H2O对Pd/CeO2-TiO2催化剂CO低温氧化反应性能的影响

对比研究了干湿条件下Pd/CeO2-TiO2催化剂的CO低温氧化性能,考察了水存在时催化剂的稳定性和再生性能.结果表明,水的存在对催化剂CO低温氧化活性和稳定性不仅没有负面影响,而且还有一定的促进作用.当空气中含有体积分数为0.5%的CO,0.5%～1.5%的H2O时,在45℃,空速30 L/(h·g)的条件下,氧化态和还原态催化剂均表现出良好的催化稳定性,CO完全转化时间可保持33 h.失活催化剂经过简单的再生过程,其催化活性和稳定性可完全恢复.

CeO_2-TiO_2复合光催化剂的制备及日光催化研究

采用水热法,在温和的条件下制备了具有较高光催化活性的CeO2 TiO2复合光催化剂,在太阳光照射下以罗丹明B的光降解为模型反应研究了其光催化活性。结果表明,适量Ce的掺杂能有效提高TiO2的日光催化活性。用FT IR、TG DTA和XRD等进行了性能表征。

SO2对CeO2-TiO2催化剂上汞氧化的双面影响研究

采用超声波增强的浸渍法合成了组成优化的CeO_2-TiO_2(CeTi)催化剂。在200℃,模拟烟气条件下研究了SO_2对CeTi催化剂上单质汞(Hg^0)催化氧化的影响。结果表明:纯N_2条件下,SO_2抑制了CeTi催化剂上Hg^0的氧化;有O_2条件下SO_2既可以促进Hg^0的氧化,也可以抑制Hg^0的氧化,取决于烟气中SO_2的浓度。低浓度的SO_2在O_2的协助下可以促进Hg^0的氧化,而高浓度的SO_2抑制了Hg^0的氧化。实验条件下,SO_2本身不具有氧化Hg^0的能力,其对Hg^0氧化的促进作用源于其在CeTi催化剂表面反应生成的SO_3等活性物质。SO_2对Hg^0氧化的抑制作用归因于SO_2与Hg^0间的竞争吸附,SO_2抑制了Hg^0的吸附从而抑制了Hg^0的进一步氧化。

Fe^(3+)-TiO_2/SiO_2薄膜催化剂的结构对其光催化性能影响

以硅胶为载体,采用溶胶-凝胶法制备了掺杂不同量Fe^(3+)的TiO_2光催化剂(Fe^(3+)-TiO_2/SiO_2),以氙灯为光源,罗丹明B为目标降解物,对其光催化活性进行了研究。结果表明,Fe^(3+)-TiO_2/SiO_2比TiO_2纳米粉有更好的催化活性,Fe^(3+)的最佳掺入量为0.03％。罗丹明B在粉体和膜催化剂的作用下遵循不同的光催化反应机理。根据XRD,SEM,Raman,XPS和FTIR的表征结果可认为,TiO_2在SIO_2表面薄膜化和Ti-O-Si键的形成是催化活性提高和降解机理不同的主要原因。

以ZrO_2-TiO_2为载体的整体式锰基催化剂应用于低温NH_3-SCR反应(英文)

以MnO2为活性组分,Fe2O3为助剂,制备了以TiO2及ZrO2-TiO2为载体的整体式催化剂.考察了它们在不同温度焙烧后应用于富氧条件下,NH3选择性催化还原(NH3-SCR)氮氧化物的低温反应性能和高温稳定性.用X射线衍射(XRD)实验、比表面积测定(BET)、储氧性能测定(OSC)及程序升温还原(H2-TPR)等方法对催化剂进行了表征.结果表明,以ZrO2-TiO2为载体的催化剂具有很好的高温热稳定性,并具有较高的比表面积和储氧能力,同时具有较强的氧化能力.催化剂的活性测试结果表明,以ZrO2-TiO2为载体的整体式锰基催化剂明显地提高了NH3-SCR反应的低温活性,具有良好的应用前景.

CeO_2掺杂RuO_2/γ-Al_2O_3催化剂结构与湿式氧化降解苯酚的活性研究

采用浸渍法制备了RuO2/γ-Al2O3和RuO2-CeO2/γ-Al2O3催化剂,利用XRD,XPS和ESR分析了催化剂的结构,并研究了湿式氧化降解苯酚的活性.结果表明,两种催化剂表面RuO2均有良好的分散性,并且催化剂表面存在氧空位和化学吸附氧,CeO2的掺杂使催化剂表面氧空位和化学吸附氧数量增加.两种催化剂对湿式氧化降解苯酚具有良好的催化活性,当苯酚质量浓度为4200mg/L,在150℃和3MPa下,RuO2/γ-Al2O3催化剂湿式氧化降解苯酚反应150min后,苯酚全部被去除,RuO2-CeO2/γ-Al2O3催化剂反应60min后,苯酚的去除率为96%.

铈锆比对贵金属催化剂Pt/CeO_2-ZrO_2性能的影响

采用共沉淀法制备了不同比例的CeO2-ZrO2混合物,并以此作为载体用浸渍法制备了一系列Pt/CeO2-ZrO2催化剂。通过对催化剂样品的XRD、BET和OSC表征,最后用模拟汽车尾气对催化剂进行活性评价。结果表明当Ce/Zr=1时,催化剂的低温活性和热稳定性最好。

CuO/CeO_2催化剂的催化氧化性能及其表征

用CO流动反应法 ,程序升温还原 (TPR) ,光电子能谱 (XPS)和X射线衍射Rietveld分析等技术研究了CuO ,CeO2 及CuO/CeO2 各组分催化剂。结果表明 :单组分的CuO和CeO2 对CO的氧化活性较低 ,但CuO与CeO2 形成复合氧化物后 ,其CO氧化活性明显提高 ,这可能与铜物种在CeO2 表面的价态 (Cu2 + 和Cu+ ) ,分散状态和还原性能有关。CuO在CeO2 上的负载量对铜物种在CeO2 表面形成的价态 (Cu2 + 和Cu+ )至关重要 ,CuO的负载量为 1 0 %时 ,XPS检测不到Cu2p3/2 (eV)结合能 ;当CuO的负载量为 5 0 %时 ,CuO主要以Cu2 + 和Cu+ 形式存在 ,而负载量大于 5 0 %时 ,CuO则以Cu2 + 形式存在。由于形成了CuO/CeO2 复合氧化物 ,使离子半径小于Ce4 + 的CuO进入了CeO2 晶格 ;当CuO的负载量达到 5 0 %时 ,CuO的晶粒尺寸值为最小 ( 6 1nm) ,而晶格畸变值为最大 ( 2 86× 10 - 3) ,此时 。

CeO_2/Al_2O_3催化剂的制备表征及在污水处理中的应用

为了提高臭氧催化氧化污水深度处理的效率,分别利用CeO_2和Al_2O_3作为活性组分和载体制备掺杂型CeO_2/Al_2O_3催化剂,通过X-射线衍射、透射电镜、N2吸附脱附曲线、X射线光电子能谱等方法对催化剂性能进行表征,考察CeO_2/Al_2O_3催化活性的变化,分析催化臭氧化去除有机物的作用机制。结果表明,制备的掺杂型CeO_2/Al_2O_3催化剂具有较大的比表面积、孔容和孔径,分别达到125 m2/g、0.242 2 cm3/g和7.777 8 nm。催化剂的活性组分主要为高度结晶化立方萤石结构的CeO_2,煅烧并未改变CeO_2的结构晶型。当进水化学需氧量(Chemical oxygen demand)为70~80 mg/L,催化剂用量为110 g/L,臭氧浓度为18 g/m3,p H值为7.8时,COD去除率最高42.8%。较高的催化效率归功于活性物质CeO_2中同时具有Ce3+和Ce4+,加速了臭氧生成更多的强氧化性?OH,催化剂的多孔结构为有机物的降解提供了充足的反应空间。催化剂使用寿命长,当催化剂重复使用5次后,COD去除率仍保持40%以上。

水蒸汽对Ni/CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3催化剂上CO_2+CH_4重整反应的影响

用水热合成法制备了Ni/CeO2 ZrO2 Al2 O3 催化剂 .进行了添加和不添加水蒸汽的CH4 +CO2 催化重整反应 ,测试了活性和稳定性 ,测量了积碳量 ,并用XAFS手段测试了催化剂Ni的K吸收边 .结果表明 ,在反应过程中有CeAlO3 的生成 ,但积碳是无水蒸汽添加的反应活性降低的原因 .反应气中添加水蒸汽能够减少积碳 ,从而提高催化反应的稳定性 .由于碳原子插入Ni晶格 ,无水蒸汽反应后的最近邻Ni Ni配位数有较大幅度的减少 .添加了水蒸汽的反应 ,最近邻Ni Ni配位数比反应前减少幅度小 ,这主要是由于在反应气中添加水蒸汽减少了积碳 。

ZrO_2对Cu/CeO_2-ZrO_2水煤气变换催化剂结构、性能的影响

采用共沉淀法制备了系列Cu/CeO2-ZrO2水煤气变换(WGS)催化剂。用N2物理吸附、XRD和H2-TPR手段研究了ZrO2组分对催化剂的织构、物相、还原性能、热稳定性以及WGS反应活性的影响。结果表明,添加ZrO2组分均提高了催化剂的比表面积,且随ZrO2含量的增加,孔径逐渐向小孔集中,即大孔数量减少,小孔数量增加,最可几孔径移至1.9 nm左右,并逐渐增强。ZrO2的加入能有效地抑制CeO2晶粒的长大,同时适量的ZrO2可使铜铈基催化剂在WGS反应过程中保持较高的Cu分散度,从而使其具有较高的活性和稳定性。当催化剂中ZrO2含量为10%,反应温度为200℃时,WGS反应中CO的转化率达到73.7%。

CeO_2-Y_2O_3涂层和负载型Pd催化剂催化燃烧VOCs(英文)

制备了一种粘附在堇青石蜂窝陶瓷载体上的CeO_2-Y_2O_3(CeY)复合氧化物新涂层.以二氧化铈和柠檬酸钇为前驱体,制备过程中无有害物质产生,对环境友好.CeY涂层和Pd/CeY催化剂通过SEM、EDX、XRF和Raman光谱等表征.结果表明,此涂层的粘结强度高,对活性组分的吸附性能好,适合用来负载钯催化剂.Y_2O_3大部分进入了峰窝陶瓷的孔道内,CeO_2和Pd物种则富集在载体的表面.以CO、甲苯和乙酸乙酯的催化燃烧来评价Pd/CeY催化剂的性能,此催化剂具有较好的催化活性和热稳定性.500℃焙烧的催化剂,CO、甲苯和乙酸乙酯的T_(99)(转化率99%以上所需的最低反应温度)分别为150、220和310℃;1050℃焙烧的催化剂,它们的T_(99)分别为180、250和330℃.高温焙烧的催化剂,活性物种PdO的晶粒增大,这可能导致催化剂的活性下降.

CeO_2掺杂对CuO/沸石催化剂催化氧化VOCs活性的影响

研究CeO2改性得到的CuO/CeO2/沸石催化剂,进行催化氧化(燃烧)销毁乙醇、丙酮、甲苯和苯的实验,并用TPR和XPS对所制备的催化剂进行表征。研究结果表明:使用CuO/CeO2/沸石作为催化剂时,四种VOCs(挥发性有机物)催化燃烧的起燃和完全燃烧温度都明显低于当使用CuO/沸石作为催化剂时四种VOCs催化燃烧的起燃和完全燃烧温度,这表明CuO/CeO2/沸石催化剂的活性明显高于CuO/沸石催化剂的活性。TPR分析表明CeO2的添加有助于增强催化剂中Cu的还原性;XPS表征分析显示,CeO2的添加增加了铜在表面的分布,并且引起Cu2p3/2的结合能由933.8eV变到932.8eV和933.4eV,在催化剂表面呈现出Cu2+和Cu+的形式。此外,在VOCs催化燃烧过程中,稀土Ce存在有部分还原变价过程(Ce4+→Ce3+),也使催化剂的活性得到提高。

CuO/CeO_2/γ-Al_2O_3催化剂表面相互作用及Denox活性

The catalytic activity measurement for the NO+CO reaction over CuO/CeO\-2/\%γ\%\|Al\-2O\-3 catalysts at a low\|temperature(200 ℃) shows that the activity is strongly related to ceria loading amount, and both surface dispersed ceria species and crystalline CeO\-2 shows a significant enhancement on the activity. The effect of ceria species is contributed to their promoting the reduction of copper oxide species.

甲醇在CeO_2担载Pd催化剂上分解机理的研究

采用原位红外 ( in-situ FTIR)技术对甲醇在 Ce O2 和 Pd/ Ce O2 催化剂上的吸附和反应进行了研究 ,提出一个新的甲醇分解反应机理模型 .甲醇在 Ce O2 上容易吸附并结合其晶格氧生成甲酸盐物种 ,而甲醇分解的产物氢被 Pd活化后 ,溢流到 Ce O2 上促进了甲酸盐物种的分解 .Cl- 的存在加强了 Pd/ Ce O2 催化剂与氢的相互作用 ,Pd和 Ce O2 通过对氢和氧物种的作用对甲醇分解反应的过程表现出协同效应 .

CeO_2在SCR低温脱硝催化剂中应用的研究进展

选择性催化还原技术(SCR)是当今世界上最主流的NOx脱除技术之一,而对催化剂的开发利用是该脱硝技术的研究重点。然而目前商业使用的催化剂起活温度偏高,不能很好的适应低温烟气脱硝需求。开发低温高效、性能稳定的催化剂具有重要意义。通过实验和测试分析发现,CeO2作为载体具有较高的催化活性、热稳定性和抗烧结能力,在其它载体上掺杂CeO2可以增强催化剂的储氧能力和表面酸性,促进NH3在催化剂表面的吸附和活化,从而大幅度提高催化剂的低温脱硝活性。本文重点阐述CeO2在SCR低温脱硝催化剂中应用的研究进展,并分析CeO2在低温脱硝催化剂中的作用机理及其影响因素。

高分散CuO/CeO_2-Al_2O_3催化剂中铜物种的精细结构表征

采用化学吸附-水解法制备了系列CuO/CeO2-Al2O3催化剂,运用XANES、EXAFS、XRD和H2-TPR等方法对催化剂的结构进行了表征,探讨了不同焙烧温度对催化剂中高分散Cu物种的微观局域结构、分散状态和存在形式的影响,并与样品的CO氧化性能关联。结果表明,500℃焙烧样品中Cu物种主要以高分散的CuO微晶形式存在,与载体及CeO2的作用相对较弱;当焙烧温度提高至650℃,存在3种铜物种,即与Al2O3接触的五配位的、缺角八面体结构的表面尖晶石相,与CeO2接触的小晶粒Cu物种,以及存在于CeO2表面的无定形CuO物种,这些Cu物种与CeO2的作用较强;在更高的焙烧温度(800℃)下,CeO2发生了较严重烧结,Cu与Al2O3作用显著增强,一部分八面体配位的Cu2+离子扩散进入四面体位。CO氧化活性评价结果表明,650℃焙烧的样品,氧化性能最佳,该温度下Cu与CeO2产生有效的相互作用使部分Cu2+取代Ce4+进入CeO2晶格,形成-Cu2+-O-Ce4+-链,导致Cu-O键拉长,而易活化。500℃焙烧样品中Cu与CeO2相互作用不显著,其催化协同性没有完全体现;而800℃焙烧时,Cu与Al2O3发生强相互作用,部分铜物种转化为尖晶石相,致使Cu-O键收缩,加上CeO2的烧结,活性明显下降。

Fe_2O_3-TiO_2光催化剂的制备及其对碱性嫩黄的降解

以Fe2(SO4)3和Ti(SO4)2为原料,采用乙醇助水热法,在较低的温度下制备了Fe2O3-TiO2复合光催化剂,并用X射线衍射(XRD)、紫外可见漫反射光谱(UV-vis)对其进行了表征。用该催化剂在自制的三相光催化反应器中进行催化降解碱性嫩黄的试验,探讨了催化剂投加量、溶液pH值、溶液浓度对降解率的影响。结果表明:在浓度为25mg/L、pH=9的碱性嫩黄溶液中,投加0.8g/L的光催化剂,紫外光照120min后,降解率达90.7%。动力学分析表明:在试验浓度范围内,碱性嫩黄的光催化降解反应符合一级动力学方程。

Ni/CeO_2和Ni-Cu/CeO_2催化剂上的乙醇水蒸汽重整制氢反应

采用共沉淀-焙烧法和共沉淀-熔盐法分别得到了Ni/CeO2和Ni-Cu/CeO2等3种催化剂,通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、布鲁瑙尔-埃利特-特勒法(BET)比表面测定等分析手段对催化剂的结构性能进行表征,并在常压固定床流动体系中进行乙醇水蒸汽重整反应,讨论和评价催化剂的性能。结果表明:3种催化剂在较低的温度范围内对氢气均有较高的选择性;尤其是熔盐法制备的Ni/CeO2催化剂,其物相均匀,粒度约10nm左右,300℃时即具有了催化活性,450℃时氢气选择性高达70.9%;催化剂在60h内的稳定性好,具备了实际应用的潜力。

氧化还原预处理对一氧化碳低温氧化Pd/CeO_2TiO_2催化剂性能的影响

研究了氧化还原预处理对溶胶 凝胶法制备的CeO2 TiO2复合氧化物负载Pd催化剂上CO低温氧化性能的影响,并对催化剂的稳定性进行了考察。H2 TPR结果表明,83℃的耗氢峰是PdO和载体中CeO2共同还原的结果,高温还原后Pd与载体之间相互作用加强。经高温氧化(500℃)低温还原(150℃)预处理的催化剂CO低温氧化活性最好,在反应气组成为0.5%CO+1.6%O2+6.0%N2+Ar,空速为30000mL·g-1·h-1,程序升温反应显示CO完全转化温度为48℃,这种预处理方式能够形成适宜的载体与金属间相互作用。稳定性实验在室温下进行,反应气组成为0.6%CO+14.7%O2+55.3%N2+Ar,Pd CeO2 TiO2催化剂具有较好的低温反应稳定性,100%CO转化率可持续12h。