不同孔结构CeTiO_(x)催化剂的制备及其NH_(3)-SCR脱硝性能研究

为探究催化剂的孔结构对催化剂脱硝活性的影响,采用溶胶凝胶法分别制备了三维有序大孔-介孔(3DOM-m) CeTiO_(x)、三维有序大孔(3DOM) CeTiO_(x)、三维有序介孔(3DOm) CeTiO_(x)及无序孔(DM) CeTiO_(x)等四种不同孔结构的催化剂。NH3-SCR测试结果表明,催化剂活性依次为3DOM-m CeTiO_(x)>3DOm CeTiO_(x)>3DOM CeTiO_(x)>DM CeTiO_(x), 3DOM-m CeTiO_(x)表现出更优异的催化活性,NO转化率在60000 h^(-1)、250–400℃时超过90%。通过XRD、SEM、BET、NH_(3)-TPD、in-situ DRIFTS等技术对催化剂进行表征分析。结果表明,催化剂的比表面积并不是决定CeTiO_(x)脱硝活性的主导因素。3DOM-m CeTiO_(x)具有高度有序的大孔-介孔结构、丰富的Bronsted酸酸性位点,进而提高了催化剂的脱硝活性。3DOM-m CeTiO_(x)催化剂在NH_(3)-SCR反应过程中同时遵循E-R机理和L-H机理。

CeTiO_x脱硝催化剂的抗硫中毒性能

分别以Ce_2(C_2O_4)_3和Ce(SO4)2为Ce前驱体,采用固相球磨法制备了Ce基选择性催化还原(SCR)脱硝催化剂CeTiO_x-A[以Ce_2(C_2O_4)_3为前驱体]和CeTiO_x-B[以Ce(SO4)2为前驱体].将2个催化剂分别在体积分数为0. 15%的SO2的气氛下反应40和60 h,得到高硫条件下SCR反应后的CeTiO_x催化剂,分别记为40CeTiOx-A,60CeTiOx-A,40CeTiOx-B和60CeTiOx-B.考察了反应前后催化剂的NH_3-SCR反应活性.采用X射线衍射(XRD)、X射线荧光光谱(XRF)、比表面积(BET)测试、H2程序升温还原(H2-TPR)、X射线光电子能谱(XPS)、NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD)及SO2程序升温脱附(SO2-TPD)等技术对样品进行了表征.结果表明,CeTiO_x-A系列催化剂比CeTiO_x-B系列催化剂具有更高的NH_3-SCR反应活性和更好的抗硫抗水性能.与CeTiO_x-B系列催化剂相比,CeTiO_x-A系列催化剂具有更大的比表面积和孔容,更多的Ce^(3+)和吸附氧(Oα)物种有助于NO的吸附和活化; CeTiO_x-A系统催化剂还具有更多的Lewis强酸性位数量,可以吸附更多的NH_3分子,有利于催化剂上NH_3-SCR反应的进行,提高了CeTiO_x-A系列催化剂的NO转化率.

CeSnTiO_x复合氧化物的NH_3-SCR性能研究

以Ce(NO_3)_3,SnCl_4和TiOSO_4为前驱体,采用共沉淀法制备了系列CeSnTiO_x复合氧化物催化剂,并考察了其NH_3-SCR性能。发现掺杂少量锡的Ce_(0.42)Sn_(0.05)TiO_x催化剂具有最佳的低温SCR活性,在180℃时,NO去除率即可达97%。粉末X射线衍射(XRD),N_2吸脱附曲线(BET),程序升温还原(H_2-TPR),原位漫反射红外光谱(DRIFTS)及X射线光电子能谱(XPS)等表征结果显示,在Ce_(0.46)TiO_x复合氧化物中掺杂少量Sn,可以提高其比表面积和低温氧化还原性能,调变催化剂表面酸性和表面上Ce^(3+)/(Ce^(3+)+Ce^(4+))和Oα/(Oα+Oβ)的比例。