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Synthesis of Ln-doped MCM-41 mesoporous materials and their catalytic performance in oxidation of styrene 被引量:9
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作者 詹望成 卢冠忠 +2 位作者 郭杨龙 郭耘 王筠松 《Journal of Rare Earths》 SCIE EI CAS CSCD 2008年第1期59-65,共7页
Using cetyl-trimethyl-ammonium bromide (CTMAB) as the template agent and tetraethylorthosilicate (TEOS) as the silica source, the MCM-41 mesoporous materials were synthesized with La or Ce incorporated in the fram... Using cetyl-trimethyl-ammonium bromide (CTMAB) as the template agent and tetraethylorthosilicate (TEOS) as the silica source, the MCM-41 mesoporous materials were synthesized with La or Ce incorporated in the framework under hydrothermal conditions. The structure and the state of La or Ce were investigated through the analyses of XRD, nitrogen adsorption-desorption, FT-IR, and UV-Vis. XRD and N2 adsorption-desorption results showed that Ln-MCM-41 exhibited the loss of the lattice ordering of the MCM-41 construct, and larger unit cell parameter and pore diameter than pure silica MCM-41. The FT-IR and UV-Vis results indicated the presence of isolated tetra-coordinated La or Ce ions in the framework and other Ln species dispersed highly on the Ln-MCM-41 surface simultaneously. Furthermore, their catalytic behaviors in the oxidation of styrene were studied using H2O2 as the oxidant. The La-MCM-41 catalysts exhibited high reactivity and the reactivity increased with the increase of the La content in the La-MCM-41 samples. On the contrary, Ce-MCM-41 catalysts showed low reactivity in the oxidation of styrene and the conversion of styrene decreased with the increase of the Ce content in the Ce-MCM-41 samples. 展开更多
关键词 Ln-MCM-41 mesoporous materials styrene oxidation rare earths
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Ce-MCM-41催化氧化苯乙烯的影响因素 被引量:2
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作者 郑红娜 秦海莉 +1 位作者 赵瑞芬 刘俊芳 《内蒙古工业大学学报(自然科学版)》 2011年第1期35-37,共3页
本文以双氧水为氧化剂,考察了介孔分子筛Ce-MCM-41催化氧化苯乙烯的影响因素。结果表明:Ce-MCM-41具有一定的催化氧化活性,苯乙烯转化率为25.62%。较适宜的催化氧化反应条件为:苯乙烯10mL、双氧水30mL、丙酮40mL、反应温度60℃、反应时... 本文以双氧水为氧化剂,考察了介孔分子筛Ce-MCM-41催化氧化苯乙烯的影响因素。结果表明:Ce-MCM-41具有一定的催化氧化活性,苯乙烯转化率为25.62%。较适宜的催化氧化反应条件为:苯乙烯10mL、双氧水30mL、丙酮40mL、反应温度60℃、反应时间8h、催化剂用量0.15g,在该反应条件下,苯乙烯氧化制苯甲醛的选择性可达81%。 展开更多
关键词 ce-mcm-41 苯乙烯氧化 影响因素
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用无机钛源合成Ti—MCM—41的研究 被引量:7
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作者 罗勇 卢冠忠 +2 位作者 黄家桢 郭杨龙 王筠松 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2001年第9期1401-1405,共5页
采用无机络合剂稳定钛酰离子的方法,用多种无机钛源合成出了中孔Ti-MCM-41型分子筛,采用XPD,低温N2吸附和FT-IR等方法对合成的含钛分子筛进行了物性的表征.以苯乙烯的H2O2氧化作为模型反应,考察了合成的Ti-MCM-41分子筛的催化性能.结果... 采用无机络合剂稳定钛酰离子的方法,用多种无机钛源合成出了中孔Ti-MCM-41型分子筛,采用XPD,低温N2吸附和FT-IR等方法对合成的含钛分子筛进行了物性的表征.以苯乙烯的H2O2氧化作为模型反应,考察了合成的Ti-MCM-41分子筛的催化性能.结果表明,钛原子已进入分子筛骨架,用Ti(SO4)2和TiCl4为钛源合成的Ti-MCM-41分子筛在960 cm-1处存在较强的红外吸收,并对苯乙烯的H2O2氧化表现出较高的催化活性. 展开更多
关键词 无机钛源 Ti-MCM-41分子筛 合成 苯乙烯 氧化 催化剂 催化活性 含钛分子筛 中孔分子筛
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V-MCM-41杂原子中孔分子筛的合成及苯乙烯催化氧化 被引量:9
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作者 许俊强 储伟 +2 位作者 黄利宏 王立楠 罗仕忠 《四川大学学报(工程科学版)》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第2期60-64,共5页
以十六烷基三甲基溴化铵为模板剂、廉价的工业级硅酸钠为硅源,采用水热合成法制备了掺杂V的中孔分子筛V-MCM-41,考察其制备条件对苯乙烯催化氧化反应的影响。实验结果表明最佳制备条件为:采用先加钒源后加硅源,n(Si)∶n(CTAB)∶n(V)=1∶... 以十六烷基三甲基溴化铵为模板剂、廉价的工业级硅酸钠为硅源,采用水热合成法制备了掺杂V的中孔分子筛V-MCM-41,考察其制备条件对苯乙烯催化氧化反应的影响。实验结果表明最佳制备条件为:采用先加钒源后加硅源,n(Si)∶n(CTAB)∶n(V)=1∶0.2∶0.08的配比,在pH=9.5条件下晶化48 h,制备的V-MCM-41对苯乙烯具有较好的催化活性,BET比表面积为1003 m2/g,平均孔径为3.944 nm,经800℃热处理12 h,其比表面积和孔径保留率分别为81.6%和58.6%,XRD谱图进一步证实此中孔分子筛具有较好的热稳定性。 展开更多
关键词 V-MCM-41杂原子中孔分子筛 水热合成 催化氧化 苯乙烯
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以硅溶胶和三氯化钛为原料合成Ti-MCM-41分子筛 Ⅲ.Ti-MCM-41分子筛的催化活性 被引量:3
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作者 于健强 李灿 +3 位作者 许磊 李美俊 辛勤 刘中民 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2001年第4期335-338,共4页
考察了以硅溶胶和TiCl3水溶液为原料合成的含钛中孔分子筛Ti MCM 4 1对苯乙烯 ,α 甲基苯乙烯和环己烯氧化反应的催化性能 .结果表明 ,对于CC双键位于端部的苯乙烯和α 甲基苯乙烯 ,发生的主要反应是CC双键的氧化断裂 ,而对于CC双键位... 考察了以硅溶胶和TiCl3水溶液为原料合成的含钛中孔分子筛Ti MCM 4 1对苯乙烯 ,α 甲基苯乙烯和环己烯氧化反应的催化性能 .结果表明 ,对于CC双键位于端部的苯乙烯和α 甲基苯乙烯 ,发生的主要反应是CC双键的氧化断裂 ,而对于CC双键位于中间的环己烯 ,发生的主要反应是环氧化反应 . 展开更多
关键词 中孔分子筛 TI-MCM-41 苯乙烯 Α-甲基苯乙烯 环乙烯 选择氧化 环氧化 催化活性 硅溶胶 三氯化钛 合成 含钛分子筛
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不同硅源合成Bi-MCM-41分子筛及其催化性能 被引量:8
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作者 苏建峰 陈晓晖 魏可镁 《化学工业与工程》 CAS 2006年第1期33-36,共4页
分别以硅酸钠、正硅酸乙酯和硅溶胶为硅源,十六烷基三甲基溴化铵为模板剂,硝酸铋为铋源,在弱碱性的条件下用水热法合成了Bi-MCM-41中孔分子筛,通过XRD、UV-Vis等表征手段对其进行结构、性质分析,结果表明:不同的硅源所合成的分子筛质量... 分别以硅酸钠、正硅酸乙酯和硅溶胶为硅源,十六烷基三甲基溴化铵为模板剂,硝酸铋为铋源,在弱碱性的条件下用水热法合成了Bi-MCM-41中孔分子筛,通过XRD、UV-Vis等表征手段对其进行结构、性质分析,结果表明:不同的硅源所合成的分子筛质量有所不同,以正硅酸乙酯和硅酸钠为硅源所合成的分子筛具有良好的长程有序结构和孔结构,并且铋高度分散于MCM-41分子筛骨架中。它们在苯乙烯催化氧化制苯甲醛的反应中有很好的催化活性,实验考察了不同硅源对Bi-MCM-41中孔分子筛催化活性的影响并对其原因进行了探讨。 展开更多
关键词 Bi-MCM-41 分子筛 合成 氧化 苯乙烯 苯甲醛
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超微粒介孔分子筛Ti-MCM-41的合成及应用 被引量:6
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作者 乔庆东 李琪 刘国民 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2002年第12期1137-1141,共5页
在 4 0℃和常压下 ,于 0 .36 mol/ L的 HCl溶液中合成了 n( Si) / n( Ti)分别为 30、5 0和 70的超微粒分子筛 Ti-MCM-4 1。经 XRD、FTIR和 SEM表征 ,该分子筛具有规则的骨架结构 ,颗粒直径在 0 .0 5~ 0 .1 0 μm之间。同时研究了该分... 在 4 0℃和常压下 ,于 0 .36 mol/ L的 HCl溶液中合成了 n( Si) / n( Ti)分别为 30、5 0和 70的超微粒分子筛 Ti-MCM-4 1。经 XRD、FTIR和 SEM表征 ,该分子筛具有规则的骨架结构 ,颗粒直径在 0 .0 5~ 0 .1 0 μm之间。同时研究了该分子筛在苯乙烯与 H2 O2 液相氧化反应中的催化行为。结果表明 ,提高分子筛中 Ti含量 ,加入助催化剂 Li Cl、K2 SO4和 Na NO3 ,提高 n( H2 O2 ) / n(苯乙烯 )比 ,以甲醇为溶剂 ,延长反应时间 ,提高反应温度 ,均能提高苯乙烯的转化率。考察了不同反应时间苯乙烯氧化的反应速率。 展开更多
关键词 超微粒介孔分子筛 TI-MCM-41 合成 应用 苯乙烯 催化氧化 催化剂 催化活性
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Co-MCM-41的表征及其催化苯乙烯环氧化性能 被引量:6
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作者 汤清虎 赵培真 +1 位作者 张庆红 王野 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2005年第11期1031-1036,共6页
分别采用模板剂离子交换法(TIE法)、水热合成法(DHT法)及浸渍法合成了Co-MCM-41,此催化剂能够在无共还原剂存在条件下催化以氧气为氧化剂的烯烃环氧化反应.另外考察了催化剂的结构特别是钴的存在状态与催化性能之间的关系,以期能够弄清... 分别采用模板剂离子交换法(TIE法)、水热合成法(DHT法)及浸渍法合成了Co-MCM-41,此催化剂能够在无共还原剂存在条件下催化以氧气为氧化剂的烯烃环氧化反应.另外考察了催化剂的结构特别是钴的存在状态与催化性能之间的关系,以期能够弄清催化环氧化反应中催化剂活性位的本质.X射线衍射及N2吸附-脱附等结果证实,当导入分子筛中的钴的量在2.2%以下时,所有的Co-MCM-41均具有规整排列的六方孔道结构.漫反射光谱和H2程序升温还原等结果表明,通过TIE法合成的样品中钴主要以孤立态钴离子(single-site Co(Ⅱ))形式存在,而以DHT法合成的样品中钴主要以微晶态Co2SiO4形式存在,浸渍法合成的样品中则存在大量颗粒状氧化钴.催化反应结果表明,当钴含量均接近1.0%时,采用TIE法合成的样品的苯乙烯转化率为45%,而用DHT法和浸渍法合成的样品的苯乙烯转化率均低于30%.考虑到氧化钴和Co2SiO4的低活性以及DHT法和浸渍法合成样品中可能存在一小部分孤立态钴离子,我们推测MCM-41中的孤立态钴离子是催化活化分子氧发生环氧化反应的高效活性位. 展开更多
关键词 MCM-41分子筛 孤立态钴 硅酸钴离子 氧化钴 苯乙烯 氧气 环氧化
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超微粒介孔分子筛Ti-MCM-41的制备及苯乙烯的催化氧化 被引量:6
9
作者 于大勇 《精细石油化工进展》 CAS 2003年第5期35-36,40,共3页
强酸性条件下 ,在 4 0℃水浴中 ,以无水乙醇和异丙醇为混合剂 ,合成了n(Si)∶n(Ti)为 30的超微粒介孔分子筛Ti-MCM - 41。研究了超微粒介孔分子筛Ti-MCM - 41在苯乙烯与双氧水反应中的催化行为 。
关键词 超微粒介孔分子筛 Ti—MCM—41 制备 苯乙烯 催化氧化 无水乙醇 异丙醇 混合剂
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介孔Ti-MCM-41在苯乙烯氧化反应中的催化性能 被引量:5
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作者 陈丹丹 李年凯 +1 位作者 孙鹏 孔岩 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2009年第7期643-648,共6页
以MCM-41为骨架,以无机钛源Ti(SO4)2为原料成功合成了不同Ti含量的Ti-MCM-41样品,并考察了它们在H2O2氧化苯乙烯反应中的催化性能,研究了溶剂和Ti含量等因素对其催化性能的影响.结果表明,该反应主要产物为苯甲醛,苯乙烯转化率和苯甲醛... 以MCM-41为骨架,以无机钛源Ti(SO4)2为原料成功合成了不同Ti含量的Ti-MCM-41样品,并考察了它们在H2O2氧化苯乙烯反应中的催化性能,研究了溶剂和Ti含量等因素对其催化性能的影响.结果表明,该反应主要产物为苯甲醛,苯乙烯转化率和苯甲醛收率均随骨架Ti含量增加而增加;催化剂中钛含量相近时,孔径的减小能够改善其催化性能;反应体系的合适溶剂应具有一定极性,如乙腈;降低溶剂极性和H2O2浓度可减少苯乙烯的进一步氧化,从而适当增加了苯乙醛和环氧苯乙烷选择性. 展开更多
关键词 介孔材料 TI-MCM-41 苯乙烯 氧化 过氧化氢
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含钴介孔分子筛Co-MCM-41耦合溴化四丁基铵协同催化苯乙烯直接氧化碳酰化制备苯乙烯环状碳酸酯 被引量:1
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作者 王芳霄 朱前程 +2 位作者 向丹 梁林 孙建敏 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2014年第3期268-273,共6页
以苯乙烯为起始物,经催化环氧化然后环氧化物与二氧化碳环加成反应"串联一锅"制备苯乙烯环状碳酸酯,反应工艺简单(避免了中间体环氧化物的事先合成与分离)且绿色经济(原料苯乙烯比苯乙烯环氧化物价格低廉且毒性小),工艺具有... 以苯乙烯为起始物,经催化环氧化然后环氧化物与二氧化碳环加成反应"串联一锅"制备苯乙烯环状碳酸酯,反应工艺简单(避免了中间体环氧化物的事先合成与分离)且绿色经济(原料苯乙烯比苯乙烯环氧化物价格低廉且毒性小),工艺具有潜在的工业应用前景。探讨了掺杂不同金属(Co,Fe,Ni,Mn,Cu,Ti)的MCM-41介孔分子筛催化剂对苯乙烯环氧化的转化率和选择性,研究表明以含钴介孔分子筛Co-MCM-41为最佳,并以Co-MCM-41耦合溴化四丁基铵(TBAB)为催化剂,考察了苯乙烯直接氧化碳酰化制苯乙烯环状碳酸酯反应。从影响反应活性和产物选择性的因素来优化反应,在80℃、4 MPa、CO2压力下,反应7 h,碳酸酯的收率达到46.1%。Co-MCM-41催化第一步苯乙烯环氧化反应,溴化四丁基铵催化第二步环加成反应。 展开更多
关键词 Co-MCM-41 溴化四丁基铵 苯乙烯 二氧化碳 苯乙烯环状碳酸酯
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MCM-41包裹Fe_3O_4负载乙酰丙酮铜催化二氧化碳合成苯乙烯环状碳酸酯 被引量:1
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作者 罗珊珊 罗鸣 +1 位作者 兰坤 范国枝 《化学与生物工程》 CAS 2016年第4期37-40,共4页
采用浸渍法制备了负载催化剂MCM-41包裹Fe3O4负载乙酰丙酮铜[Fe3O4@MCM-41/Cu(acac)2],利用红外光谱(IR)和X-射线粉末衍射(XRD)对负载催化剂的结构进行了表征,并采用原子吸收光谱(AAS)测定了负载催化剂中的Cu负载量;研究了负载催化剂在... 采用浸渍法制备了负载催化剂MCM-41包裹Fe3O4负载乙酰丙酮铜[Fe3O4@MCM-41/Cu(acac)2],利用红外光谱(IR)和X-射线粉末衍射(XRD)对负载催化剂的结构进行了表征,并采用原子吸收光谱(AAS)测定了负载催化剂中的Cu负载量;研究了负载催化剂在二氧化碳(CO2)和氧化苯乙烯(SO)偶联合成苯乙烯环状碳酸酯(SC)反应中的催化性能,考察了Cu负载量、反应温度、反应压力和反应时间等对SC合成的影响,并采用气相色谱(GC)对SC产率进行了定量分析,利用磁铁对负载催化剂进行了回收并研究了其循环催化性能。结果表明,负载催化剂具有较高的催化活性,SC产率高达91.7%;在重复使用5次后,负载催化剂的催化活性基本保持不变。 展开更多
关键词 FE3O4 MCM-41 乙酰丙酮铜 二氧化碳 氧化苯乙烯 苯乙烯环状碳酸酯
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