Co-Cu复合氧化物催化剂催化低浓度瓦斯燃烧性能研究

催化燃烧是目前转化与利用低浓度瓦斯的有效方法之一。为探究制备工艺对Co-Cu复合氧化物催化剂催化低浓度瓦斯燃烧性能的影响,分别采用溶胶-凝胶法和共沉淀法,制备了Co-Cu复合催化剂,并用于低浓度瓦斯催化燃烧反应(甲烷体积分数为1.69%)。考察了制备方法、焙烧温度和n(Co):n(Cu)对催化剂性能的影响,并运用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)和X射线光电子能谱(XPS)对催化剂进行了表征。结果表明,适宜的催化剂焙烧温度为400℃、n(Co):n(Cu)为1:1,该条件下制备的催化剂催化活性最高。在该条件下,与溶胶-凝胶法制备的催化剂(n(柠檬酸):n(金属离子)为3:2)相比,共沉淀法制备的催化剂具有更高的催化活性,其甲烷转化特征温度t_(10)、t_(50)和t_(90)(分别指甲烷转化率为10%、50%、90%时的温度)分别降低了6℃、70℃和1℃。

载体对Co-Cu催化剂催化CH_4-合成气梯阶转化反应的影响

以钴、铜为活性金属,采用等体积浸渍法制备Co-Cu双金属催化剂,考察了不同载体的Co-Cu双金属催化剂对CH4-合成气梯阶转化直接合成C2+含氧化合物的影响,并进行了XRD、NH3-TPD和H2-TPR表征及相应的分析。实验结果表明,载体对催化剂催化性能有较大的影响,不同载体的催化剂对CH4-合成气两步梯阶转化反应的活性高低顺序为Co-Cu/TiO2>Co-Cu/Al2O3>Co-Cu/SiO2,Co-Cu/TiO2催化剂对C2+含氧化合物的选择性为79.9%。这归因于TiO2载体与活性金属Co、Cu之间适宜的相互作用及载体对Co-Cu良好的分散性能。此外,Co-Cu/TiO2催化剂还具有反应所需的表面酸量及适度的中强酸度。

碳纳米管促进的Co-Cu氧化物基低碳醇合成催化剂的制备研究

用自行制备的多壁碳纳米管（MWCNTs）作为添加剂,制备一类用于合成气制低碳醇的共沉淀型MWCNTs掺合的Co-Cu催化剂（CoiCuj-x%MWCNTs）.催化剂组成的优化结果显示：MWCNTs的添加量及Co、Cu两种金属组分的相对含量（摩尔比）对低碳醇合成（HAS）反应活性和产物选择性的影响显著;MWCNTs的添加量以11%为佳,Co/Cu摩尔比以3∶1为宜.在所制备的Co3Cu1-11%MWCNTs催化剂上,5.0 MPa、573 K、V（H2）/V（CO）/V（CO2）/V（N2）=45/45/5/5和GHSV=10 000 mL/（h.g）的反应条件下,CO的转化率可达39.1%,总（C1~8）醇和二甲醚（DME）的C-基选择性合计达到74.3%,C2~8-醇和DME的时空产率合计达1 072 mg/（h.g）;在含氧产物中,S（C2~8-醇＋DME）/S（MeOH）=17.8（C-基选择性比）,展现其作为燃料油品添加剂的应用前景.催化剂的制备表征研究揭示,氧化态前驱物中高度分散的CuCo2O4尖晶石微晶相的形成对于营造/产生低碳醇合成所需固溶体型双金属CoiCuj催化活性位至关重要;MWCNTs促进的催化剂对氢吸附、活化的优异性能在促进催化剂活性和选择性的提高、以及抑制水煤气变换副反应等方面都可能起重要作用.

Kaolin/ZnO纳米光催化剂的制备及性能

以醋酸锌为原料,采用共沉淀法制备Kaolin/ZnO纳米光催化剂;利用XRD、SEM、FTIR对其进行表征,利用BET氮气吸附法测定比表面积;研究了催化反应时间、催化剂用量对亚甲基蓝(MB)光催化降解效果的影响。结果表明,催化剂的BET比表面积为130.86 m^2/g;当催化时间为80 min、催化剂用量为0.8 g/L时具有高催化活性,降解率可达96.82%;光催化降解MB的反应符合准一级动力学方程,反应速率常数为0.04213 min^-1。

Co-Cu/Kaolin气-固相催化1,4-丁二醇合成2,3-二氢呋喃

采用混碾法制备了不同比例的Co-Cu/Kaolin负载型催化剂,并在催化剂上对1,4-丁二醇气-固相催化环化合成2,3-二氢呋喃的反应活性进行了评价,同时对还原前后的催化剂进行了XRD晶相分析。结果表明:催化剂中的活性相主要为还原态的钴、铜;助剂铜的添加有利于提高钴催化剂的催化活性和目标产物的收率及选择性;在nCo∶nCu=3∶1、400℃反应时,催化剂的反应活性最好,产物中2,3-二氢呋喃的含量达到72.11%。

Co-Cu／SiO2催化剂的表征

用溶胶-凝胶法制备了Co-Cu/SiO2系列的担载型催化剂,采用SBET、TPR、XRD、O2滴定等技术对该催化剂进行了研究,并考察了催化剂在F-T合成反应中的催化性能.结果表明,样品的SBET较大,Co和Cu组分均很好分散;Cu2+的加入使得Co更易于被氢气还原,Co是经由Co3+→Co2+→Co0的还原过程,Cu的还原为Cu2+→Cu0;Cu2+的引入使得样品中钴的还原度增大,对F-T合成的催化性能有了一定的改善.