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焙烧温度对二甲醚水蒸气重整制氢Cu/ZnO/Al_2O_3/Cr_2O_3+H-ZSM-5双功能催化剂性能的影响
被引量:
8
1
作者
李娟
海航
+5 位作者
闫常峰
胡蓉蓉
么志伟
罗伟民
郭常青
李文博
《燃料化学学报》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2012年第10期1240-1245,共6页
采用共沉淀耦合机械混合法制备了Cu/ZnO/Al2O3/Cr2O3+H-ZSM-5双功能催化剂,并用于二甲醚水蒸气重整制氢反应,结合热重、傅里叶红外光谱、XRD、BET、H2-TPR表征,考察了焙烧温度对Cu/ZnO/Al2O3/Cr2O3催化剂物理化学性质及双功能催化剂催...
采用共沉淀耦合机械混合法制备了Cu/ZnO/Al2O3/Cr2O3+H-ZSM-5双功能催化剂,并用于二甲醚水蒸气重整制氢反应,结合热重、傅里叶红外光谱、XRD、BET、H2-TPR表征,考察了焙烧温度对Cu/ZnO/Al2O3/Cr2O3催化剂物理化学性质及双功能催化剂催化性能的影响。研究结果表明,400℃焙烧时,析出CuO粒子的同时伴有尖晶石相,进而在反应过程中对金属铜粒子起到良好的隔离作用。而焙烧温度较低时,催化剂分解不完全,催化剂活性位较少。焙烧温度大于500℃时,CuO粒子发生二次团聚,同时尖晶石相大量生成,造成催化剂活性位减少,活性较低。合适的焙烧温度为400℃,此时二甲醚转化率为92.9%,氢气收率可达到76.5%,具有较好的反应效果。
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关键词
Cu
/zno
/Al2O3/
cr
2O3+H-ZSM-5
催化剂
焙烧温度
水蒸气重整
二甲醚
氢
下载PDF
职称材料
Cr掺杂ZnO(1010)表面的原子结构和电子性质研究
被引量:
1
2
作者
黄武根
蔡军
+3 位作者
胡俊
朱俊发
杨帆
包信和
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
2021年第6期971-979,共9页
多相催化中ZnO基催化剂广泛应用于甲醇合成、水汽变换和合成气转化等诸多领域.近期发展的ZnCrO_(x)-分子筛双功能催化剂(OX-ZEO)打破了传统合成气转化的ASF分布,能够高选择性地实现CO加氢转化为低碳烯烃.其中CO在ZnCrO_(x)表面活化被认...
多相催化中ZnO基催化剂广泛应用于甲醇合成、水汽变换和合成气转化等诸多领域.近期发展的ZnCrO_(x)-分子筛双功能催化剂(OX-ZEO)打破了传统合成气转化的ASF分布,能够高选择性地实现CO加氢转化为低碳烯烃.其中CO在ZnCrO_(x)表面活化被认为是OX-ZEO催化的关键基元过程,但是ZnCrO_(x)表面的活性位组成和结构目前仍然缺乏原子尺度上的理解,阻碍了人们对反应机理的研究.因此,本文构建了Cr掺杂ZnO(1010)单晶的模型催化剂,结合低温扫描隧道显微镜(LT-STM)和X射线光电子能谱(XPS),研究不同条件下Cr在ZnO(1010)表面生长的形貌结构,并重点考察了Cr掺杂对表面电子结构和CO吸附的影响.ZnO(101–0)是Zn-O混合终止的非极性面,也是ZnO最稳定的晶面.实验发现室温下沉积Cr在ZnO(1010)表面时,出现多种生长结构.STM显示低覆盖度(<0.1 ML)的沉积Cr在ZnO(1010)台阶面上出现单分散的亮点和暗点,分别为位于表面O原子链上的Cr原子和嵌入ZnO晶格替代Zn^(2+)的Cr.XPS显示这些Cr原子与ZnO之间存在电荷转移,呈现出+3价.由于Cr在[0001]方向扩散能垒高于沿着[1210]方向扩散的能垒,能够观察到少量沿着[0001]台阶方向生长的长方形岛,归属为Cr岛.表面单分散Cr原子和Cr岛的密度都会随着Cr沉积量的增加而增多.当在200 K沉积Cr来抑制Cr的表面扩散行为,我们发现Cr主要在ZnO面上形成Cr团簇,均匀分散在表面;而在400 K沉积时,Cr则直接扩散进入ZnO晶格.STM和XPS结果都表明,600 K以上的高温处理能够促进Cr进入ZnO晶格,同时伴随Cr岛的分解,这说明表面负载的Cr原子在高温不能稳定存在;而Cr岛的再分散进入到近表层甚至体相,也表明了Cr和ZnO之间的强相互作用.这种强相互作用有利于Cr在ZnO表层进行原子级分散,形成具有催化活性的结构;与此同时,实验发现Cr扩散到近表层会导致表面能带向上弯曲,从而导致XPS芯能级向低结合能位移.在超高真空条件下,CO与Cr掺杂的ZnO表面作用较弱,室温下只观察到碳酸盐的形成.因此,通过对比不同条件下Cr在ZnO(1010)表面的生长结构,热稳定性以及相应的电子结构变化,发现Cr和ZnO存在强相互作用,在600 K以上Cr以Cr^(3+)形式分散到ZnO晶格中.本文通过构建Cr/ZnO(1010)模型催化剂,并研究其原子结构与电子结构的演变,为进一步的分子尺度合成气转化机理研究开辟了道路.
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关键词
zno
cr
/zno
(
1010
)
催化剂
CO吸附
STM
XPS
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职称材料
添加组分Cu/ZnO/Al2O3催化剂顺酐加氢合成γ-丁内酯活性的影响
3
作者
陈庚
沈伟
徐华龙
《顺酐通讯》
2005年第1期28-31,共4页
γ-丁内酯(GBL)是很好的高沸点有机溶剂,同时又是重要的化工原料。它广泛应用于医药、农药、石油化工、纺织、化妆品、香料等行业,是一种重要的原料和中间体。国内外对γ-丁内酯合成技术的研究非常活跃,顺酐气相加氢法合成γ-丁内酯...
γ-丁内酯(GBL)是很好的高沸点有机溶剂,同时又是重要的化工原料。它广泛应用于医药、农药、石油化工、纺织、化妆品、香料等行业,是一种重要的原料和中间体。国内外对γ-丁内酯合成技术的研究非常活跃,顺酐气相加氢法合成γ-丁内酯得到了广泛的重视,所用的催化剂有Cu/ZnO/Al,Cu/Cr,Cu/Zn,Cu/Zn/Cr,Cu/Zn/Al/M(M为第四组分促进剂)等。
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关键词
Cu
/zno
/Al2O3
催化剂
Γ-丁内酯
加氢合成
添加组分
顺酐
活性
有机溶剂
化工原料
石油化工
合成技术
高沸点
化妆品
中间体
国内外
加氢法
促进剂
四组分
cr
医药
香料
气相
原文传递
题名
焙烧温度对二甲醚水蒸气重整制氢Cu/ZnO/Al_2O_3/Cr_2O_3+H-ZSM-5双功能催化剂性能的影响
被引量:
8
1
作者
李娟
海航
闫常峰
胡蓉蓉
么志伟
罗伟民
郭常青
李文博
机构
中国科学院广州能源研究所
出处
《燃料化学学报》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2012年第10期1240-1245,共6页
基金
国家自然科学基金(20806082
50306026)
广东省自然科学基金(10151007006000016)
文摘
采用共沉淀耦合机械混合法制备了Cu/ZnO/Al2O3/Cr2O3+H-ZSM-5双功能催化剂,并用于二甲醚水蒸气重整制氢反应,结合热重、傅里叶红外光谱、XRD、BET、H2-TPR表征,考察了焙烧温度对Cu/ZnO/Al2O3/Cr2O3催化剂物理化学性质及双功能催化剂催化性能的影响。研究结果表明,400℃焙烧时,析出CuO粒子的同时伴有尖晶石相,进而在反应过程中对金属铜粒子起到良好的隔离作用。而焙烧温度较低时,催化剂分解不完全,催化剂活性位较少。焙烧温度大于500℃时,CuO粒子发生二次团聚,同时尖晶石相大量生成,造成催化剂活性位减少,活性较低。合适的焙烧温度为400℃,此时二甲醚转化率为92.9%,氢气收率可达到76.5%,具有较好的反应效果。
关键词
Cu
/zno
/Al2O3/
cr
2O3+H-ZSM-5
催化剂
焙烧温度
水蒸气重整
二甲醚
氢
Keywords
Cu
/zno
/Al2O3/
cr
2O3+H-ZSM-5 catalysts
calcination temperature
steam reforming
dimethyl ether
hydrogen
分类号
TQ032 [化学工程]
下载PDF
职称材料
题名
Cr掺杂ZnO(1010)表面的原子结构和电子性质研究
被引量:
1
2
作者
黄武根
蔡军
胡俊
朱俊发
杨帆
包信和
机构
中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室
中国科学院大学
上海科技大学物质科学与技术学院
中国科学技术大学同步辐射国家实验室
出处
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
2021年第6期971-979,共9页
基金
国家重点研发计划(2017YFB0602205)
国家自然科学基金(21972144,91545204).
文摘
多相催化中ZnO基催化剂广泛应用于甲醇合成、水汽变换和合成气转化等诸多领域.近期发展的ZnCrO_(x)-分子筛双功能催化剂(OX-ZEO)打破了传统合成气转化的ASF分布,能够高选择性地实现CO加氢转化为低碳烯烃.其中CO在ZnCrO_(x)表面活化被认为是OX-ZEO催化的关键基元过程,但是ZnCrO_(x)表面的活性位组成和结构目前仍然缺乏原子尺度上的理解,阻碍了人们对反应机理的研究.因此,本文构建了Cr掺杂ZnO(1010)单晶的模型催化剂,结合低温扫描隧道显微镜(LT-STM)和X射线光电子能谱(XPS),研究不同条件下Cr在ZnO(1010)表面生长的形貌结构,并重点考察了Cr掺杂对表面电子结构和CO吸附的影响.ZnO(101–0)是Zn-O混合终止的非极性面,也是ZnO最稳定的晶面.实验发现室温下沉积Cr在ZnO(1010)表面时,出现多种生长结构.STM显示低覆盖度(<0.1 ML)的沉积Cr在ZnO(1010)台阶面上出现单分散的亮点和暗点,分别为位于表面O原子链上的Cr原子和嵌入ZnO晶格替代Zn^(2+)的Cr.XPS显示这些Cr原子与ZnO之间存在电荷转移,呈现出+3价.由于Cr在[0001]方向扩散能垒高于沿着[1210]方向扩散的能垒,能够观察到少量沿着[0001]台阶方向生长的长方形岛,归属为Cr岛.表面单分散Cr原子和Cr岛的密度都会随着Cr沉积量的增加而增多.当在200 K沉积Cr来抑制Cr的表面扩散行为,我们发现Cr主要在ZnO面上形成Cr团簇,均匀分散在表面;而在400 K沉积时,Cr则直接扩散进入ZnO晶格.STM和XPS结果都表明,600 K以上的高温处理能够促进Cr进入ZnO晶格,同时伴随Cr岛的分解,这说明表面负载的Cr原子在高温不能稳定存在;而Cr岛的再分散进入到近表层甚至体相,也表明了Cr和ZnO之间的强相互作用.这种强相互作用有利于Cr在ZnO表层进行原子级分散,形成具有催化活性的结构;与此同时,实验发现Cr扩散到近表层会导致表面能带向上弯曲,从而导致XPS芯能级向低结合能位移.在超高真空条件下,CO与Cr掺杂的ZnO表面作用较弱,室温下只观察到碳酸盐的形成.因此,通过对比不同条件下Cr在ZnO(1010)表面的生长结构,热稳定性以及相应的电子结构变化,发现Cr和ZnO存在强相互作用,在600 K以上Cr以Cr^(3+)形式分散到ZnO晶格中.本文通过构建Cr/ZnO(1010)模型催化剂,并研究其原子结构与电子结构的演变,为进一步的分子尺度合成气转化机理研究开辟了道路.
关键词
zno
cr
/zno
(
1010
)
催化剂
CO吸附
STM
XPS
Keywords
zno
cr
/zno
(
1010
)catalyst
CO adsorption
Scanning tunneling mi
cr
oscopy
X-ray photoelectron spectroscopy
分类号
TQ426 [化学工程]
下载PDF
职称材料
题名
添加组分Cu/ZnO/Al2O3催化剂顺酐加氢合成γ-丁内酯活性的影响
3
作者
陈庚
沈伟
徐华龙
出处
《顺酐通讯》
2005年第1期28-31,共4页
文摘
γ-丁内酯(GBL)是很好的高沸点有机溶剂,同时又是重要的化工原料。它广泛应用于医药、农药、石油化工、纺织、化妆品、香料等行业,是一种重要的原料和中间体。国内外对γ-丁内酯合成技术的研究非常活跃,顺酐气相加氢法合成γ-丁内酯得到了广泛的重视,所用的催化剂有Cu/ZnO/Al,Cu/Cr,Cu/Zn,Cu/Zn/Cr,Cu/Zn/Al/M(M为第四组分促进剂)等。
关键词
Cu
/zno
/Al2O3
催化剂
Γ-丁内酯
加氢合成
添加组分
顺酐
活性
有机溶剂
化工原料
石油化工
合成技术
高沸点
化妆品
中间体
国内外
加氢法
促进剂
四组分
cr
医药
香料
气相
分类号
TQ225.24 [化学工程—有机化工]
TQ251 [化学工程—有机化工]
原文传递
题名
作者
出处
发文年
被引量
操作
1
焙烧温度对二甲醚水蒸气重整制氢Cu/ZnO/Al_2O_3/Cr_2O_3+H-ZSM-5双功能催化剂性能的影响
李娟
海航
闫常峰
胡蓉蓉
么志伟
罗伟民
郭常青
李文博
《燃料化学学报》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2012
8
下载PDF
职称材料
2
Cr掺杂ZnO(1010)表面的原子结构和电子性质研究
黄武根
蔡军
胡俊
朱俊发
杨帆
包信和
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
2021
1
下载PDF
职称材料
3
添加组分Cu/ZnO/Al2O3催化剂顺酐加氢合成γ-丁内酯活性的影响
陈庚
沈伟
徐华龙
《顺酐通讯》
2005
0
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