介孔分子筛Cs_xH_(3-x)PW_(12)O_(40)SBA-15催化合成丙烯酸正丁酯

采用溶胶 凝胶方法,以P123为模板剂、正硅酸乙酯为硅源,合成出含有杂多酸铯盐的介孔分子筛CsxH3 xPW12O40 SBA 15。XRD表征结果表明,改性后的催化剂具有纯硅SBA 15分子筛晶体结构。将该催化剂用于合成丙烯酸正丁酯,并考察了不同Cs/P物质的量的比对反应活性的影响,其中Cs2.5H0.5PW12O40 SBA 15的催化活性最好。采用正交设计方法确定出各因素对反应结果的影响顺序为反应时间>反应温度>原料组成>催化剂用量,确定最佳操作条件为反应温度130℃,酸醇物质的量的比1∶1.2,反应时间5h,催化剂用量为总原料质量的5%(每克的物料催化剂用量为0.05g)。重复试验表明Cs2.5H0.5PW12O40 SBA 15具有良好的稳定性。

磷钨杂多酸铯盐的制备及催化性能

采用室温沉淀法制备了一系列铯取代磷钨杂多酸盐(CsxH3-xPW12O40,x=0.5,1.0,1.5,2.0,2.5,3.0),考察了不同铯取代度对所制杂多酸盐结构及其催化苯甲醛氧化制苯甲酸反应性能的影响.利用液氮吸附-脱附(N2adsorption-desorption)、扫描电镜(SEM)、X-射线衍射(XRD)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、固体紫外可见漫反射光谱(DR UV-vis)等手段进行了表征.结果表明:CsxH3-xPW12O40完好地保持了H3PW12O40的Keggin晶相;随着铯取代度x的增大,CsxH3-xPW12O40的颗粒逐渐均匀,同时晶胞参数逐渐减小,表面积和孔容则随之增大.在相同的实验条件下,所制CsxH3-xPW12O40均呈现出较高的催化活性:在Cs3PW12O40催化作用下,苯甲酸的收率达到72%,而其他催化剂作用下达到76%,均优于H3PW12O40的催化活性(71%).