Ce/HZSM-5分子筛催化剂在苯与甲醇制甲苯反应中的催化性能

采用稀土元素Ce经浸渍法制备了Ce/HZSM-5分子筛,并采用BET、XRD、SEM、TG、FT-IR、Py-IR表征手段对催化剂的孔道变化、结构、形貌、热稳定性及酸性变化进行测试,在固定床单程管式微反应器上进行催化苯与甲醇制甲苯反应的性能评价。结果表明,Ce/HZSM-5分子筛催化剂在苯/甲醇的摩尔比为1、反应压力1.5 MPa、温度400℃、反应时间3.5h、质量空速2.5h^(-1)、Ce负载质量分数4%、催化剂装填量2.5g的条件下,苯的转化率可达73.72%,目标产物甲苯的选择性和收率分别为56.77%和41.85%。

响应面法优化Mn-Ce/HZSM-5催化氧化三氯乙烯

三氯乙烯(TCE)是用途广泛的工业原料,其排放严重威胁着生态环境和人体健康。如何高效去除TCE成为亟待解决的关键问题。本文采用沉积-沉淀法制备了一系列不同Ce/Mn摩尔比的Mn-Ce/HZSM-5催化剂,用于催化去除TCE,并用响应面分析的方法探究不同因素对TCE催化氧化过程的影响。结果表明:Mn-Ce/HZSM-5催化剂对TCE有较好的催化活性,当Ce/Mn摩尔比为0.8时催化活性最高,主要归因于该催化剂较高的还原性和丰富的表面氧物种。另外,响应面分析结果表明:在Mn Ce_(0.8)/HZSM-5催化氧化TCE过程中,温度是影响TCE去除率和CO_(2)选择性的最关键因素,其次是流量和相对湿度(RH)。当气体流量为0.2L/min、温度为450℃、RH为16%时,最优TCE去除率为77.1%,CO_(2)选择性为70.0%,且Mn Ce_(0.8)/HZSM-5催化剂表现出较好的稳定性。研究结果为含氯挥发性有机物的去除提供了一种有效方法。

稀土Ce改性Pt/Hβ-HZSM-5异构化催化剂的性能

采用共浸渍法制备了不同Ce含量改性的Ce-Pt/Hβ-HZSM-5异构化催化剂。通过BET,XRD,NH_3-TPD,Py-IR,TEM等手段对催化剂试样进行了表征,在固定床微反装置上考察了催化剂对正己烷的异构化反应活性。实验结果表明,稀土助剂Ce的引入导致催化剂的比表面积和孔体积降低,B酸量和总酸量增加,活性Pt物种的分散性得到改善,优化了催化剂的正己烷异构化性能。在反应压力1.5 MPa、体积空速1 h^(-1)、氢油体积比500、反应温度280℃的条件下,Ce含量1%(w)、Pt含量0.4%(w)的Ce-Pt/Hβ-HZSM-5催化剂活性最高,正己烷转化率为81.90%,异构化率为81.78%。

丁硫醚在Ce-HZSM-5分子筛上的转化反应研究

开发可降硫的催化剂和助剂,既可以降低汽油中硫化物含量,又不损失汽油收率、不降低汽油辛烷值已成为新的研究思路。作者以Ce改性的HZSM-5沸石为催化剂,在固定床微型反应器中研究了丁硫醚的催化转化反应。结果表明:Ce改性后的HZSM-5对丁硫醚的脱除具有较高的活性及稳定性;硫化氢的量得到上升,并趋于稳定;丁硫醚转化率明显提高,在350℃下,Ce3+交换量为1.51%时,丁硫醚基本完全转化;而丁硫醚的裂解副产物四氢噻吩(THT)的量有增大趋势。同时探讨了丁硫醚的反应历程,认为烷基硫醚类化合物裂解过程中,碳硫键的断裂生成类硫醇物种的一步是其裂解关键步骤。

Ce改性HZSM-5分子筛催化降解甲硫醇（CH3SH）的研究

采用浸渍法制备了一系列不同含量Ce改性的HZSM-5分子筛催化剂,考察它们在催化分解甲硫醇反应中的催化活性.通过XRD、BET、H2-TPR、NH3-TPD和CO2-TPD等手段对其物化性能进行表征,并讨论反应温度对不同Ce含量的HZSM-5分子筛催化活性的影响.结果表明：当Ce的含量为1%时,CeO2高度分散在HZSM-5分子筛上;当Ce含量增加时,生成结晶态的CeO2,且随Ce含量的增加,结晶态的CeO2越多,所以含量较高的Ce改性HZSM-5分子筛存在明显的还原性能,能够促进甲硫醇的催化分解;稀土Ce的引入还能够调控HZSM-5分子筛的酸碱性,而表面酸碱量的变化同时也影响了HZSM-5分子筛催化分解甲硫醇的活性.

Pt基催化剂二甲醚催化燃烧性能

利用二甲醚催化燃烧作为二甲醚重整制氢的热源可有效简化系统和提高效率,通过对比不同载体、不同Pt负载量以及不同助剂对Pt催化剂的性能影响,筛选出了最适合二甲醚低温起燃催化燃烧的催化剂.研究发现,HZSM-5型分子筛作为二甲醚催化燃烧载体具有较好的起燃特性,同时加入助剂Ce可以显著提高催化剂活性,起燃温度相对Pt/HZSM-5降低了58℃.Pt-Ce/HZSM-5催化剂的二甲醚起燃特性实验表明,在过量空气系数为1.1时具有最佳的起燃特性.对Pt-Ce/HZSM-5催化剂进行了稳定性实验,100h内催化剂性能稳定.

铈改性对HZSM-5分子筛表面性质及其催化降解甲硫醇(CH_3SH)的研究

采用浸渍法制备了Ce改性的HZSM-5分子筛催化剂,考察Ce改性前后HZSM-5分子筛催化分解甲硫醇反应中的催化活性。通过XRD,BET,H_2-TPR,NH_3-TPD和CO_2-TPD等手段对其物化性能进行表征,结果表明：Ce改性后HZSM-5分子筛的结构没有被破坏,而Ce的引入可明显提高催化剂的还原性能,进而促进甲硫醇的催化分解;同时Ce的引入还能有效调控HZSM-5分子筛表面的酸碱性,可明显增加分子筛表面碱性中心的数量,从而显著提高催化分解甲硫醇的活性。此外,探讨了在350-650℃范围内焙烧温度对Ce改性HZSM-5分子筛表面性质及催化分解甲硫醇活性的影响。实验结果表明,在550℃焙烧获得的分子筛催化分解甲硫醇的效果最好。表征结果显示：当焙烧温度较低时,Ce与HZSM-5分子筛的相互作用较弱,所以分子筛催化分解甲硫醇的活性较差,随着焙烧温度的升高,分子筛的还原性能和酸碱性能均有所降低;当焙烧温度过高时,导致Ce O_2相互堆叠形成新的介孔孔道坍塌,降低其催化分解甲硫醇的活性。