CrOx-Y2O3催化剂中Cr物种对氟氯交换反应性能的影响

用沉积-沉淀法制备了CrOx-Y2O3催化剂,考察焙烧气氛及温度对1,1,1-三氟-2-氯乙烷(HCFC-133a)气相氟化合成1,1,1,2-四氟乙烷(HFC-134a)催化性能的影响.采用拉曼光谱、X射线粉末衍射(XRD)等表征手段观察了催化剂中铬物种价态的变化情况.结果表明,先氮气后空气中不同温度(T)焙烧的催化剂(NAT),随着空气中焙烧温度的升高,Cr物种由CrO3向YCrO4、YCrO3转变.500℃焙烧的NA500催化剂虽然活性低于直接在空气中350℃焙烧的催化剂(A350),然而前者的反应稳定性明显高于后者.这归因于YCrO4物种在氟化过程中生成的活性物种既不易流失并且表面不容易结炭.

气相氟化合成1,1,1,2-四氟乙烷的CrO_x-Y_2O_3催化剂的表征与性能(英文)

制备了一系列CrOx-Y2O3催化剂用于气相氟化1,1,1-三氟-2-氯乙烷(HCFC-133a)合成1,1,1,2-四氟乙烷(HFC-134a),并考察了Y(OH)3、YCl3和Y(NO3)3前躯体对催化剂性能的影响.XRD和UV-Vis光谱实验结果表明,Y前躯体对催化剂表面Cr物种有影响,其中采用Y(OH)3前躯体的催化剂有利于以高分散的Cr6+形式存在.研究表明CrOx-Y2O3催化剂在预处理和反应过程中,部分高价CrOx可转化为CrF3.催化剂中CrF3含量增加,导致其转化为活性物种的含量相对减少,所以其催化活性下降.