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La_(1-x)Ce_(x)MnO_(3)-Ba/Al_(2)O_(3)催化剂对NO选择性生成NH_(3)的影响
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作者 宋崇林 郑庆贺 +3 位作者 吕誉 崔立峰 李云强 吕刚 《天津大学学报(自然科学与工程技术版)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第10期1053-1061,共9页
为了实现碳中和目标,降低内燃机碳排放,稀薄燃烧技术成为了当前重要的研究方向.该技术不仅能提高发动机燃油热效率,还能有效降低CO_(2)排放.但是稀薄燃烧往往会伴随着大量氮氧化物的产生,为了解决该问题,采用LNT-SCR耦合的NO_(x)净化技... 为了实现碳中和目标,降低内燃机碳排放,稀薄燃烧技术成为了当前重要的研究方向.该技术不仅能提高发动机燃油热效率,还能有效降低CO_(2)排放.但是稀薄燃烧往往会伴随着大量氮氧化物的产生,为了解决该问题,采用LNT-SCR耦合的NO_(x)净化技术,此时LNT的作用是将排气中部分NO_(x)转化为NH_(3),为下游的SCR提供还原剂.基于此,制备了LNT催化剂,研究催化剂对NO选择性生成NH_(3)的影响.采用溶胶-凝胶法制备了La_(1-x)Ce_(x)MnO_(3)系列钙钛矿氧化物,并通过分步浸渍法得到了La_(1-x)Ce_(x)MnO_(3)-Ba/Al_(2)O_(3)负载型催化剂.利用XRD、H_(2)-TPR、NO-TPD等表征手段研究了钙钛矿氧化物的晶相结构,以及负载型催化剂的还原特性、NO_(x)吸附-脱附性能等物化性质,并且通过H_(2)选择性催化还原NO实验探究了催化剂掺杂Ce对NO转化成NH_(3)的影响.结果表明,Ce掺杂催化剂具有良好的NH_(3)产物选择性,并且显著提高了NO转化率.温度是NO转化和NH_(3)产物选择性生成的决定性因素,而H_(2)和NO体积比是NO转化和NH_(3)产物选择性生成的关键性因素.其中,La_(0.95)Ce_(0.05)MnO_(3)-Ba/Al_(2)O_(3)在低温下催化活性表现最佳,在350℃、H_(2)和NO体积比为5.0时NH_(3)产物选择性为65%,NO转化率为100%.此外,所制备的La_(1-x)Ce_(x)MnO_(3)都形成了钙钛矿型结构,而且Ce掺杂催化剂的大部分Ce离子可以进入到LaMnO_(3)结构中.在催化剂适量掺杂Ce后,H_(2)消耗总面积增大、还原峰的峰值温度降低,表明掺杂Ce改善了催化剂的还原特性;同时NO吸附和脱附面积增大,表明Ce掺杂改变了催化剂的NO_(x)吸附-脱附性能. 展开更多
关键词 La_(1-x)ce_(x)Mno_(3)-Ba/Al_(2)o_(3)催化剂 H_(2)选择性催化还原No NH_(3)产物选择性 No转化率 晶相结构 还原特性 No_(x)吸附-脱附
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纳米Ce_(1-4x)(FeAlCoLa)_(x)O_(2-δ)固溶体微观光谱特征及氧化还原性能研究
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作者 孙世龙 张国芳 +5 位作者 束俊 郭瑞华 李一鸣 刘卓承 许剑轶 葛启录 《光谱学与光谱分析》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2024年第7期1883-1888,共6页
采用水热法合成Fe^(3+)、Al^(3+)、Co^(2+)及La^(3+)共掺杂纳米Ce_(1-4x)(FeAlCoLa)_(x)O_(2-δ)(x=0.00~0.05)固溶体,利用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外吸收光谱(UV)、荧光光谱(PL)、拉曼光谱(Raman... 采用水热法合成Fe^(3+)、Al^(3+)、Co^(2+)及La^(3+)共掺杂纳米Ce_(1-4x)(FeAlCoLa)_(x)O_(2-δ)(x=0.00~0.05)固溶体,利用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外吸收光谱(UV)、荧光光谱(PL)、拉曼光谱(Raman)以及与H2的程序升温还原反应(TPR)等方法对固溶体的微观结构、形貌、光谱特征和氧化还原活性进行系统表征及分析。XRD结果表明,Ce_(1-4x)(FeAlCoLa)_(x)O_(2-δ)固溶体均呈CeO_(2)立方萤石结构,当掺杂量增加到x=0.04时,在36.6°处出现了微弱的Co_(3)O_(4)杂相,可以确定掺杂离子在CeO_(2)晶格中的固溶度x<0.04。样品的(111)衍射峰位向高角度偏移,表明掺杂离子引起晶格发生畸变。TEM及SEM结果显示样品为球形纳米颗粒,掺杂离子引起晶面间距变小。紫外吸收光谱表明,与纯CeO_(2)相比,掺杂样品的吸收边逐渐红移,在560~780 nm范围观察到掺杂离子的紫外吸收峰。掺杂引起样品能隙降低,从2.84 eV(纯CeO_(2))逐渐降低至2.10 eV(x=0.05)。其原因可归结为掺杂离子在CeO_(2)的价带和导带之间形成新的杂质能级,允许电子从价带跃迁到较低的杂质能级上,继而降低了跃迁能隙。由于掺杂离子引起晶格内部发生畸变以及氧空位比例增大,阻碍了电子的高能跃迁,也可引起能隙减小。荧光光谱证明,掺杂样品的发射峰强度明显降低。Raman光谱表明,掺杂引起F_(2g)峰位发生偏移,峰强减小,峰宽变大。同时,对应于氧空位峰的相对强度逐渐提高。荧光光谱及Raman光谱均证明掺杂离子引起固溶体晶格畸变程度增加,氧空位浓度提高。H_(2)-TPR测试表明,掺杂可以有效降低CeO_(2)的氧化还原反应温度,提高氧化还原活性,当x=0.03的样品表面还原温度最低,还原峰的面积最大,即氧化还原反应活性最佳,表明样品的氧化还原性能与晶粒尺寸、晶格缺陷及氧空位浓度密切相关。通过以上研究证明,四种离子共掺杂CeO_(2)能够有效修饰微观晶体结构,在较低掺杂浓度下即可显著改善样品的催化活性。 展开更多
关键词 纳米ce_(1-4x)(FeAlCoLa)_(x)o_(2-δ)固溶体 共掺杂 氧空位 氧化还原活性
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Al纳米孔阵列/(Al_(x)Ga_(1-x))_(2)O_(3)薄膜中的紫外波段超常透射
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作者 朱文慧 冯磊 +1 位作者 张克雄 朱俊 《物理学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2024年第20期156-164,共9页
采用有限差分时域算法计算(Al_(x)Ga_(1-x))_(2)O_(3)薄膜衬底上的周期性三角晶格Al纳米孔阵列的透过率,研究不同(Al_(x)Ga_(1-x))_(2)O_(3)衬底的Al组分x以及Al纳米孔阵列的厚度、孔径和周期对其光学传输特性的影响.数值计算结果表明,... 采用有限差分时域算法计算(Al_(x)Ga_(1-x))_(2)O_(3)薄膜衬底上的周期性三角晶格Al纳米孔阵列的透过率,研究不同(Al_(x)Ga_(1-x))_(2)O_(3)衬底的Al组分x以及Al纳米孔阵列的厚度、孔径和周期对其光学传输特性的影响.数值计算结果表明,当x=0时,在263 nm和358 nm波长范围处出现两个强透射峰,随着x的增大,其中位于263 nm处的透射峰发生轻微蓝移,强度则先增强后下降;358 nm处的透射峰发生明显蓝移且不断加强.若纳米孔阵列的周期不变,随着空气柱孔径增大时,紫外波段两强透射峰峰值位置分别位于244 nm和347 nm处,两峰均先发生红移再蓝移,透过率不断增大,反射率减小.随着周期扩大,紫外波段两强透射峰分别位于249 nm和336 nm处,两透射峰均发生明显红移,其中249 nm处的透射峰红移至304 nm,336 nm处的透射峰红移至417 nm,并且透过率不断降低.随着Al厚度的增大,位于380 nm处的透射峰峰值位置发生蓝移,且透过率不断下降.本文数据集可在https://doi.org/10.57760/sciencedb.j00213.00036中访问获取. 展开更多
关键词 (Al_(x)Ga_(1-x))_(2)o_(3) AL 纳米孔阵列 局域表面等离子体共振 超常透射
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NASICON型Na_(1+x)Zr_(2)Si_(x)P_(3-x)O_(12)固态电解质及其钠金属电池研究进展
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作者 许希军 林见烽 +2 位作者 罗雄伟 赵经纬 霍延平 《无机盐工业》 CAS CSCD 北大核心 2024年第11期1-14,38,共15页
锂离子电池由于具有较高的工作电压和能量密度实现了商业化。然而,有限的锂资源限制了其广泛应用。钠离子电池展现出与锂离子电池相似的电化学特性,并且钠盐资源更加丰富,因此受到了广泛关注。目前,钠离子电池使用的是有机电解液,这存... 锂离子电池由于具有较高的工作电压和能量密度实现了商业化。然而,有限的锂资源限制了其广泛应用。钠离子电池展现出与锂离子电池相似的电化学特性,并且钠盐资源更加丰富,因此受到了广泛关注。目前,钠离子电池使用的是有机电解液,这存在一系列安全隐患,如漏液和燃烧等,采用固态电解质可以有效解决这些问题。然而,电解质的离子电导率仍有待提升,且材料制备的一致性及与电极间的界面阻抗问题限制了其广泛应用。针对离子电导率的问题,总结分析了不同价态离子取代的影响。针对存在的界面问题,从正极、负极两侧分析了现有Na_(1+x)Zr_(2)Si_(x)P_(3-x)O_(12)电解质的界面改性方法。最后,对Na_(1+x)Zr_(2)Si_(x)P_(3-x)O_(12)电解质的发展方向进行了展望,有望推动固态钠离子电池的发展。 展开更多
关键词 钠离子电池 固态电解质 Na_(1+x)Zr_(2)Si_(x)P_(3-x)o_(12) 离子电导率 界面修饰
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PEG-2000添加量对Pr_(x)Zr_(1-x)O_(2-δ)催化氧化NO活性的影响
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作者 龚宥精 田文珊 +2 位作者 赵光垒 贾丽娟 刘天成 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第6期134-139,共6页
采用溶胶-凝胶法制备了Pr_(x)Zr_(1-x)O_(2-δ)催化剂,并用于NO催化氧化。以聚乙二醇-2000(PEG-2000)为模板剂对催化剂进行改性,研究了不同模板剂添加质量分数对NO催化氧化活性的影响。结果表明,催化剂活性随PEG-2000添加质量分数的增... 采用溶胶-凝胶法制备了Pr_(x)Zr_(1-x)O_(2-δ)催化剂,并用于NO催化氧化。以聚乙二醇-2000(PEG-2000)为模板剂对催化剂进行改性,研究了不同模板剂添加质量分数对NO催化氧化活性的影响。结果表明,催化剂活性随PEG-2000添加质量分数的增加而降低;在300℃、PEG-2000添加质量分数为2%时,Pr_(x)Zr_(1-x)O_(2-δ)的催化活性最高,NO转化率达到了94.81%。利用XRD、SEM、N2吸附-脱附、XPS及FT-IR对催化剂进行表征,结果表明,模板剂添加质量分数的变化不会改变催化剂Pr_(2)Zr_(2)O_(7)晶型;催化剂为介孔结构,质量分数为2%时的比表面积和孔容最大,有利于催化氧化NO。此外,模板剂质量分数的增加会增强催化剂的亲水性。 展开更多
关键词 聚乙二醇 催化氧化 氮氧化物 Pr_(x)Zr_(1-x)o_(2-δ) 溶胶-凝胶法
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具有Ruddlesden-Popper结构的杂化非本征铁电体(Ca_(1-x)Sm_(x))_(3)Ti_(2)O_(7)陶瓷的制备及其物理性能
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作者 MARCO Antonio López-Aguila 柳志旭 +2 位作者 王守宇 黄聪 刘卫芳 《天津师范大学学报(自然科学版)》 CAS 北大核心 2024年第2期19-25,共7页
为探究稀土离子掺杂对Ca_(3)Ti_(2)O_(7)物理性能的调控,采用固相反应法制备了Sm^(3+)掺杂的(Ca_(1-x)Sm_(x))_(3)Ti_(2)O_(7)(x=0,0.02,0.04)陶瓷样品,通过XRD、XPS、紫外-可见光吸收光谱以及第一性原理计算等方法对样品的晶体结构、... 为探究稀土离子掺杂对Ca_(3)Ti_(2)O_(7)物理性能的调控,采用固相反应法制备了Sm^(3+)掺杂的(Ca_(1-x)Sm_(x))_(3)Ti_(2)O_(7)(x=0,0.02,0.04)陶瓷样品,通过XRD、XPS、紫外-可见光吸收光谱以及第一性原理计算等方法对样品的晶体结构、光学性能、电学性能和磁学性能进行分析.结果表明:随着Sm^(3+)含量的增加,(Ca_(1-x)Sm_(x))_(3)Ti_(2)O_(7)的晶胞参数逐渐增大.Sm^(3+)掺杂导致氧空位减少,因此样品的漏电流随着Sm^(3+)掺杂量的增加而减小.同时,随着Sm^(3+)掺杂量的增加,样品的光学带隙呈现增大趋势.此外,第一性原理研究表明,Sm^(3+)掺杂可在体系中诱导出磁性能,进一步丰富了该材料的物理性能. 展开更多
关键词 (Ca_(1-x)Sm_(x))_(3)Ti_(2)o_(7)陶瓷 铁电性 氧空位 光学带隙 第一性原理
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Ce_(2)/Cu_(4)Al_(1)O_(x)催化剂的脱硝性能及PbCl_(2)耐受性
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作者 阎清华 王爱斌 +2 位作者 高洁 刘国成 辛言君 《化工环保》 CAS CSCD 北大核心 2023年第2期241-246,共6页
以类水滑石(Layered Double Hydroxides,LDHs)为前驱体,制备了铈(Ce)掺加的Ce_(2)/Cu_(4)Al_(1)O_(x)催化剂,运用XRD、SEM、XPS、NH_(3)-TPD、H2-TPR、in situ DRIFT等多种技术手段进行了表征,并将该催化剂用于氨选择性催化还原(NH_(3)-... 以类水滑石(Layered Double Hydroxides,LDHs)为前驱体,制备了铈(Ce)掺加的Ce_(2)/Cu_(4)Al_(1)O_(x)催化剂,运用XRD、SEM、XPS、NH_(3)-TPD、H2-TPR、in situ DRIFT等多种技术手段进行了表征,并将该催化剂用于氨选择性催化还原(NH_(3)-SCR)烟气脱硝系统,考察其脱硝性能及PbCl_(2)耐受性。实验结果表明,当催化剂中Pb质量分数为0.5%、反应温度为200℃时,Ce_(2)/Cu_(4)Al_(1)O_(x)催化剂的NO_(x)转化率为85.2%,远高于Cu/Al_(2)O_(3)(43.8%)和Cu-Ce/Al_(2)O_(3)(53.1%)。表征结果表明:PbCl_(2)能够引起催化剂比表面积降低,但对催化剂的晶体结构没有显著影响;PbCl_(2)会使催化剂表面活性物种的氧化还原性能降低,减少表面化学吸附氧;并可显著降低催化剂表面酸度,减少NH_(3)的吸附和活化,从而导致催化活性降低。Ce_(2)/Cu_(4)Al_(1)O_(x)催化剂具有优异PbCl_(2)耐受性的原因在于活性物种高度分散、酸性位点多、氧化还原能力强。 展开更多
关键词 氨选择性催化还原(NH_(3)-SCR)反应 类水滑石 ce_(2)/Cu_(4)Al_(1)o_(x)催化剂 PbCl_(2)
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Ag/LaNi_(x)Co_(1-x)O_(3)触点材料的制备及电接触性能研究
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作者 邵紫阳 杨芳儿 +4 位作者 王大帅 刘振武 沈涛 李跃 郑晓华 《贵金属》 CAS 北大核心 2024年第2期19-25,共7页
本文运用溶胶-凝胶燃烧法合成了双钙钛矿型LaNi_(x)Co_(1-x)O_(3)(LNCO)纳米材料,利用粉末冶金和热挤压技术制备了相应的Ag/LNCO触点材料及元件样品。重点考察了不同Ni、Co含量对Ag/LNCO触点材料微观结构、物相组成、物理性能、力学性... 本文运用溶胶-凝胶燃烧法合成了双钙钛矿型LaNi_(x)Co_(1-x)O_(3)(LNCO)纳米材料,利用粉末冶金和热挤压技术制备了相应的Ag/LNCO触点材料及元件样品。重点考察了不同Ni、Co含量对Ag/LNCO触点材料微观结构、物相组成、物理性能、力学性能及电寿命服役能力的影响,对其电弧侵蚀失效行为进行了研究,并与SnO2粉体增强Ag基触点材料进行对比。结果表明:溶胶凝胶法合成的LNCO纳米颗粒粒径为20-30 nm,经粉末冶金工艺制备的Ag/LaNi_(0.5)Co_(0.5)O_(3)触点材料电学性能和电寿命都优于Ag/SnO_(2)触点材料,其电阻率低至2.10μΩ∙cm,电寿命性能达到51287次。表明Ag/LaNi_(0.5)Co_(0.5)O_(3)触点材料性能较佳,是一种可以取代Ag/CdO的新型触点材料。 展开更多
关键词 触点材料 力学性能 电弧侵蚀 电寿命 La_(2)Ni_(1-x)Co_(x)o_(3)
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微波焙烧对纳米Ce_(x)Zr_(1-x)O_(2)固溶体微观结构及其NH_(3)-SCR催化性能的影响
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作者 李江涛 李红霞 赵然 《内蒙古科技大学学报》 CAS 2023年第1期5-9,共5页
采用微波加热将通过水热法合成的Ce_(x)Zr_(1-x)O_(2)(0<x≤1)固溶体前驱体在500℃进行焙烧2 h,最终得到不同配比的纳米Ce_(x)Zr_(1-x)O_(2)固溶体粉末状样品.研究不同配比的Ce_(x)Zr_(1-x)O_(2)的结构和微观形貌对其NH_(3)-SCR催化... 采用微波加热将通过水热法合成的Ce_(x)Zr_(1-x)O_(2)(0<x≤1)固溶体前驱体在500℃进行焙烧2 h,最终得到不同配比的纳米Ce_(x)Zr_(1-x)O_(2)固溶体粉末状样品.研究不同配比的Ce_(x)Zr_(1-x)O_(2)的结构和微观形貌对其NH_(3)-SCR催化性能的影响.结果表明,利用微波炉合成的Ce_(x)Zr_(1-x)O_(2)固体粉末中,当CeO_(2)中掺入Zr元素形成Ce_(0.4)Zr_(0.6)O_(2)固溶体之后,Ce_(0.4)Zr_(0.6)O_(2)比表面积比CeO_(2)增加了1倍,NH_(3)-SCR最高脱硝活性也由42.4%增加到90.0%.当n Ce∶n Zr=4∶6时,其微观形貌最好,颗粒的分散度较高,同时,其NH_(3)-SCR脱硝活性达到Ce_(x)Zr_(1-x)O_(2)中的最大值90.0%. 展开更多
关键词 ce_(x)Zr_(1-x)o_(2) 微波焙烧 NH_(3)-SCR 水热合成
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CeO_(2)负载的PdO与Ce_(1‒x)Pd_(x)O_(2‒δ)物种的甲烷催化燃烧性能 被引量:2
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作者 王明智 郑燕萍 翁维正 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2022年第4期112-123,共12页
通过调控Pd前驱物在CeO_(2)上的沉积方式,分别制备了以PdO和离子态的Ce_(1‒x)Pd_(x)O_(2‒δ)物种为主的Pd/CeO_(2)催化剂,并采用X射线光电子能谱(XPS)和拉曼(Raman)光谱确证了这两种Pd物种的存在.氧气程序升温脱附(O_(2)-TPD)和氢气程... 通过调控Pd前驱物在CeO_(2)上的沉积方式,分别制备了以PdO和离子态的Ce_(1‒x)Pd_(x)O_(2‒δ)物种为主的Pd/CeO_(2)催化剂,并采用X射线光电子能谱(XPS)和拉曼(Raman)光谱确证了这两种Pd物种的存在.氧气程序升温脱附(O_(2)-TPD)和氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)的表征结果显示,相比于与载体相互作用较弱的PdO物种,与CeO_(2)相互作用较强的Ce_(1‒x)Pd_(x)O_(2‒δ)物种具有更加稳定的Pd—O键.催化剂的甲烷燃烧反应起燃活性测试结果显示,以PdO物种为主的催化剂表现出了良好的低温催化性能,在原料气配比为1%CH_(4)/4%O_(2)-Ar,空速为60000 mL·g^(-1)_(cat)·h^(‒1)的条件下,T_(10)和T_(90)分别为275和367℃,而两种以Ce_(1‒x)Pd_(x)O_(2‒δ)物种为主的催化剂的T_(10)均超过420℃.催化剂的甲烷程序升温还原(CH_(4)-TPR)表征结果表明,在升温过程中只有当PdO或Ce_(1‒x)Pd_(x)O_(2‒δ)物种被CH_(4)还原后,催化活性才开始上升.由于PdO物种的Pd—O键强度较弱,有利于Pd物种上的晶格氧在较低温度下参与CH_(4)的氧化过程.而Ce_(1‒x)Pd_(x)O_(2‒δ)物种的Pd—O键较稳定,且在反应条件下离子态Pd^(2+)与反应体系中氧物种的作用较强,进而抑制了其与CH_(4)的反应,因此反应的起燃温度较高.以γ-Al_(2)O_(3)为载体采用相同的方法制备了Pd/γ-Al_(2)O_(3)催化剂,相关的表征结果进一步证实,与载体相互作用较弱的PdO物种更容易被CH_(4)还原,进而具有较高的催化活性.据此可以认为Pd/CeO_(2)上氧化态的Pd物种被CH_(4)的还原性能是决定其甲烷催化燃烧反应活性的重要因素之一. 展开更多
关键词 氧化铈 甲烷 催化氧化 氧化钯 ce_(1‒x)pd_(x)o_(2‒δ) 还原性
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Ce_(1-x)Ca_xO_(2-x)的溶胶-凝胶法的合成及其性质 被引量:7
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作者 彭程 蒋凯 +4 位作者 李五聚 王琳 王鸿燕 梁宏伟 孟健 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2001年第6期428-431,共4页
用溶胶 -凝胶法合成了 Ce1-x Cax O2 -x(x=0~ 0 .3 5 )系列固体电解质 ,系统地研究了其晶体结构随Ca O含量的变化关系 .XRD测试表明 ,该体系于 1 60℃即形成萤石结构纯相 .高温 XRD表明 ,从室温至80 0℃ ,Ce1-x Cax O2 -x(x=0~ 0 .3 ... 用溶胶 -凝胶法合成了 Ce1-x Cax O2 -x(x=0~ 0 .3 5 )系列固体电解质 ,系统地研究了其晶体结构随Ca O含量的变化关系 .XRD测试表明 ,该体系于 1 60℃即形成萤石结构纯相 .高温 XRD表明 ,从室温至80 0℃ ,Ce1-x Cax O2 -x(x=0~ 0 .3 5 )未出现结构相变 .此法合成温度远低于传统的高温固相合成法和水热合成法的温度 .合成物的颗粒小 ,粒度均匀 .在 1 3 0 0℃即可烧结成高致密度样品 .XPS测试表明 ,掺杂 Ca O后吸附氧浓度明显增大 ,氧空位增多 ,电导率和氧离子迁移数增大 ,改善了 Ce O2 基固体电解质的性能 . 展开更多
关键词 固体电解质 溶胶-凝胶法 氧离子导体 合成 固体氧化燃料电池 氧化铈 氧化钙 复合氧化物
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Pr/Zr原子比对Pr_(x)Zr_(1−x)O_(2−δ)催化氧化脱硝活性的影响
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作者 龚宥精 何人广 +5 位作者 赵光垒 贾丽娟 高冀芸 王访 段开娇 刘天成 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第7期996-1006,共11页
采用溶胶-凝胶法制备了不同Pr/Zr原子比的Pr_(x)Zr_(1−x)O_(2−δ)催化剂用于催化氧化脱硝。结果表明,催化氧化脱硝效率随Pr原子比的增加而先提高后降低;当Pr/Zr原子比为5∶5时,在250°C下,最佳脱硝活性可达94.62%。采用SEM、N_(2)吸... 采用溶胶-凝胶法制备了不同Pr/Zr原子比的Pr_(x)Zr_(1−x)O_(2−δ)催化剂用于催化氧化脱硝。结果表明,催化氧化脱硝效率随Pr原子比的增加而先提高后降低;当Pr/Zr原子比为5∶5时,在250°C下,最佳脱硝活性可达94.62%。采用SEM、N_(2)吸附-脱附、XRD、XPS、H_(2)-TPR和FT-IR对催化剂进行了表征。结果表明,活性最好的催化剂(Pr_(0.5)Zr_(0.5)O_(2−δ))具有“层状”形貌,表面孔隙多,比表面积大,孔体积分别为77.74 m^(2)/g和0.66 cm^(3)/g。此外,随着Pr原子的增加,晶相从c-ZrO_(2)转变为Pr_(2)Zr_(2)O_(7)。XPS和H_(2)-TPR结果表明,表面化学吸附氧和表面Pr^(4+)氧化物增加,Pr原子比的上升有利于产生氧空位(Vӧ),有利于提高催化氧化脱硝效率。FT-IR表征结果表明,Pr_(0.5)Zr_(0.5)O_(2−δ)固溶体具有较高的NO选择性,有利于NO的催化氧化。抗SO_(2)和H_(2)O毒性实验表明,5∶5的Pr/Zr原子比的催化剂具有更好的抗毒性。此外,利用IC分析吸收产物,结果表明,吸收液中的主要产物是NO_(2)^(-)和NO_(3)^(-)。 展开更多
关键词 催化氧化 氮氧化物 Pr_(x)Zr_(1-x)o_(2-δ) Pr/Zr原子比
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高温扩散工艺制备带隙可调的β-(Al_(x)Ga_(1-x))_(2)O_(3)薄膜
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作者 谭黎 张俊 +3 位作者 张敏 赵荣力 邓朝勇 崔瑞瑞 《人工晶体学报》 CAS 北大核心 2023年第2期281-288,共8页
β-(Al_(x)Ga_(1-x))_(2)O_(3)因其优异的抗击穿及带隙可调节性在现代功率器件及深紫外光电探测等领域展现出巨大的应用前景,然而传统直接生长工艺的复杂性和难度限制了其进一步的发展。因此,本文采用较为简单的高温扩散工艺在c面蓝宝... β-(Al_(x)Ga_(1-x))_(2)O_(3)因其优异的抗击穿及带隙可调节性在现代功率器件及深紫外光电探测等领域展现出巨大的应用前景,然而传统直接生长工艺的复杂性和难度限制了其进一步的发展。因此,本文采用较为简单的高温扩散工艺在c面蓝宝石衬底上成功制备了β-(Al_(x)Ga_(1-x))_(2)O_(3)纳米薄膜。利用X射线衍射、原子力显微镜、扫描电子显微镜和紫外-可见分光光度计对其进行了表征。由于高温下蓝宝石衬底中的Al原子向Ga_(2)O_(3)层扩散,β-Ga_(2)O_(3)薄膜将转变为Al、Ga原子比例不同的β-(Al_(x)Ga_(1-x))_(2)O_(3)薄膜。实验结果显示:当退火温度从1 010℃增加到1 250℃时,薄膜中Al的平均含量从0.033增加到0.371;当退火温度从950℃增加到1 250℃时,薄膜的厚度从186 nm增加到297 nm,粗糙度从2.31 nm增加到15.10 nm;当退火温度从950℃增加到1 190℃时,薄膜的带隙从4.79 eV增加至5.96 eV。结果表明高温扩散工艺能够有效调节β-(Al_(x)Ga_(1-x))_(2)O_(3)薄膜的光学带隙,为β-(Al_(x)Ga_(1-x))_(2)O_(3)基新型光电子器件提供了实验基础。 展开更多
关键词 β-(Al_(x)Ga_(1-x))_(2)o_(3) Ga_(2)o_(3) AL掺杂 半导体薄膜 高温扩散 可调带隙 磁控溅射
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固体氧化物燃料电池Sr_(2)Fe_(1+x)Mo_(1-x)O_(6-δ)双钙钛矿阳极的改性研究进展
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作者 丁莉萍 程亮 +6 位作者 罗凌虹 王乐莹 徐序 刘邵帅 余剑锋 张双双 曹希文 《陶瓷学报》 CAS 北大核心 2023年第6期1049-1065,共17页
固体氧化物燃料电池(SOFC)是下一代能源系统的重要组成部分,拥有比传统发电方式更高的能量转换效率、燃料选择范围广、无需贵金属催化剂,环境友好。阳极作为SOFC中燃料氧化的电化学反应场所,其材料选择对电池性能的影响较大。截至目前,... 固体氧化物燃料电池(SOFC)是下一代能源系统的重要组成部分,拥有比传统发电方式更高的能量转换效率、燃料选择范围广、无需贵金属催化剂,环境友好。阳极作为SOFC中燃料氧化的电化学反应场所,其材料选择对电池性能的影响较大。截至目前,阳极材料的研究已经从最开始的金属基陶瓷材料发展到氧化物型材料。其中双钙钛矿作为钙钛矿材料的衍生物更是成为了目前的主流选择。Sr_(2)Fe_(1+x)Mo_(1-x)O_(6-δ)(SFMO)因为优异的电导率、抗积碳和耐硫性得到广泛关注,但将其用于商业化还有一些问题亟待解决,为进一步提升SFMO阳极的催化活性和稳定性,研究人员将目光放在了材料的改性上。概述了通过不同改性方法来提升SFMO阳极性能的研究进展,分别从掺杂(A,B掺杂和A/B共掺),A位缺位和表面修饰三个方面进行阐述,从物相、结构和电化学性能方面对阳极进行比较,分析了各改性方法对电化学性能,长期稳定性和氢裂解、氧化反应能力的影响。 展开更多
关键词 固体氧化物燃料电池 双钙钛矿 阳极 改性 Sr_(2)Fe_(1+x)Mo_(1-x)o_(6-δ)
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面心立方萤石结构Ce_(1-x)Tb_xO_(2-δ)固溶体的氧缺欠研究
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作者 孟广耀 《中国科学技术大学学报》 CAS CSCD 北大核心 1996年第3期329-336,共8页
以热重量法研究了Ce1-xTbxO2-δ(x=0.3,0.4,0.5)的缺氧分数6值.发现δ值随组成、环境氧分压和温度的不同在0.06—0.4范围内变化.样品CT30和CT50于650℃以上温度在空气中失氧形成氧空位... 以热重量法研究了Ce1-xTbxO2-δ(x=0.3,0.4,0.5)的缺氧分数6值.发现δ值随组成、环境氧分压和温度的不同在0.06—0.4范围内变化.样品CT30和CT50于650℃以上温度在空气中失氧形成氧空位的反应热熔经估算分别为36.0和40.6kJ/mol.研究表明,该数值主要由Tb离子的反应性决定,该复合氧化物中Ce离子的还原反应热焓显著小于它在纯CeO2-δ中的数值. 展开更多
关键词 缺氧性 氧空位 面心 立方萤石结构 固溶体
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铈掺杂对α-Bi_(2)Mo_(3)O_(12)纳米片催化剂丙烯选择性氧化性能的影响
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作者 张鑫 杨艳艳 +3 位作者 周如金 许松泠 单书峰 曾兴业 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第7期145-150,共6页
采用快速微波辅助水热法制备了4种不同的Bi_(2-x)Ce_(x)Mo_(3)O_(12)纳米片催化剂。在制备过程中通过调节铈的掺杂量可以改变合成催化剂的形貌和结构,成功地提高了Bi_(2-x)Ce_(x)Mo_(3)O_(12)纳米片催化剂的比表面积。结果表明,煅烧温度... 采用快速微波辅助水热法制备了4种不同的Bi_(2-x)Ce_(x)Mo_(3)O_(12)纳米片催化剂。在制备过程中通过调节铈的掺杂量可以改变合成催化剂的形貌和结构,成功地提高了Bi_(2-x)Ce_(x)Mo_(3)O_(12)纳米片催化剂的比表面积。结果表明,煅烧温度为500℃、pH为3、掺杂量x=0.05时制备的Bi_(2-x)Ce_(x)Mo_(3)O_(12)纳米片催化剂具有最高的丙烯选择性氧化性能,丙烯转化率为42.1%,丙烯醛选择性为88.3%。Bi_(2-x)Ce_(x)Mo_(3)O_(12)纳米片催化剂的性能与结晶度呈负相关。用XPS表征了Bi_(2-x)Ce_(x)Mo_(3)O_(12)的氧迁移率,Bi_(2-x)Ce_(x)Mo_(3)O_(12)的催化性能与其氧流动性呈正相关。 展开更多
关键词 Bi2-xcexMo3o12 丙烯 丙烯醛
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Ce_(1-x)Ni_(x)O_(y)氧载体在化学链甲烷重整耦合CO_(2)还原中的应用 被引量:4
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作者 赵林洲 郑燕娥 +6 位作者 李孔斋 王亚明 蒋丽红 范浩熙 王雅静 祝星 魏永刚 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第8期4371-4380,共10页
化学链甲烷重整耦合CO_(2)还原技术既能生产合成气还可以还原CO_(2)生成CO。采用共沉淀法制备不同Ce/Ni摩尔比的系列Ce_(1-x)Ni_(x)O_(y)(x=0,0.2,0.4,0.6,0.8,1)氧载体。通过XRD、BET、XPS及CH4-TPR等表征对氧载体的理化性质进行了研... 化学链甲烷重整耦合CO_(2)还原技术既能生产合成气还可以还原CO_(2)生成CO。采用共沉淀法制备不同Ce/Ni摩尔比的系列Ce_(1-x)Ni_(x)O_(y)(x=0,0.2,0.4,0.6,0.8,1)氧载体。通过XRD、BET、XPS及CH4-TPR等表征对氧载体的理化性质进行了研究。系统考察了Ce_(1-x)Ni_(x)O_(y)氧载体在化学链甲烷重整耦合CO_(2)还原反应中的反应性能。与单一金属氧化物NiO和CeO_(2)相比,Ce_(1-x)Ni_(x)O_(y)复合氧载体在该反应中具有更高的活性和热稳定性。在甲烷部分氧化阶段,Ce_(0.2)Ni_(0.8)O_(y)和Ce_(0.4)Ni_(0.6)O_(y)氧载体具有较高的CH_(4)转化率。经历了20次redox循环实验,Ce_(0.2)Ni_(0.8)O_(y)氧载体的CO_(2)转化率几乎保持不变,表明Ce0.2Ni0.8Oy氧载体具有较高的热稳定性。 展开更多
关键词 化学链 甲烷重整 Co_(2)还原 合成气 ce_(1-x)Ni_(x)o_(y)氧载体
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Ce_xPr_(1-x)O_(2-δ)复合氧化物的XRD和Raman表征 被引量:6
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作者 闫宗兰 罗孟飞 +2 位作者 谢冠群 黄炜 谢云龙 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2005年第3期425-428,共4页
A series of CexPr1-xO2-δ mixed oxides were synthesized by sol-gel met hod and characterized by Raman and XRD techniques. When x value was changed from 1.0 to 0.5, only a cubic phase CeO2 was observed. The samples wer... A series of CexPr1-xO2-δ mixed oxides were synthesized by sol-gel met hod and characterized by Raman and XRD techniques. When x value was changed from 1.0 to 0.5, only a cubic phase CeO2 was observed. The samples were very well cr ystallized on decreasing x from 0.50 to 0.99. For CexPr1-xO2-δ samples 465 cm-1 and 1 150 cm-1 Raman peaks are attributed to the Raman active F2g mode of CeO2. The broad peak at about 570 cm-1 in the region of 0.3 ≤ x ≤ 0.99 can be linke d to lattice defects resulting in oxygen vacancies. The new band at about 195 cm -1 may be attributed to the asymmetric vibration caused by the formation of oxyg en vacancies. Calcination temperatures had great effect on the peak intensity fo r CeO2 but less effect on Ce0.8Pr0.2O2-δ in Raman spectra. It might be due to t he transformation of the colors for the mixed oxides, the insertion of Pr atom i nto the ceria lattice could enhance the sintering resistance and thermal stabili ty of the mixed oxides. 展开更多
关键词 复合氧化物 ceo2 表征 xRD SoL-GEL
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Ce_(x)Zr_(1-x)O_(2)/Co/C-N催化CO_(2)加氢性能研究 被引量:4
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作者 何玉梅 刘冰 李金林 《分子催化》 CAS CSCD 北大核心 2021年第6期561-570,I0004,共11页
将不同比例的铈锆前驱体负载到ZIF-67,氮气气氛焙烧制备Ce_(x)Zr_(1-x)O_(2)/Co/C-N催化剂,对催化剂进行了XRD、H_(2)-TPR、XPS表征,并在固定床反应器评价其CO_(2)加氢制甲醇性能.XRD结果表明,在铈中加入适量锆形成铈锆固溶体,铈锆固溶... 将不同比例的铈锆前驱体负载到ZIF-67,氮气气氛焙烧制备Ce_(x)Zr_(1-x)O_(2)/Co/C-N催化剂,对催化剂进行了XRD、H_(2)-TPR、XPS表征,并在固定床反应器评价其CO_(2)加氢制甲醇性能.XRD结果表明,在铈中加入适量锆形成铈锆固溶体,铈锆固溶体与钴物种较强的相互作用力可以阻止表面金属Co的氧化.但过量加入的锆又会削弱这一作用力,部分金属Co被氧化为Co_(3)O_(4).H_(2)-TPR结果表明适量的锆的加入改善催化剂的还原性能,催化剂还原温度降低.XPS证实了25%Ce_(0.67)Zr_(0.33)O_(2)/Co/C-N催化剂中含有更多的氧空穴及氮含量,氧空穴和碱性氮都有利于CO_(2)的解离吸附.优化后的25%Ce_(0.67)Zr_(0.33)O_(2)/Co/C-N催化剂在225℃,2 MPa,GHSV=6 L·g^(-1)_(cat)·h^(-1)反应条件下取得最高甲醇时空收率,为3.0 mmol·g^(-1)_(cat)·h^(-1). 展开更多
关键词 铈锆固溶体 Co/C-N Co_(2)加氢
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金属并联电解制备LiCo_xNi_(1-x)O_2正极材料 被引量:1
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作者 魏进平 孙欣 +3 位作者 王晓宇 卞锡奎 翟金玲 阎杰 《电化学》 CAS CSCD 2004年第4期409-414,共6页
 应用钴、镍金属并联电解法制备锂离子电池正极材料.电解反应时,调节流过钴、镍电极上的电流比值及控制合适的电流密度,可生成均匀的CoxNi1-x(OH)2前驱体.研究表明,该法简单且无污染.合成的LiCo0.3Ni0.7O2正极材料充放电的容量较高,循...  应用钴、镍金属并联电解法制备锂离子电池正极材料.电解反应时,调节流过钴、镍电极上的电流比值及控制合适的电流密度,可生成均匀的CoxNi1-x(OH)2前驱体.研究表明,该法简单且无污染.合成的LiCo0.3Ni0.7O2正极材料充放电的容量较高,循环稳定性也较好,其初始放电容量为163mAh/g,经过50次充放电循环后放电容量仍可保持140mAh/g. 展开更多
关键词 正极材料 放电容量 充放电 电流比 锂离子电池 镍电极 并联 制备 前驱体 电解
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