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金属-有机骨架离子凝胶膜的制备及其在C_(3)H_(6)/C_(3)H_(8)分离中的应用
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作者 高云硕 孙玉绣 +3 位作者 刘丽娟 耿晨旭 张政清 乔志华 《膜科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期19-28,共10页
通过调节反应时间合成出3种不同颗粒大小金属-有机骨架(ZIF-8),并将其与离子液体1-丙基-3-甲基咪唑双三氟甲磺酰亚胺盐(PmimTf_(2)N)和聚醚共聚酰胺(Pebax 1657)混合制得ZIF-8/IL/Pebax离子凝胶膜,用于对丙烯/丙烷混气体系的分离.通过ZI... 通过调节反应时间合成出3种不同颗粒大小金属-有机骨架(ZIF-8),并将其与离子液体1-丙基-3-甲基咪唑双三氟甲磺酰亚胺盐(PmimTf_(2)N)和聚醚共聚酰胺(Pebax 1657)混合制得ZIF-8/IL/Pebax离子凝胶膜,用于对丙烯/丙烷混气体系的分离.通过ZIF-8颗粒与离子液体在Pebax膜中的协同作用,实现了金属-有机骨架(MOF)填料在聚合物基质中高达70%的质量掺杂量,C_(3)H_(6)/C_(3)H_(8)体系的气体分离性能也得到明显提升.研究表明,ZIF-8/IL/Pebax离子凝胶膜相比于Pebax纯膜,C_(3)H_(6)渗透通量提高了385%,达到了227.1 Barrer;同时,C_(3)H_(6)/C_(3)H_(8)的选择性也从3.04提高到了25.11.此外,在不同温度和压力条件下(10~40℃,0.15~0.3 MPa),ZIF-8/IL/Pebax离子凝胶膜均表现出优异的气体分离性能,并表现出了良好的应用前景. 展开更多
关键词 金属-有机骨架 混合基质膜 离子凝胶 高掺杂量 c_(3)h_(6)/c_(3)h_(8)分离
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Ti_(3)C_(2)/In_(4)SnS_(8)肖特基异质结用于高效光催化生成H_(2)O_(2)和Cr(Ⅵ)还原
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作者 周彤 刘雪 +2 位作者 赵亮 乔明涛 雷琬莹 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第10期36-38,共3页
人工光合成是一种先进的技术,主要利用太阳能作为唯一驱动能源,将水和氧气转化成双氧水(H_(2)O_(2))。然而,目前常用的光催化系统的性能受制于其光吸收能力有限,载流子分离效率低以及表面反应能力弱等问题。在本文研究中,通过采用原位... 人工光合成是一种先进的技术,主要利用太阳能作为唯一驱动能源,将水和氧气转化成双氧水(H_(2)O_(2))。然而,目前常用的光催化系统的性能受制于其光吸收能力有限,载流子分离效率低以及表面反应能力弱等问题。在本文研究中,通过采用原位水热法,成功地在少层Ti_(3)C_(2)纳米片表面生长厚度为5-10 nm的立方相In_(4)SnS_(8)纳米片(Eg=2.16 eV),形成了一种具有三明治结构的Ti_(3)C_(2)/In4SnS8纳米复合材料。深入的表征结果显示此2D/2D异质结构具有紧密的界面相互作用并且形成肖特基异质结,有助于载流子快速从In_(4)SnS_(8)转移至Ti_(3)C_(2)表面。其中,7 wt%Ti_(3)C_(2)/In_(4)SnS_(8)复合材料表现出最佳的可见光催化性能,H_(2)O_(2)生成速率为1.998µmol·L^(-1)·min·1,Cr(Ⅵ)的还原速率为19.8×10^(-3)min^(-1)。通过捕获实验、气氛实验和电子顺磁共振分析,证明了H_(2)O_(2)生成的途径包括两种:一种是两步单电子还原路径,另一种是一步两电子水氧化路径。本研究为设计高效、多功能的催化体系提供了一种新的思路。 展开更多
关键词 Ti_(3)c_(2) In_(4)SnS_(8) 光催化 生成h_(2)O_(2) cr(Ⅵ)还原
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Ni_(x)Cu_(y)-B_(24)N_(28)催化CO_(2)氧化C_(3)H_(8)速控步骤的反应机理研究 被引量:1
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作者 律佳媛 任瑞鹏 吕永康 《分子催化》 CAS CSCD 北大核心 2022年第2期137-144,共8页
采用密度泛函理论(DFT)研究了C_(3)H_(8)和CO_(2)在Ni_(x)Cu_(y)-B_(24)N_(28)(x+y=4,x=1、2、3、4)表面吸附及速控步骤反应机理.计算了C_(3)H_(8)、CO_(2)和相应中间体在Ni_(x)Cu_(y)-B_(24)N_(28)表面的吸附能以及6条可能路径下的反... 采用密度泛函理论(DFT)研究了C_(3)H_(8)和CO_(2)在Ni_(x)Cu_(y)-B_(24)N_(28)(x+y=4,x=1、2、3、4)表面吸附及速控步骤反应机理.计算了C_(3)H_(8)、CO_(2)和相应中间体在Ni_(x)Cu_(y)-B_(24)N_(28)表面的吸附能以及6条可能路径下的反应热和活化能.计算结果表明,C_(3)H_(8)和CO_(2)在Ni_(x)Cu_(y)-B_(24)N_(28)表面是物理吸附,C_(3)H_(8)+CO_(2)→CH_(3)CHCH_(3)+OCOH是最有利的路径,其在不同催化剂表面的活化能顺序是NiCu_(3)-B_(24)N_(28)(1.42 eV)、Ni_(2)Cu_(2)-B_(24)N_(28)(1.57 eV)、Ni_(3)Cu-B_(24)N_(28)(1.62 eV)、Ni_(4)-B_(24)N_(28)(1.75 eV).由此可知,在Ni_(x)Cu_(y)-B_(24)N_(28)催化CO_(2)氧化C_(3)H_(8)的体系中,Cu含量直接影响其催化活性,即NiCu_(3)-B_(24)N_(28)用于催化CO_(2)氧化C_(3)H_(8)有一定优势. 展开更多
关键词 Ni_(x)cu_(y)-B_(24)N_(28) 丙烷 二氧化碳 初步氧化 密度泛函理论
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高温高压下C_(3)H_(8)/C_(2)H_(4)在空气中的爆炸上限
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作者 陈昇 宁也 +4 位作者 何萌 祁畅 王亚磊 闫兴清 喻健良 《爆炸与冲击》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第6期187-196,共10页
为了防控高温高压工艺流程中可燃混合气体潜在的爆炸风险,利用自行搭建的20 L球形爆炸特性实验装置,测试了初始温度20~200℃、初始压力0.1~1.5 MPa下C_(3)H_(8)/C_(2)H_(4)混合气体在空气中的爆炸上限,分析了温度、压力和C_(2)H_(4)体... 为了防控高温高压工艺流程中可燃混合气体潜在的爆炸风险,利用自行搭建的20 L球形爆炸特性实验装置,测试了初始温度20~200℃、初始压力0.1~1.5 MPa下C_(3)H_(8)/C_(2)H_(4)混合气体在空气中的爆炸上限,分析了温度、压力和C_(2)H_(4)体积分数对混合气体爆炸上限的影响。结果表明,随着温度和压力的升高,C_(3)H_(8)/C_(2)H_(4)混合气体爆炸上限升高。当初始压力高于0.3 MPa时,随着C_(2)H_(4)体积分数的增加,爆炸上限的上升速率明显降低。随着C_(2)H_(4)体积分数的增加,高温和高压下爆炸上限的提升幅度和速率比常温常压下更高。温度和压力的协同作用对爆炸上限的影响远大于二者单独作用的影响之和,即高温和高压协同作用下,C_(3)H_(8)/C_(2)H_(4)混合气体具有更高的爆炸风险,且随着C_(2)H_(4)体积分数的增加,爆炸风险会进一步提升。分别拟合得到了爆炸上限与温度参数、爆炸上限与压力参数以及爆炸上限与温度和压力双参数下的函数关系。 展开更多
关键词 高温 高压 爆炸上限 c_(3)h_(8)/c_(2)h_(4)混合气体
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CoO_(x)用于负载Pd催化剂的CO和C_(3)H_(8)氧化
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作者 钟栎锭 吴玉瑾 +1 位作者 王丽 郭耘 《陕西师范大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2022年第2期67-76,F0002,共11页
采用沉积沉淀法制备负载Pd催化剂,并以CO和C_(3)H_(8)氧化为模型反应,考察CoO_(x)的引入对Pd/Al_(2)O_(3)和Pd/CeO_(2)催化性能的影响。通过多种手段表征催化剂的物理结构、化学状态和氧化还原性能;并利用原位红外探讨CoO_(x)引入对氧... 采用沉积沉淀法制备负载Pd催化剂,并以CO和C_(3)H_(8)氧化为模型反应,考察CoO_(x)的引入对Pd/Al_(2)O_(3)和Pd/CeO_(2)催化性能的影响。通过多种手段表征催化剂的物理结构、化学状态和氧化还原性能;并利用原位红外探讨CoO_(x)引入对氧化反应的促进机制。结果表明:Pd/CoO_(x)/CeO_(2)的C_(3)H_(8)氧化反应速率是Pd/CeO_(2)的2.7倍;Pd/CoO_(x)/Al_(2)O_(3)的CO氧化反应速率是Pd/Al_(2)O_(3)的2倍。CoO_(x)对氧化反应的促进作用与载体的氧化还原性和反应物密切相关,对不同载体和反应物的氧化促进机制不同。在CO氧化过程中,CoO_(x)的引入可以改变Pd的化学状态;而在C_(3)H_(8)氧化过程中,CoO_(x)的引入可以增强C_(3)H_(8)的吸附并影响其氧化中间物种在催化剂表面的稳定性。 展开更多
关键词 PD coO_(x) cO氧化 c_(3)h_(8)氧化
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金属有机框架材料MIL-126(Fe)对C_(3)H_(8)/C_(3)H_(6)反转吸附分离性能研究
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作者 赵璇宇 王德印 +1 位作者 王勇 王永祯 《太原理工大学学报》 CAS 北大核心 2023年第4期647-654,共8页
【目的】丙烯(C_(3)H_(6))是一种重要的烯烃原料,在实际生产中去除其中的丙烷(C_(3)H_(8))杂质非常重要。金属有机框架材料(metal-organic frameworks,MOFs)对于C_(3)H_(6)和C_(3)H_(8)的分离纯化有着极大的前景,其中C_(3)H_(8)选择性... 【目的】丙烯(C_(3)H_(6))是一种重要的烯烃原料,在实际生产中去除其中的丙烷(C_(3)H_(8))杂质非常重要。金属有机框架材料(metal-organic frameworks,MOFs)对于C_(3)H_(6)和C_(3)H_(8)的分离纯化有着极大的前景,其中C_(3)H_(8)选择性吸附剂可一步获得高纯C_(3)H_(6)产物,有着极高的工业价值。MIL-126(Fe)由于富含的低极性苯环提供了密集的电负性结合位点,对于烷烃的优先吸附有很大潜力。【方法】采用溶剂热法合成了MIL-126(Fe),对其稳定性及C_(3)H_(8)/C_(3)H_(6)吸附分离性能进行了研究。【结果】MIL-126(Fe)有优异的稳定性;298 K和1 bar下C_(3)H_(8)吸附量为185.37 cm3/g,高于大部分C_(3)H_(8)选择性吸附MOFs材料;对C_(3)H_(8)/C_(3)H_(6)混合气体的IAST选择性在0.1 bar时为1.44,1 bar时为1.23,表明MIL-126(Fe)对C_(3)H_(6)和C_(3)H_(8)混合气体反转吸附,其C_(3)H_(6)回收潜力为19.71 cm3/g,接近国内外研究的最高水平。【结论】气体穿透实验结果表明MIL-126(Fe)对于一步获得高纯C_(3)H_(6)有极大的工业应用潜力。 展开更多
关键词 金属有机框架材料 MIL-126(Fe) 反转吸附 c_(3)h_(8)/c_(3)h_(6)分离 稳定性
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惰性气体对C_(3)H_(8)可燃下极限的影响
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作者 陆毅 胡贤忠 张国栋 《爆炸与冲击》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第2期152-160,共9页
为探究CO_(2)、N_(2)和Ar对C_(3)H_(8)可燃下极限的影响,在5 L爆炸容器中测定了C_(3)H_(8)在O_(2)/CO_(2)、O_(2)/Ar、O_(2)/N_(2)三种气氛下的可燃下极限。首先分析了稀释气浓度、稀释气种类和氧气浓度对C_(3)H_(8)的可燃下极限的影响... 为探究CO_(2)、N_(2)和Ar对C_(3)H_(8)可燃下极限的影响,在5 L爆炸容器中测定了C_(3)H_(8)在O_(2)/CO_(2)、O_(2)/Ar、O_(2)/N_(2)三种气氛下的可燃下极限。首先分析了稀释气浓度、稀释气种类和氧气浓度对C_(3)H_(8)的可燃下极限的影响。结果表明,在O_(2)/CO_(2)气氛下,稀释气浓度变化对C_(3)H_(8)的可燃下极限影响最大,对O_(2)/Ar的影响次之,对O_(2)/N_(2)的影响最小。在相同稀释气浓度条件下,CO_(2)对C_(3)H_(8)可燃下极限的影响最大,N_(2)的影响次之,Ar的影响最小。随着O_(2)浓度的上升,O_(2)/CO_(2)气氛的可燃下极限出现较为明显的下降,O_(2)/N_(2)和O_(2)/Ar的氛围的可燃下极限平缓上升。通过建立能量平衡方程分析了稀释气的比热和辐射效应对可燃下极限的影响。结果表明,混合气比热的改变是C_(3)H_(8)可燃下极限改变的主要原因,辐射热损失是影响可燃下极限的重要因素。 展开更多
关键词 O_(2)/cO_(2)气氛 可燃下极限 c_(3)h_(8) 辐射热损失
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Kinetics of Thermal Decomposition of Nd[(C_5H_ (10)NS_2)_3(C_ (12)H_8N_2)] in Non-Isothermal Conditions
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作者 焦宝娟 陈三平 +1 位作者 胡荣祖 高胜利 《Journal of Rare Earths》 SCIE EI CAS CSCD 2005年第S1期82-85,共4页
The non-isothermal decomposition reaction of Nd[(C_5H_ 10NS_2)_3(C_ 12H_8N_2)] were carried out by means of TG-DTG and the thermal decomposition mechanism, and the associated kinetics was investigated. The kinetic par... The non-isothermal decomposition reaction of Nd[(C_5H_ 10NS_2)_3(C_ 12H_8N_2)] were carried out by means of TG-DTG and the thermal decomposition mechanism, and the associated kinetics was investigated. The kinetic parameters are obtained from an analysis of the TG-DTG curves at different heating rate by integral and differential methods. The most probable kinetic model function of the decomposition reaction is Maple Power of n=3/2, f(α)=2/3α -1/2 and the apparent activation energy E is 116.67 kJ·mol -1 and the pre-exponential factor lg[A/s -1] is 7.6891. 展开更多
关键词 Nd[(c_5h_ 10NS_2)_3(c_ 12h_8N_2)] non-isothermal kinetics TG-DTG thermal decomposition rare earths
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反应气氛对负载Pd催化剂上CO氧化和C_(3)H_(8)燃烧反应的影响 被引量:1
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作者 姜枫妮 侯超 +2 位作者 葛沙沙 王丽 郭耘 《稀有金属》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第12期1409-1417,共9页
采用浸渍法制备负载Pd催化剂,并考察载体(氧化铝、铈锆复合氧化物和铈锆铝复合氧化物)以及反应气氛对其催化CO氧化和C_(3)H_(8)燃烧反应性能的影响。通过X射线晶体衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)、NO程序升温脱附(NO-TPD)以及... 采用浸渍法制备负载Pd催化剂,并考察载体(氧化铝、铈锆复合氧化物和铈锆铝复合氧化物)以及反应气氛对其催化CO氧化和C_(3)H_(8)燃烧反应性能的影响。通过X射线晶体衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)、NO程序升温脱附(NO-TPD)以及原位红外(in-situ DRIFTS)等手段对催化剂进行表征。研究发现PdO是C_(3)H_(8)催化燃烧反应的活性中心,而高价态的Pd^(n+)物种则更有利于CO氧化反应的进行。反应气氛的不同会影响催化剂对CO氧化和C_(3)H_(8)燃烧的反应性能,H_(2)O对于CO氧化反应起促进作用是由于在反应过程中H_(2)O起到氧化剂的作用;而对C_(3)H_(8)燃烧起抑制作用是由于H_(2)O抑制了C_(3)H_(8)的吸附和活化。当在反应气氛中引入NO时,对CO氧化和C_(3)H_(8)燃烧均起抑制作用,由于NO会和CO或者C_(3)H_(8)在活性中心发生竞争吸附,从而不利于反应物的吸附和活化。NO对C_(3)H_(8)燃烧反应的起燃温度影响较大,而对转化率达90%对应的温度影响不大。与C_(3)H_(8)燃烧反应性比,NO对CO氧化反应的影响更为显著。 展开更多
关键词 汽车尾气净化 PD催化剂 cO氧化 c_(3)h_(8)燃烧 NO_(x)
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一步法合成La_(0.4)Sr_(0.6)Co_(0.2)Fe_(0.7)Nb_(0.1)O_(3-δ)-Ce_(0.8)Gd_(0.2)O_(2-δ)对称电极应用于SOFC性能研究 被引量:1
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作者 徐娜 孙梦真 +3 位作者 朱腾龙 于龙娇 耿多 徐占林 《稀有金属材料与工程》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2021年第3期995-999,共5页
一步法合成La_(0.4)Sr_(0.6)Co_(0.2)Fe_(0.7)Nb_(0.1)O_(3-δ)-Ce_(0.8)Gd_(0.2)O_(2-δ)(LSCFN-CGO)混合电导对称电极,并采用La_(0.8)Sr_(0.2)Ga_(0.83)Mg_(0.17)O_(3-δ)(LSGM)作为电解质制备了结构为LSCFN-CGO‖_(LSGM)‖LSCFN-CGO... 一步法合成La_(0.4)Sr_(0.6)Co_(0.2)Fe_(0.7)Nb_(0.1)O_(3-δ)-Ce_(0.8)Gd_(0.2)O_(2-δ)(LSCFN-CGO)混合电导对称电极,并采用La_(0.8)Sr_(0.2)Ga_(0.83)Mg_(0.17)O_(3-δ)(LSGM)作为电解质制备了结构为LSCFN-CGO‖_(LSGM)‖LSCFN-CGO的对称电池。分别使用X射线衍射(XRD)仪和扫描电子显微镜(SEM)对LSCFN-CGO粉体物相及电极微观结构进行分析。一步法制得的LSCFN-CGO电极粉体为纯相,LSCFN钙钛矿相与CGO萤石相具备极好的化学相容性,且烧结得到了良好微观结构的对称电极。采用H_(2)(3%H_(2)O)、C_(3)H_(8)(3%H_(2)O)为燃料气测试电池性能,850℃电池最大功率密度可分别达980和869mW/cm^(2)。稳定性测试在C_(3)H_(8)(3%H_(2)O)气氛中0.3 A/cm^(2)的恒流放电条件下进行,全程共420 h,衰减较小,期间进行8次电极氧化还原循环,对称电极具有理想的碳基燃料下氧化还原再生能力。结果表明,采用一步法合成混合电导电极是一种简便、优化的电极制备方法,具有广阔的应用前景。 展开更多
关键词 一步合成法 LScFN-cGO 对称型固体氧化物燃料电池 c_(3)h_(8) 稳定性
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Effect of high temperature pretreatment on the thermal resistance properties of Pd/CeO2/Al2O3 close-coupled catalysts 被引量:3
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作者 黄木兰 王苏宁 +3 位作者 兰丽 张海龙 史忠华 陈耀强 《Journal of Rare Earths》 SCIE EI CAS CSCD 2017年第2期149-157,共9页
Fresh Pd/CeO/AlOclose coupled catalyst was prepared by the stepwise impregnation method and calcined at 550 °C for 3 h, which was then pretreated at 700, 800, and 900 °C for 3 h, respectively. Finally, these... Fresh Pd/CeO/AlOclose coupled catalyst was prepared by the stepwise impregnation method and calcined at 550 °C for 3 h, which was then pretreated at 700, 800, and 900 °C for 3 h, respectively. Finally, these pretreated catalysts were aged at 1000 °C for 3 h to study their anti-aging properties. The catalytic activities of the catalysts were investigated detailedly, and the results showed that the catalyst pretreated at 800 °C before aging treatment possessed the best anti-aging performance for CHoxidation. XRD and XPS results indicated that well-crystallized CeOparticles were formed during calcinations at 800 °C, which made CeOan effective promoter. HRTEM revealed that Pd particles found on the edge of CeOover the aged catalyst pretreated at 800 °C were relatively smaller than those over the catalysts without pretreatment. H-TPR and XPS results also implied that the interaction between well-crystallized CeOand Pd suppressed the deactivation of PdO sites and further enhanced the catalytic performance. 展开更多
关键词 pretreatment temperature c_3h_8 oxidation anti-aging properties close-coupled catalyst rare earths
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