Cs阳离子掺杂对CH_(3)NH_(3)PbI_(3)钙钛矿电子性质的影响研究

有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池被报道具有极高的功率转换效率,是下一代太阳能电池材料有希望的候选者,但其化学性质极不稳定,在高温高湿条件下易分解.本研究采用无机Cs阳离子取代CH_(3)NH_(3)PbI_(3)结构中的CH_(3)NH_(3)有机阳离子,利用第一性原理密度泛函理论,计算了未掺杂CH_(3)NH_(3)PbI_(3)钙钛矿和Cs阳离子掺杂钙钛矿的电子性质.结果表明,适当比例的Cs阳离子掺杂能够增强Pb-I的相互作用力,且Cs阳离子掺杂并未改变钙钛矿直接半导体的属性.Cs阳离子与Pb-I框架之间强的共价相互作用,导致Cs阳离子掺杂钙钛矿具有更加稳定的晶体结构.这项工作阐明了Cs阳离子掺杂钙钛矿材料高稳定性的潜在机理,可以为将来设计高效稳定的钙钛矿光伏材料提供一定的理论依据.

蓝光发射钙钛矿薄膜的制备与光学特性

有机-无机钙钛矿薄膜作为有机发光二极管中的发光层,其本身的薄膜质量与热稳定性是影响其发光特性的主要因素。采用一步溶液法制备了蓝光发射MAPbClxBr3-x薄膜,并通过光学显微镜、吸收光谱、光致发光(PL)谱等分析手段研究了薄膜的成膜质量与不同Cl/Br摩尔比之间的关系,以及无机Cs离子掺杂对薄膜热稳定性与发光特性的影响。实验结果表明:随着Cl/Br摩尔比的增大,晶粒尺寸逐渐增大;Cs离子掺杂可以提高薄膜的覆盖度、光吸收强度、热稳定性及PL强度;通过调节Cl/Br摩尔比及Cs离子掺杂获得了室温下具有蓝色发光波长435 nm的Cs0.1MA0.9PbCl2.375Br0.625薄膜。MAPbClxBr3-x薄膜与Cs0.1MA0.9PbCl2.375Br0.625薄膜的发光机制主要为激子辐射复合。此外,Cs0.1MA0.9PbCl2.375Br0.625薄膜还存在Cs离子掺杂能级参与的辐射复合机制。