alloying reaction mechanism.Nevertheless,i... Recently,SnPS_(3) has gained attention as an impressive sodium-ion battery anode material because of its significant theoretical specific capacity derived from the conversion-alloying reaction mechanism.Nevertheless,its practical applicability is restricted by insufficient rate ability,and severe capacity loss due to inadequate electrical conductivity and dramatic volume expansion.Inspired by the electrochemical enhancement effect of MXene substrates and the innovative Lewis acidic etching for MXene preparation,SnPS_(3)/Ti_(3)C_(2)T_(x) MXene(T=-Cl and-O) is constructed by synchronously phospho-sulfurizing Sn/Ti_(3)C_(2)T_(x) precursor.Benefiting from the boosted Na^(+) diffusion and electron transfer rates,as well as the mitigated stress expansion,the synthesized SnPS_(3/)Ti_(3)C_(2)T_(x) composite demonstrates enhanced rate capability(647 mA h g^(-1) at 10 A g^(-1)) alongside satisfactory long-term cycling stability(capacity retention of 94.6% after 2000 cycles at 5 A g^(-1)).Importantly,the assembled sodium-ion full cell delivers an impressive capacity retention of 97.7% after undergoing 1500 cycles at 2 A g^(-1).Moreover,the sodium storage mechanism of the SnPS_(3/)Ti_(3)C_(2)T_(x) electrode is elucidated through in-situ and ex-situ characterizations.This work proposes a novel approach to ameliorate the energy storage performance of thiophosphites by facile in-situ construction of composites with MXene. 展开更多
关键词 Thiophosphites SnPS_(3) Ti_(3)c_(2)T_(x)MXene Lewis acidic etching Sodium-ion batteries
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CdS/In_(2)O_(3)/g-C_(3)N_(4)复合材料的制备及光催化性能研究 被引量:1
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作者 朱蓓蓓 周杰 +1 位作者 张海滨 刁国旺 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第9期125-131,共7页
采用溶剂热法成功合成了一种新型的Z型CdS/In_(2)O_(3)/g-C_(3)N_(4)三元复合光催化材料。通过XRD、SEM、TEM、XPS和紫外-可见漫反射光谱仪对光催化材料的相结构、形貌、原子价态和光响应性能等进行表征,通过可见光降解苯酚评价其光催... 采用溶剂热法成功合成了一种新型的Z型CdS/In_(2)O_(3)/g-C_(3)N_(4)三元复合光催化材料。通过XRD、SEM、TEM、XPS和紫外-可见漫反射光谱仪对光催化材料的相结构、形貌、原子价态和光响应性能等进行表征,通过可见光降解苯酚评价其光催化活性。结果表明,具有零维结构的CdS、一维结构的In_(2)O_(3)和三维结构的g-C_(3)N_(4)形成了0D/1D/3D三元复合材料,该材料在180 min可有效降解90%的苯酚,降解速率是CdS的2.9倍、g-C_(3)N_(4)的6倍,且具有较高的稳定性。复合材料光催化能力的增强主要归因于三维多孔g-C_(3)N_(4)与CdS和In_(2)O_(3)形成的三维空间电场。三维多孔结构不仅有利于污染物的高效吸附,而且为光催化反应提供活性位点,三维空间和网络互连结构有利于光生电荷的定向迁移,增加载流子寿命。 展开更多
关键词 cDS In_(2)O_(3) g-c_(3)N_(4) 光催化 苯酚
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Ag_(3)PO_(4)修饰AgBr纳米线/Ti_(3)C_(2)双异质结光催化剂降解罗丹明B
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作者 曾武军 曾斌 +2 位作者 彭巧 宁旭涛 张明 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第11期2397-2404,共8页
以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板和溴源,通过添加Ti_(3)C_(2)MXene,使用共沉淀法制备了Ag_(3)PO_(4)修饰AgBr纳米线/Ti_(3)C_(2)双异质结光催化剂(Ag_(3)PO_(4)-AgBr NW/Ti_(3)C_(2)),采用SEM、TEM、XRD、XPS、紫外-可见漫反射光谱... 以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板和溴源,通过添加Ti_(3)C_(2)MXene,使用共沉淀法制备了Ag_(3)PO_(4)修饰AgBr纳米线/Ti_(3)C_(2)双异质结光催化剂(Ag_(3)PO_(4)-AgBr NW/Ti_(3)C_(2)),采用SEM、TEM、XRD、XPS、紫外-可见漫反射光谱、荧光光谱对Ag_(3)PO_(4)-AgBr NW/Ti_(3)C_(2)进行了表征。以罗明丹B(RhB)为目标降解物,考察了质量分数1%的Ti_(3)C_(2)水分散液添加量对Ag_(3)PO_(4)-AgBr NW/Ti_(3)C_(2)光催化降解RhB的影响。结果表明,层状Ti_(3)C_(2)分布在AgBr纳米线周围,Ag_(3)PO_(4)纳米粒子修饰在两者之上,3种化合物之间形成Z型和肖特基双异质结;质量分数1%的Ti_(3)C_(2)分散液添加量为0.5 g制备的Ag_(3)PO_(4)-AgBr NW/Ti_(3)C_(2)-5具有最佳的光催化降解RhB性能,30 mg该光催化剂对30 mL质量浓度为10 mg/L RhB溶液的降解率为94.4%;超氧自由基和羟基自由基是Ag_(3)PO_(4)-AgBr NW/Ti_(3)C_(2)光催化降解RhB过程中起主要作用的活性物种;AgBr、Ag_(3)PO_(4)、Ti_(3)C_(2)三者之间形成的Z型和肖特基双异质结增强了光生电子-空穴对(e--h+)的分离效率,提升了Ag_(3)PO_(4)-AgBr NW/Ti_(3)C_(2)光催化性能。 展开更多
关键词 双异质结 光催化剂 Ti_(3)c_(2) 纳米线 罗丹明B 功能材料
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C_(2)HF_(5)/伊利石抑制甲烷爆炸的实验研究
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作者 杨克 王林娟 +2 位作者 纪虹 陈雨峰 邢志祥 《安全与环境工程》 CAS CSCD 北大核心 2024年第5期62-70,共9页
为研发新型环保高效的甲烷爆炸抑制剂,基于自主研发的透明亚克力管道爆炸实验平台,测试五氟乙烷(C_(2)HF_(5))气体、伊利石粉体单相抑爆剂及C_(2)HF_(5)/伊利石粉体两相抑爆剂对甲烷-空气预混气体的抑爆效果和爆炸特性参数的影响,并通... 为研发新型环保高效的甲烷爆炸抑制剂,基于自主研发的透明亚克力管道爆炸实验平台,测试五氟乙烷(C_(2)HF_(5))气体、伊利石粉体单相抑爆剂及C_(2)HF_(5)/伊利石粉体两相抑爆剂对甲烷-空气预混气体的抑爆效果和爆炸特性参数的影响,并通过电镜扫描、粒径分析对伊利石粉体进行了表征分析。结果表明:五氟乙烷及伊利石粉体单独作用时均对甲烷-空气预混气体有抑爆作用,C_(2)HF_(5)的抑爆效果随其体积分数的增大而增大,当体积分数大于6%时完全抑爆,伊利石粉体存在最佳抑爆质量浓度,为0.16 g/L;C_(2)HF_(5)/伊利石粉体两相抑爆剂共同作用下的抑爆效果更佳,具有气体和粉体的双重抑爆性,且C_(2)HF_(5)存在临界体积分数,当高于临界体积分数时,添加较低质量浓度的伊利石粉体即可完全抑爆,该临界体积分数为3%~4%。最后,结合气体、粉体抑爆剂的热解特性及伊利石粉体的结构表征和元素组成分析了C_(2)HF_(5)/伊利石抑制甲烷-空气混合气体爆炸的机理,可为瓦斯爆炸灾害新型抑爆剂的开发利用提供参考。 展开更多
关键词 甲烷爆炸 抑爆剂 抑爆性能 五氟乙烷(c_(2)HF_(5)) 伊利石粉体
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金属有机骨架和g-C_(3)N_(4)共掺杂改性TiO_(2)光催化性能
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作者 李宁 臧书杰 +1 位作者 蒋托红 赵鹬 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第9期1941-1948,共8页
以钛酸四丁酯、三聚氰胺、二甲基咪唑和Co(NO_(3))_(2)•6H_(2)O为原料,采用溶胶-凝胶法、高温煅烧法,将类石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))和二甲基咪唑钴(ZIF-67)与TiO_(2)共掺杂,制备了TiO_(2)-g-C_(3)N_(4)-ZIF-67光催化剂。采用XRD、XPS... 以钛酸四丁酯、三聚氰胺、二甲基咪唑和Co(NO_(3))_(2)•6H_(2)O为原料,采用溶胶-凝胶法、高温煅烧法,将类石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))和二甲基咪唑钴(ZIF-67)与TiO_(2)共掺杂,制备了TiO_(2)-g-C_(3)N_(4)-ZIF-67光催化剂。采用XRD、XPS、SEM和紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)对TiO_(2)-g-C_(3)N_(4)-ZIF-67进行了表征,对TiO_(2)-g-C_(3)N_(4)-ZIF-67光催化降解甲基橙的催化活性进行了评价,并对其催化机理进行了推测。结果表明,TiO_(2)-g-C_(3)N_(4)-ZIF-67同时包含锐钛矿及少量金红石相TiO_(2)、g-C_(3)N_(4)及ZIF-67;g-C_(3)N_(4)的加入使TiO_(2)的带隙降至2.45 eV,ZIF-67将带隙进一步降至1.91 eV;g-C_(3)N_(4)和ZIF-67的共掺杂降低了带隙,显著提高了TiO_(2)可见光吸收范围(492~649 nm);TiO_(2)-g-C_(3)N_(4)-ZIF-67形成了Ⅱ型异质结,TiO_(2)-g-C_(3)N_(4)与金属有机骨架的结合增强了TiO_(2)光催化降解甲基橙的能力。Co质量分数21.5%的TiO_(2)-g-C_(3)N_(4)-ZIF-67-2具有最佳的光催化降解甲基橙活性,在可见光照射40 min时,甲基橙降解率可达79.92%,3次循环后甲基橙降解率为58.86%(90 min),光催化反应对ZIF-67的结晶度有所影响,进而影响了循环时的光催化活性。 展开更多
关键词 光催化 溶胶-凝胶法 高温煅烧法 TiO_(2) g-c_(3)N_(4) ZIF-67 功能材料
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C_(2)H_(2)/CH_(4)燃烧特性实验及反应动力学研究
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作者 刘宇 罗蒙蒙 +3 位作者 田富超 谷午 王凯 梁运涛 《燃烧科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第5期473-480,共8页
随着煤矿开采深度的增加,极易出现瓦斯与煤自燃灾害交织共生现象,增大灾害风险.为阐明煤与瓦斯共生灾害发生时的火焰传播特性,有必要开展煤自燃气体掺混对瓦斯燃烧特性的影响研究.乙炔气体(C_(2)H_(2))是煤高温氧化时产生的主要气体之一... 随着煤矿开采深度的增加,极易出现瓦斯与煤自燃灾害交织共生现象,增大灾害风险.为阐明煤与瓦斯共生灾害发生时的火焰传播特性,有必要开展煤自燃气体掺混对瓦斯燃烧特性的影响研究.乙炔气体(C_(2)H_(2))是煤高温氧化时产生的主要气体之一,甲烷(CH_(4))是瓦斯的主要成分,本文研究了0~2%体积分数C_(2)H_(2)掺混对CH_(4)层流燃烧速度的影响规律.结果表明,随着C_(2)H_(2)体积分数的增加,C_(2)H_(2)/CH_(4)混合燃料层流燃烧速度增大.层流燃烧速度受质热扩散作用、动力学和热力学效应的综合影响,当C_(2)H_(2)体积分数增加至2%时,混合燃料的(αLe)^(1/2)、T_(ad)分别增加了1.54%、2.98%,T_(a)减少了26.93%,说明动力学效应是C_(2)H_(2)促进CH_(4)层流燃烧速度增加的主导因素.由活性自由基体积分数分析可知,随着C_(2)H_(2)体积分数的增加,H、O、OH和CH_(3)等活性自由基体积分数均出现增加趋势,从而促进了CH_(4)的燃烧. 展开更多
关键词 c_(2)H_(2)/cH_(4)混合燃料 层流燃烧速度 动力学效应 敏感性分析 活性自由基
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表面基团对Ti_(3)C_(2)T_(x)吸附NO性能影响的第一性原理研究
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作者 邱毅 邹江峰 +4 位作者 马智炜 罗强 刘忠华 陈洋 代逸飞 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第5期138-142,共5页
本工作基于密度泛函理论的第一性原理方法,构建了Ti_(3)C_(2)O_(2)、Ti_(3)C_(2)O1.5(OH)0.5、Ti_(3)C_(2)O(OH)、Ti_(3)C_(2)O1.5F0.5和Ti_(3)C_(2)OF五种模型,从几何结构、电荷转移以及电子性质等方面研究了基团种类和比例对Ti_(3)C_(... 本工作基于密度泛函理论的第一性原理方法,构建了Ti_(3)C_(2)O_(2)、Ti_(3)C_(2)O1.5(OH)0.5、Ti_(3)C_(2)O(OH)、Ti_(3)C_(2)O1.5F0.5和Ti_(3)C_(2)OF五种模型,从几何结构、电荷转移以及电子性质等方面研究了基团种类和比例对Ti_(3)C_(2)T_(x)吸附NO的影响。结果表明:相较于Ti_(3)C_(2)O_(2),含低比例-OH和-F基团的Ti_(3)C_(2)T_(x)对NO的吸附能更大,电荷转移更弱,不利于其探测NO,与实验结果一致;但随着-OH和-F比例的提高,吸附能分别减小和增大,电荷转移分别增强和减弱,表明高比例的-OH有利于Ti_(3)C_(2)T_(x)探测NO,而高比例的-F是不利的;同时,在吸附NO后,Ti_(3)C_(2)O_(2)在费米能级附近的能带极值曲率变小,电子有效质量增大,表明-O基团有利于Ti_(3)C_(2)T_(x)探测NO。在几何弛豫过程中NO分子总是以N原子靠近衬底,吸附距离均较小,而且最近邻原子的电子轨道出现杂化,电子的聚集和消散位于两端,表明最近邻原子间成键较弱且偏离子性。此计算结果可以为Ti_(3)C_(2)T_(x)探测和屏蔽NO提供理论指导,同时为Ti_(3)C_(2)T_(x)的表面改性提供思路。 展开更多
关键词 二维材料 Ti_(3)c_(2)T_(x) NO吸附 密度泛函理论 电子性质
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Cr_(3)C_(2)对激光熔覆原位生成WC增强颗粒粒度及涂层性能的影响
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作者 姚芳萍 王应啸 +1 位作者 潘文鹏 李金华 《制造技术与机床》 北大核心 2024年第5期13-18,共6页
为了研究 Cr_(3)C_(2)对原位生成WC增强相粒度的抑制作用及对涂层性能的影响,在H13钢表面制备了 Cr_(3)C_(2)含量为0、1%、1.5%、2%、2.5%的WC增强镍基涂层。采用扫描电镜(SEM)分析涂层的显微组织,比较WC粒度变化情况以及涂层不同形态... 为了研究 Cr_(3)C_(2)对原位生成WC增强相粒度的抑制作用及对涂层性能的影响,在H13钢表面制备了 Cr_(3)C_(2)含量为0、1%、1.5%、2%、2.5%的WC增强镍基涂层。采用扫描电镜(SEM)分析涂层的显微组织,比较WC粒度变化情况以及涂层不同形态区域的元素分布;采用X射线衍射仪(XRD)分析涂层的物相组成;采用显微硬度计分析涂层的硬度值;采用摩擦磨损试验机对涂层的摩擦磨损性能进行测试。结果表明: Cr_(3)C_(2)能够显著抑制WC颗粒的长大,但存在一个最佳值, Cr_(3)C_(2)抑制WC晶粒生长的主要原因是 Cr_(3)C_(2)能够降低WC在粘结相的溶解度。随着 Cr_(3)C_(2)的加入,涂层中含铬物质增多,涂层显微硬度也随之增大,当 Cr_(3)C_(2)含量为2%时涂层显微硬度最大。添加 Cr_(3)C_(2)抑制剂的涂层摩擦磨损性能也更优,磨损机理主要为粘着磨损。 展开更多
关键词 激光熔覆 原位生成 Wc cr_(3)c_(2)抑制剂 力学性能
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SF_(6)替代气体C_(4)F_(7)N/CO_(2)喷口灭弧性能分析
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作者 李静 荐雯 +1 位作者 曹云东 王成丽 《高压电器》 CAS CSCD 北大核心 2024年第9期92-98,共7页
近几年,C_(4)F_(7)N/CO_(2)混合气体因为较低的温室效应和优异的绝缘性能受到广泛关注,但是C_(4)F_(7)N的电弧分断性能实验昂贵、费时,所以文中以SF_(6)和C_(4)F_(7)N/CO_(2)混合气体为研究对象,建立了在固定开距直流电源条件下的电弧... 近几年,C_(4)F_(7)N/CO_(2)混合气体因为较低的温室效应和优异的绝缘性能受到广泛关注,但是C_(4)F_(7)N的电弧分断性能实验昂贵、费时,所以文中以SF_(6)和C_(4)F_(7)N/CO_(2)混合气体为研究对象,建立了在固定开距直流电源条件下的电弧模型。通过电弧累计能量和电导的计算结果分析SF_(6)和C_(4)F_(7)N/CO_(2)混合气体的灭弧性能,通过对径向温度、物性参数的分析和能量运输的计算分析SF_(6)和C_(4)F_(7)N/CO_(2)混合气体的换热机理研究。结果表明,C_(4)F_(7)N/CO_(2)混合气体的电弧特性比较接近SF_(6)气体,可以通过适当提高气压和C_(4)F_(7)N气体占比来提高C_(4)F_(7)N/CO_(2)混合气体的灭弧性能,C_(4)F_(7)N/CO_(2)混合气体的能量交换方式也和SF_(6)气体比较接近,说明C_(4)F_(7)N/CO_(2)混合气体有较好的灭弧性能,为其在SF_(6)替代气体断路器的应用提供参考。 展开更多
关键词 SF_(6)替代气体 电弧 c_(4)F_(7)N/cO_(2)混合气体 物性参数
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Ti_(3)C_(2)T_(x)超薄纳米片高效率去除废水中重金属的研究
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作者 于雪荣 姜健 +3 位作者 王秀莉 陈元元 刘惠 陈宁宁 《化学试剂》 CAS 2024年第1期69-75,共7页
通过刻蚀剥离法制备了Ti_(3)C_(2)T_(x)超薄纳米片,探究了其对废水中重金属离子的吸附特性。通过SEM、XRD、AFM、FT-IR、Raman对Ti_(3)C_(2)T_(x)超薄纳米片的形貌和结构进行了表征,通过ICP-MS对处理前后水体中重金属离子的含量进行了... 通过刻蚀剥离法制备了Ti_(3)C_(2)T_(x)超薄纳米片,探究了其对废水中重金属离子的吸附特性。通过SEM、XRD、AFM、FT-IR、Raman对Ti_(3)C_(2)T_(x)超薄纳米片的形貌和结构进行了表征,通过ICP-MS对处理前后水体中重金属离子的含量进行了测试。结果表明剥离的Ti_(3)C_(2)T_(x)超薄纳米片表面含有结构缺陷和羟基,当水体中Cu(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)、Cr(Ⅵ)初始浓度为50 mg/L时,47.5 mg Ti_(3)C_(2)T_(x)超薄纳米片对其的去除效率高达90%以上,尤其是对Pb(Ⅱ)的去除效率达到了98.81%,吸附性能远高于大孔树脂、硅藻土和活性炭等常见吸附试剂。在Na(Ⅰ)、Cu(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)、Cr(Ⅵ)4种离子共存溶液中,Ti_(3)C_(2)T_(x)超薄纳米片对于Pb(Ⅱ)和Cr(Ⅵ)的去除依然可以达到92%以上。通过动力学和吸附等温拟合,Ti_(3)C_(2)T_(x)纳米片对Pb(Ⅱ)的吸附符合拟二级动力学模型和Langmuir等温模型,对Pb(Ⅱ)的最大吸附量和最低检出限分别为81.7 mg/g和0.0094 mg/L。Ti_(3)C_(2)T_(x)超薄纳米片对重金属离子的吸附特性在化学工业、食品加工的废水处理中具有良好的应用前景。 展开更多
关键词 Ti_(3)c_(2)T_(x) 超薄纳米片 重金属离子 刻蚀剥离 吸附
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自牺牲法合成氮空位g-C_(3)N_(4)/Cu_(2)(OH)_(2)CO_(3)异质结及其广谱光固氮性能
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作者 梁红玉 王斌 +1 位作者 陆光 商丽艳 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第16期62-67,共6页
本研究采用原位自牺牲法合成了N空位掺杂的g-C_(3)N_(4)/Cu_(2)(OH)_(2)CO_(3)(VCN/Cu)异质结催化剂,该催化剂体现出优异的可见-近红外宽光谱驱动性。实验结果表明,g-C_(3)N_(4)与Cu_(2)(OH)_(2)CO_(3)之间的电荷迁移遵循“Z”型机制。... 本研究采用原位自牺牲法合成了N空位掺杂的g-C_(3)N_(4)/Cu_(2)(OH)_(2)CO_(3)(VCN/Cu)异质结催化剂,该催化剂体现出优异的可见-近红外宽光谱驱动性。实验结果表明,g-C_(3)N_(4)与Cu_(2)(OH)_(2)CO_(3)之间的电荷迁移遵循“Z”型机制。氮空位的存在抑制了电荷载流子的重组,降低了界面电荷转移的能量屏障,对N 2和O_(2)的吸附和活化激发了固氮还原反应的进行,并提供了更多的反应活性位点。体系中甲醇作为空穴清除剂时O_(2)的添加对制备的催化剂的光固氮性能有显著的促进作用,在50%O_(2)和50%N_(2)混合气氛下VCN/Cu异质结催化剂的铵离子产率高达14.52 mg·L^(-1)·h^(-1)·g^(-1),是纯N 2气氛下的2.7倍,且按照“三线”光固氮机理运行。本研究为低耗、绿色环保固氮工艺提供了一条新途径。 展开更多
关键词 石墨相氮化碳 碱式碳酸铜 光催化固氮 氮空位 自牺牲法
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胺功能化的铜催化剂:氢键介导的电化学CO_(2)还原为C_(2)产物以及优越的可充电Zn-CO_(2)电池性能
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作者 项东 李坤振 +3 位作者 苗康华 龙冉 熊宇杰 康雄武 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第8期43-46,共4页
有机分子功能化是一种有前景的策略,用于调控电化学CO_(2)还原反应(eCO_(2)RR)的C_(2+)产物选择性和活性。然而,我们对于电化学CO_(2)还原调控机制的分子水平理解仍然不够清晰。在本文中,我们成功制备了铜纳米颗粒,并使用一系列胺类衍生... 有机分子功能化是一种有前景的策略,用于调控电化学CO_(2)还原反应(eCO_(2)RR)的C_(2+)产物选择性和活性。然而,我们对于电化学CO_(2)还原调控机制的分子水平理解仍然不够清晰。在本文中,我们成功制备了铜纳米颗粒,并使用一系列胺类衍生物(如十六胺(HAD)、N-甲基十六胺(N-MHDA)、十六烷基二甲胺(HDDMA)和十六酰胺(PMM))对其进行功能化,以系统地研究胺表面活性剂分子结构对eCO_(2)RR选择性和活性的影响。结果表明,HDA的功能化可以将C_(2)产物和C_(2)H_(4)的法拉第效率(FE)提高至73.5%和46.4%,并且在−0.9 V vs.RHE(可逆氢电极)电位下,C_(2)产物的分电流密度为131.4 mA·cm^(−2)。理论研究发现,HDA通过与CO_(2)和eCO_(2)RR中间体之间的氢键相互作用,富集了^(*)CO_(2)、^(*)CO和其他反应中间体,降低了CO―CHO耦合反应的动力学能垒,从而促进了eCO_(2)RR向C_(2)产物的转化。当胺基的H原子被甲基取代后,氢键相互作用减弱,竞争的析氢反应加剧。PMM通过Cu―O键与Cu表面发生键合,而不是通过Cu―N键,导致Cu-PMM更倾向于产乙醇。原位拉曼光谱显示,在Cu-HDA表面,CO主要吸附在Cu的顶位吸附位点上,与在Cu表面上的桥式吸附不同,这可能是因为前者表面对CO的富集引发了CO的吸附构型变化。HDA功能化还提高了Cu催化剂的表面pH。基于Cu-HDA组装的可充电Zn-CO_(2)电池在放电电流密度为16 mA∙cm^(−2)时,最大功率密度为6.48 mW∙cm^(−2),并具有长达60 h的良好充放电稳定性。本研究的重点在于通过在分子水平上调节Cu基材料的CO_(2)RR活性和选择性,促进CO_(2)-C_(2)的转化,这可能为提高C_(2)产物的产率提供新的见解。 展开更多
关键词 二氧化碳还原 cO―cHO耦合 有机分子功能化 原位拉曼 c_(2)产物 Zn-cO_(2)电池
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Cr_(3)C_(2)对激光选区熔化316L合金组织及力学性能的影响
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作者 斯松华 郑孟勤 +2 位作者 徐震霖 雷进 严敏容 《表面技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第3期191-199,共9页
目的研究添加Cr_(3)C_(2)颗粒对激光选区熔化316L合金的硬度、强度及耐磨性能的影响。方法采用激光选区熔化(Selective Laser Melting,SLM)技术制备316L合金及10%(质量分数)Cr_(3)C_(2)颗粒增强316L合金(Cr_(3)C_(2)/316L),通过X射线衍... 目的研究添加Cr_(3)C_(2)颗粒对激光选区熔化316L合金的硬度、强度及耐磨性能的影响。方法采用激光选区熔化(Selective Laser Melting,SLM)技术制备316L合金及10%(质量分数)Cr_(3)C_(2)颗粒增强316L合金(Cr_(3)C_(2)/316L),通过X射线衍射仪(XRD)、光学显微镜(OM)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电镜(TEM)、维氏显微硬度计、双立柱电子万能试验机和摩擦磨损试验机分别对2组合金试样的组织结构、硬度、拉伸性能以及耐磨性能进行测试与分析。结果316L合金主要由γ-Fe相组成,Cr_(3)C_(2)/316L合金中除γ-Fe相外,还存在Cr_(23)C_(6)和Cr_(3)C_(2)相。316L和Cr_(3)C_(2)/316L合金的显微组织均由柱状晶和等轴晶组成,Cr_(3)C_(2)/316L的组织中等轴晶比例增多,且组织产生了细化。Cr_(3)C_(2)/316L合金的显微硬度为327HV0.1,相比316L合金(265HV0.1)增加了23%。Cr_(3)C_(2)/316L合金的屈服强度和抗拉强度分别为687 MPa和1029 MPa,较316L合金均提高了约50%。Cr_(3)C_(2)/316L合金的磨损率相比316L合金减小了50%。结论在SLM过程中,由于添加的Cr_(3)C_(2)颗粒在激光选区熔化316L合金过程中所产生的非自发形核和提高过冷度的作用,促使了316L合金组织发生明显细化和等轴化。添加的Cr_(3)C_(2)颗粒所产生的细晶强化、沉淀强化和固溶强化作用,使316L合金的硬度、强度和耐磨性都得到有效提升。 展开更多
关键词 激光选区熔化 316L cr_(3)c_(2) 显微组织 拉伸性能 耐磨性能
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单层Ti_(3)C_(2)T_(x)/ZnO复合光催化剂的制备及对盐酸四环素的降解应用
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作者 吴方棣 赖丽婷 李学全 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2024年第S01期441-446,共6页
采用二甲基亚砜(DMSO)插层法制备单层Ti_(3)C_(2)T_(x),并用共沉淀法合成了高催化活性的Ti_(3)C_(2)T_(x)/ZnO复合光催化剂。通过X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)和紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)等... 采用二甲基亚砜(DMSO)插层法制备单层Ti_(3)C_(2)T_(x),并用共沉淀法合成了高催化活性的Ti_(3)C_(2)T_(x)/ZnO复合光催化剂。通过X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)和紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)等手段进行表征。结果表明:ZnO与Ti_(3)C_(2)T_(x)复合后,其光催化性能得到了明显提升,当Ti_(3)C_(2)T_(x)与ZnO复合比例为16%时,其具有最佳的降解效果,在可见光照射2h下对盐酸四环素(TCH)降解率可达91.36%。光催化活性的提高主要由于Ti_(3)C_(2)T_(x)与ZnO表面形成的肖特基势垒有效地抑制了电子空穴的复合,提高了光催化效率。 展开更多
关键词 单层Ti_(3)c_(2)T_(x) ZNO 盐酸四环素 光催化
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CO_(2)地质封存与利用环境下水泥单矿C_(2)S的腐蚀速率
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作者 王熹颖 《钻井液与完井液》 CAS 北大核心 2024年第5期646-653,共8页
在CO_(2)地质封存和利用过程中,固井水泥容易与井下的酸性介质CO_(2)发生碳酸化反应,腐蚀固井水泥石造成水泥石力学性能大幅度衰退。针对水泥石单矿C_(2)S在CO_(2)地质封存和利用环境中腐蚀反应速率不清晰的问题,通过SEM、XRD以及TG的... 在CO_(2)地质封存和利用过程中,固井水泥容易与井下的酸性介质CO_(2)发生碳酸化反应,腐蚀固井水泥石造成水泥石力学性能大幅度衰退。针对水泥石单矿C_(2)S在CO_(2)地质封存和利用环境中腐蚀反应速率不清晰的问题,通过SEM、XRD以及TG的测试方法,定量分析C_(2)S腐蚀产物的变化规律。根据腐蚀产物CaCO_(3)的摩尔生成率和非稳态扩散渗透模型拟合得到腐蚀反应产物CaCO_(3)的生成系数α。SEM实验结果表明,腐蚀反应后C_(2)S水泥单矿颗粒的表面均有较大改变,生成了部分腐蚀产物CaCO_(3);XRD结果表明,单矿C_(2)S腐蚀产物CaCO_(3)的晶型主要有方解石和文石;TG测试结果表明,C_(2)S水泥单矿随着腐蚀龄期的增加,腐蚀产物的量均明显增加。拟合结果表明,C_(2)S腐蚀产物生成速率随着温度的升高而增大,90℃下CaCO_(3)腐蚀产物的生成速率系数α最大为54.90。 展开更多
关键词 c_(2)S cO_(2)封存与利用 物相定量分析 cO_(2)腐蚀反应速率
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新型氮空位g-C_(3)N_(4)/Cu_(2)(OH)_(2)CO_(3)异质结的构建及广谱光催化降解有机染料的性能
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作者 梁红玉 王斌 陆光 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第19期16-21,共6页
本研究设计了一款不含贵金属、宽光谱响应的氮空位异质结催化剂g-C_(3)N_(4)/Cu_(2)(OH)_(2)CO_(3)(VCN/Cu),并考察了其对罗丹明B(RhB)的光催化降解性能。采用扫描电镜/透镜(SEM/TEM)、X射线衍射光谱(XRD)、X光电子能谱(XPS)、荧光光谱(... 本研究设计了一款不含贵金属、宽光谱响应的氮空位异质结催化剂g-C_(3)N_(4)/Cu_(2)(OH)_(2)CO_(3)(VCN/Cu),并考察了其对罗丹明B(RhB)的光催化降解性能。采用扫描电镜/透镜(SEM/TEM)、X射线衍射光谱(XRD)、X光电子能谱(XPS)、荧光光谱(PL)等分析手段对产物形貌、结构、元素能态等性质进行了表征。结果表明,VCN/Cu异质结催化剂对250~1800 nm的光均有较强吸收。VCN/Cu光催化降解RhB最大反应速率常数达到0.052 min^(-1),分别是Cu_(2)(OH)_(2)CO_(3)和g-C_(3)N_(4)的12.7倍和5.8倍,且具有优异的光催化稳定性。Cu_(2)(OH)_(2)CO_(3)一方面作为红外光吸收材料,提高了对太阳光全光谱的利用率;另一方面与VCN构成异质结,提高了光生电子-空穴的分离效率,同时VCN上的氮空位强化了对光生电子的捕获、对氧的吸附及还原作用。此外,本研究还考察了VCN/Cu异质结催化剂光催化降解RhB的机理。 展开更多
关键词 石墨相氮化碳 碱式碳酸铜 有机染料 氮空位 光催化
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C_(2)N_(2)异构体的结构和稳定性
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作者 杨雪 张跃 赫明威 《大学物理实验》 2024年第2期70-74,共5页
采用高精度量子力学计算方法研究C_(2)N_(2)分子体系基态精确的电子结构,构建其异构化势能面,分析其反应机制。获得的研究结果有助于今后C_(2)N_(2)及其相关分子的星际探测和实验室制备。
关键词 c_(2)N_(2) 异构体 结构 稳定性
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基于Bi_(2)O_(3)/g-C_(3)N_(4)复合材料的自供能紫外探测器的制备及性能研究
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作者 方向明 周起成 +3 位作者 郭庄鹏 朱恩科 郝瑜睿 高世勇 《光子学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第7期107-115,共9页
为了获得高性能的自供能紫外探测器,结合热聚法和溶液法成功制备了Bi_(2)O_(3)/g-C_(3)N_(4)复合材料,并对其微观形貌、晶体结构、元素组成及价态进行了表征。结果表明,Bi_(2)O_(3)呈蜂窝状结构的块体,其附着在具有层状结构的g-C_(3)N_... 为了获得高性能的自供能紫外探测器,结合热聚法和溶液法成功制备了Bi_(2)O_(3)/g-C_(3)N_(4)复合材料,并对其微观形貌、晶体结构、元素组成及价态进行了表征。结果表明,Bi_(2)O_(3)呈蜂窝状结构的块体,其附着在具有层状结构的g-C_(3)N_(4)纳米片上。基于该异质结制备了无需外加偏压即能工作的紫外探测器。在紫外光照射下,Bi_(2)O_(3)/g-C_(3)N_(4)光电探测器能够立即产生光电流并达到最大稳定值约0.43μA,相比于Bi_(2)O_(3)纳米块紫外探测器,其光电流提升了约1.05倍。值得注意的是,Bi_(2)O_(3)/g-C_(3)N_(4)紫外探测器还展现出了快的响应速度(约181.7 ms),并且其光电流与入射光强也具有良好的线性关系,表明该器件对不同强度的紫外光均能实现快速且稳定的探测。 展开更多
关键词 紫外探测器 自供能 Bi_(2)O_(3)纳米块 g-c_(3)N_(4)纳米片 异质结
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TiO_(2)@H^(+)/g⁃C_(3)N_(4)复合材料的光催化产氢性能及机理分析
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作者 徐宏妍 陈书航 +2 位作者 郝亚超 赵阳灿 王斯琰 《中北大学学报(自然科学版)》 CAS 2024年第2期239-246,共8页
本文研究了TiO_(2)含量对TiO_(2)@H^(+)/g-C_(3)N_(4)异质结光催化剂产氢性能的影响。首先将石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))用硫酸处理,得到酸洗氮化碳(H^(+)/g-C_(3)N_(4)),然后通过煅烧法在H^(+)/g-C_(3)N_(4)表面负载TiO_(2)得到TiO_(2)... 本文研究了TiO_(2)含量对TiO_(2)@H^(+)/g-C_(3)N_(4)异质结光催化剂产氢性能的影响。首先将石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))用硫酸处理,得到酸洗氮化碳(H^(+)/g-C_(3)N_(4)),然后通过煅烧法在H^(+)/g-C_(3)N_(4)表面负载TiO_(2)得到TiO_(2)@H^(+)/g-C_(3)N_(4)复合材料,利用透射电镜、X射线衍射仪、紫外-可见漫反射仪和比表面仪对TiO_(2)@H^(+)/g-C_(3)N_(4)复合材料进行了表征,研究了其在可见光下的光催化产氢性能,探讨了TiO_(2)@H^(+)/g-C_(3)N_(4)复合材料光催化产氢机理。实验结果表明:1)煅烧法可以成功制备TiO_(2)@H^(+)/g-C_(3)N_(4)复合材料,且TiO_(2)的负载显著地提升了H^(+)/g-C_(3)N_(4)的光催化产氢性能,这主要归功于TiO_(2)/g-C_(3)N_(4)异质结的形成降低了光生电子空穴的复合速率,加快了电子的转移速率;2)实验结果还表明TiO_(2)的负载量对TiO_(2)@H^(+)/g-C_(3)N_(4)复合材料的光催化产氢性能有很大影响,当TiO_(2)含量为25%时,所制备的25-TiO_(2)@H^(+)/g-C_(3)N_(4)复合材料的光催化产氢性能最好,其光催化产氢速率为3.47 mmol·g^(−1)·h^(−1),是H^(+)/g-C_(3)N_(4)产氢速率的4.05倍,这主要归功于25-TiO_(2)@H^(+)/g-C_(3)N_(4)大的比表面积和高的光吸收度;3)所制备的25-TiO_(2)@H^(+)/g-C_(3)N_(4)复合材料还表现出良好的稳定性。 展开更多
关键词 g-c_(3)N_(4) TiO_(2) 光催化产氢 异质结 煅烧
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