Fe2O3含量对青花色料呈色的影响

实验以二氧化三铁、氧化钴、氧化锰、釉果为主要原料,采用单因素实验法,探究了青花色料中Fe2O3/CoO对青花瓷色度值、微观结构、晶相组成的影响。实验结果表明,随着青花色料配方中Fe2O3/CoO比值增大,青花瓷着色区域表面析出大量的1~3μm磁铁矿晶体并且发育越来越好,使得青花瓷呈现黑色调增强蓝色调减弱的现象。

Fe、La掺杂和氧缺陷对CeO_(2)表面吸附As_(2)O_(3)的密度泛函理论研究

采用密度泛函理论研究了As_(2)O_(3)(g)在Fe、La掺杂CeO_(2)(110)表面及氧缺陷LaCeO(110)表面的吸附行为,探索了LaCeO表面砷吸附能力显著高于FeCeO表面的主要原因。结果表明,As_(2)O_(3)(g)的吸附效果与吸附位点数量、吸附能、键长和电荷转移密切相关。纯CeO_(2)表面的吸附主要为化学吸附,吸附能绝对值大于−4.22 eV,电荷转移量为(−0.19)−(−0.31)e,As_(2)O_(3)得到电荷带负电,起表面受主作用,因此吸附量较小。FeCeO(110)表面新增Fe顶位和Bridge-2桥位两个吸附位,其中,Fe顶位为化学吸附,Fe掺杂改变了FeCeO表面电子分布和晶格结构,但并未改变As_(2)O_(3)与FeCeO之间的电荷转移方向,因此,As_(2)O_(3)仍呈负离子形式吸附。LaCeO(110)表面新增了三个吸附位:La顶位、Bridge-3桥位和Hollow-2空位,La掺杂改变了As_(2)O_(3)与LaCeO之间的电荷转移方向,使得As_(2)O_(3)失电子呈正离子吸附,起表面施主作用,因此,吸附能力增强。无O_(2)环境下,单一O缺陷LaCeO(110)表面吸附能力低于完整LaCeO表面;有O_(2)环境下,O缺陷有利于As_(2)O_(3)的吸附。

光催化材料Cu/Fe_2O_3-TiO_2的结构和性能

用溶胶-凝胶法制得Cu/Fe2O3-TiO2光催化材料。用XRD、Ram an、TPR、IR、TEM、UV-V is DRS测试技术和光催化反应等对固体材料的结构和性能进行了表征。结果表明,Fe2O3的质量分数为10%时,在TiO2表面以单分子层分散,Fe2O3的引入使TiO2吸光限蓝移。Fe2O3含量超过单分子层分散时,有晶相Fe2O3生成,光吸收性能下降。Fe—O—Ti键的形成加强了半导体之间的相互作用,有利于光生载流子在半导体间的输送。少量Cu的引入,使复合材料的吸光域向可见光范围扩展。光催化反应性能与材料的光响应能力密切相关。在光催化CO2和CH3NH2直接合成NH2CH2COOH的反应中,负载质量分数为10%Fe2O3的光催化反应性能最优。在120℃、常压、空速200 h-1、CO2与CH3NH2摩尔比为1∶1和6.5×10-4W/cm2的紫外灯照射下,CH3NH2转化率为1.35%,NH2CH2COOH选择性达92.0%。

Ru-Cu/Fe_3O_4-TiO_2催化剂上甘油氢解制备1,2-丙二醇的研究

以生物柴油生产过程中副产的甘油为原料,通过催化氢解制备1,2-丙二醇是增长生物柴油产业链、提高其经济效益的有效途径.采用浸渍法制备了双金属磁性催化剂Ru-Cu/ Fe3 O4 -TiO2 ,利用X 射线衍射、X 射线光电子能谱、透射电子显微镜、N2 吸附等方法对催化剂进行了表征,考察了Ru/ Cu 摩尔比、反应温度、H2 压力、反应时间和催化剂用量等因素对催化剂性能的影响.结果表明,Ru-Cu/ Fe3 O4 -TiO2 双金属催化剂具有很高的催化活性和良好的1,2-丙二醇选择性.Cu 的加入没有明显改变Ru 的化学环境,但有效地提高了1,2-丙二醇的选择性,同时Ru 可改善Cu 在钛铁复合载体上的分散性,从而获得了平均金属粒径在5-9 nm 左右的催化剂.在Ru/ Cu 摩尔比1 ∶1. 6、反应温度200 ℃、H2 压力4. 0 MPa、反应时间10 h 的条件下,甘油转化率和1,2-丙二醇的选择性分别高达96. 12% 和86. 77%.反应后产物与催化剂可有效实现磁性分离,为该过程的工业化应用奠定了基础.

Cu/CeO_(2)上可见光辅助热催化合成NH_(3):H_(2)O存在下NO通过CO还原的途径

NH_(3)不仅是关键的工业化学原料,而且是未来可再生能源的无碳燃料和可运输的载体.目前,工业合成NH_(3)仍然以传统的Haber-Bosch反应为主,需要300-500°C的高温和20-30 MPa的压力.为克服这些缺点,研究者设计了NO-CO-H_(2)O反应体系.在该反应中,通过有毒气体CO在H_(2)O存在的条件下将NO还原成NH_(3),这是一种近乎理想的生产NH_(3)的方法.目前,已经报道了Pt/Al2O_(3)在NO-CO-H_(2)O反应中具有较高的NH_(3)选择性,但反应温度(400°C)仍然较高,不利于实际应用.因此,在低温条件下引入光照,通过光辅助热催化NO-CO-H_(2)O反应来获得NH_(3)产品,是一种极具发展潜力的方法.研究人员通过密度泛函理论(DFT)研究发现,Cu在NO还原反应中具有很高的活性和NH_(3)选择性,且Cu在水煤气(CO+H_(2)O)变换反应中具有较高的活性.CeO_(2)具有丰富氧空位同时能充当碳酸盐的储存位点,还可以起到稳定分散铜的作用.因此,本文将具有局域表面等离子体共振(LSPR)效应的金属Cu负载在具有氧空位的棒状CeO_(2)上形成Cu/CeO_(2)纳米复合材料,并研究了其催化NO-CO-H_(2)O反应性能.结果表明,Cu/CeO_(2)不仅在100-270°C下表现出较好的CO和NO去除效率,且可以选择性地催化还原NO为NH_(3).其中,5%Cu/CeO_(2)表现出最优催化活性,210°C时NO转化率为94.4%和NH_(3)选择性为66.5%.在相同温度下,可见光可以进一步提高NO转化率(97.7%)和NH_(3)选择性(69.1%).通过对NO-CO-H_(2)O反应进行分步活性测试,发现该反应的主要过程由水煤气变化反应生成活性H^(*)及其进一步与NO发生选择性催化还原反应两部分组成.准原位电子顺磁共振、原位漫反射傅立叶变换红外光谱和密度泛函理论计算表明,在Cu/CeO_(2)上NO-CO-H_(2)O的反应机理是CO首先与H_(2)O反应形成HCO_(3)^(*)中间物,然后分解成CO_(2)和活性H^(*),最后NO与活性H^(*)反应产生NH_(3).而可见光诱导Cu的LSPR效应能有效地将催化剂的光吸收范围拓宽至可见光,同时其产生的热电子能有效提高催化剂表面电子密度,从而促进了HCO_(3)^(*)分解为CO_(2)和活性H^(*);另外,在CeO_(2)上再生了氧空位(H_(2)O的活化点),进而增加了NH_(3)产量.综上,本文提供了一种在温和条件下合成NH_(3)的可行性方法,能为合成NH_(3)工艺提供一种新途径.

Fe^(3+)-TiO_2/SiO_2薄膜催化剂的结构对其光催化性能影响

以硅胶为载体,采用溶胶-凝胶法制备了掺杂不同量Fe^(3+)的TiO_2光催化剂(Fe^(3+)-TiO_2/SiO_2),以氙灯为光源,罗丹明B为目标降解物,对其光催化活性进行了研究。结果表明,Fe^(3+)-TiO_2/SiO_2比TiO_2纳米粉有更好的催化活性,Fe^(3+)的最佳掺入量为0.03％。罗丹明B在粉体和膜催化剂的作用下遵循不同的光催化反应机理。根据XRD,SEM,Raman,XPS和FTIR的表征结果可认为,TiO_2在SIO_2表面薄膜化和Ti-O-Si键的形成是催化活性提高和降解机理不同的主要原因。

Fe_2O_3-TiO_2磁性复合材料的制备及可见光催化性能

以FeCl3和Ti(C4H9O)4为前驱体,通过复合溶胶法制备了Fe2O3-TiO2磁性复合光催化剂,并用XPS,XRD,SEM,EDS及BET进行了表征.对亚甲基蓝的降解实验证明,Fe2O3的引入将复合材料的光响应范围扩展至可见光区,且掺杂的Fe2O3摩尔分数为1.0%时,样品可见光催化性能最高.磁强计的测试结果显示,复合光催化剂具有一定的磁性,可在反应结束后利用磁场从体系分离,使催化剂得到回收再利用.

惰性载体Al_2O_3对Fe_2O_3及CuO氧载体煤化学链燃烧的影响

氧载体是煤化学链燃烧技术的基础,惰性载体则是其中的必要组成部分,起着重要的作用。以Al2O3作为典型惰性载体,采用热重分析仪、红外频谱仪、场发射扫描电镜和能谱分析仪以及X衍射仪,对六盘水贫煤与Fe2O3、CuO基氧载体的反应进行了详细的研究。研究发现,Al2O3的引入,使得Fe2O3、CuO基氧载体表面积增大、孔径分布更为优化,而且对氧载体与六盘水贫煤一次热解产物的反应是有利的,能够促进氧载体中更多晶格氧的传递,Fe2O3基氧载体中有更多的Fe2O3还原为低于Fe3O4价态的氧化物,而CuO基氧载体中CuO除了还原为Cu、Cu2O外,其中的CuAl2O4也有一定的反应活性,被还原为CuAlO2。与LPS煤反应时,Fe2O3深度还原产物与部分Al2O3及煤中的SiO2反应生成Fe3Al2(SiO4)3,而CuO则与Al2O3及六盘水贫煤反应生成了(Cu0.215Mg1.785)(Al4Si5O18)复合物。

溶胶凝胶自燃烧法合成Mn_(0.6)Cu_(0.2)Zn_(0.2)O(Fe_2O_3)_(0.98)纳米晶铁氧体及其磁性能研究

利用溶胶凝胶自燃烧法 ,在室温下直接合成了 30nm左右的Mn0 .6 Cu0 .2 Zn0 .2 O(Fe2 O3) 0 .98纳米晶铁氧体。借助于DTA -TG ,IR ,XRD和VSM技术 ,对干凝胶的热分解过程 ,自燃烧本质及合成纳米晶的磁性能进行了研究。研究表明 ,由金属的硝酸盐和柠檬酸形成的干凝胶具有自燃烧的特性。自燃烧的实质是在热诱导下的氧化还原反应。XRD结果表明 ,通过自燃烧反应可以直接获得纯的锰铜锌铁氧体相而无Fe2 O3相的存在。当对自燃烧粉进行预烧时 ,随着预烧温度的提高 ,有Fe2 O3相的出现。随着预烧温度的升高 ,Mn0 .6 Cu0 .2 Zn0 .2 O·(Fe2 O3) 0 .98铁氧体粉体的矫顽力由未经预烧时的 9.0 395kA·m- 1 线性下降到经 10 0 0℃预烧后的 4.72 46kA·m- 1 。但是 ,饱和磁化强度的变化却是先下降再升高。所获得的Mn0 .6 Cu0 .2 Zn0 .2 O(Fe2 O3) 0 .

磁靶向纳米Fe_3O_4-TiO_2复合物的制备及其对肝癌细胞的光催化杀伤效应

采用三种低温溶胶-凝胶法制备了具有不同Fe3O4掺杂量的磁靶向纳米Fe3O4-TiO2复合物,通过X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、傅里叶变换红外(FTIR)光谱、紫外-可见(UV-Vis)光谱、荧光光谱(FS)及磁性能分析等表征方法筛选出包覆均匀、分散性好、磁性能优异及光催化活性较高的纳米Fe3O4-TiO2复合物.以四甲基偶氮唑蓝(MTT)法检测肝癌细胞(HepG2)的存活率,考察纳米Fe3O4-TiO2复合物在外磁场作用下对HepG2细胞的光催化杀伤效应.结果表明:采用方法三制备的5%(质量分数)Fe3O4-TiO2复合物具备核-壳结构,在混悬液中分散性较好,平均粒径约为50nm,具有较强的光催化活性和良好的磁响应性,同时将纳米TiO2的光响应范围拓宽至444nm;在外磁场作用下,紫外光和可见光激发纳米Fe3O4-TiO2复合物对HepG2细胞的杀伤效应差异不大,且均强于纳米TiO2;其杀伤效应在0-1.0T范围内随着外磁场强度的增大而增强.

金属氧化物(Fe2O3,CuO,NiO)改性对TiO2纳米管阵列光电催化活性的增强效应(英文)

采用阳极氧化法和阴极电沉积法制备了Fe2O3,CuO和NiO纳米粒子改性的高度有序的TiO2纳米管(TiO2-NT)阵列.运用场发射扫描电子显微镜(FE-SEM),透射电子显微镜(TEM),X射线衍射(XRD)和紫外-可见漫反射光谱等手段对Fe2O3/TiO2-NT、CuO/TiO2-NT和NiO/TiO2-NT复合电极进行表征.以苯酚为模拟污染物,考察复合电极的光电性能.结果表明,金属氧化物(Fe2O3,CuO,NiO)纳米粒子成功沉积在TiO2-NTs的管口、内壁和管底.金属氧化物改性复合电极的光电催化活性比未改性的TiO2-NTs提高了2倍以上.Fe2O3/TiO2-NTs在可见光区显示出最高的吸收强度.以Fe2O3/TiO2-NTs为阳极处理苯酚废水,光照120min后苯酚去除率达到96%,而未改性的TiO2-NTs的苯酚去除率只有41%.此外,Fe2O3/TiO2-NTs在生成低毒中间产物方面表现出良好的性能.较高的复合电极光电催化活性主要是由于TiO2纳米管和过渡金属氧化物纳米粒子间构筑的高界面面积异质纳米结构,有效地促进了电子转移,抑制了光生电子-空穴对的复合.

核壳结构Ni(Cu,Co)/Al微纳米复合粒子的制备及其与Fe_2O_3的热反应性能表征

采用置换法通过对溶液中各种参数的控制,实现了在弱酸性条件下Ni(Cu,Co)3种纳米金属粒子在微米Al粉表面定量、快速地化学沉积,分别制备出核壳结构的Ni(Cu,Co)/Al3种微纳米复合粒子,并用SEM和XRD方法进行了相应表征。在此基础上,利用DSC分析研究了不同包覆物和升温速率对热反应性能的影响,用Kissinger法求解了热反应的表观活化能Ea,对比了传统微米级Al-Fe2O3混合物与Ni(Cu,Co)/Al-Fe2O3复合材料的热反应性能,同时分别提出了其相应的热反应机制。结果表明,通过对Al粉进行表面改性,其热反应性能明显增强,不同试样与Fe2O3的热反应活性依次为Ni/Al>Cu/Al>Co/Al>Al。同时,降低升温速率不利于热反应的进行。

Fe_2O_3-TiO_2光催化剂的制备及其对碱性嫩黄的降解

以Fe2(SO4)3和Ti(SO4)2为原料,采用乙醇助水热法,在较低的温度下制备了Fe2O3-TiO2复合光催化剂,并用X射线衍射(XRD)、紫外可见漫反射光谱(UV-vis)对其进行了表征。用该催化剂在自制的三相光催化反应器中进行催化降解碱性嫩黄的试验,探讨了催化剂投加量、溶液pH值、溶液浓度对降解率的影响。结果表明:在浓度为25mg/L、pH=9的碱性嫩黄溶液中,投加0.8g/L的光催化剂,紫外光照120min后,降解率达90.7%。动力学分析表明:在试验浓度范围内,碱性嫩黄的光催化降解反应符合一级动力学方程。

Cu修饰的Fe_2O_3/Al_2O_3氧载体的循环反应稳定性研究

采用冷冻干燥法制备了经Cu修饰(10%)的Fe2O3/Al2O3氧载体。利用热重分析仪分别在850、900和950℃等温环境下,使氧载体交替接触还原气体和氧化气体,来模拟氧载体在化学链燃烧中的循环过程。结果表明,经Cu修饰的Fe2O3/Al2O3氧载体在850和900℃下的等温循环过程中反应性能都很稳定,在950℃时的循环反应前期有微量烧结,但在循环后期反应性能也很稳定。随着反应温度的升高,氧载体氧化速率增大,还原速率和载氧率先减小后增大。与未经修饰的Fe2O3/Al2O3氧载体相比较,在900℃下作等温循环实验,经Cu修饰的Fe2O3/Al2O3氧载体具有较高的载氧能力和还原速率,但氧化速率较低;两者都具有较好的循环稳定性。

铜物种对Cu/Fe_2O_3水煤气变换反应催化剂性能的影响

采用共沉淀法制备了系列铜负载量不同的Cu/Fe2O3水煤气变换(WGS)催化剂,并考察了铜负载量对催化剂结构和水煤气变换反应性能的影响.结果表明,Cu/Fe2O3催化剂呈现出良好的水煤气反应性能,当CuO质量分数为20%时,催化剂的WGS性能最优,250°C时CO转化率高达97.2%,同时热稳定性也最好.运用X射线粉末衍射(XRD)、N2物理吸脱附和H2程序升温还原(H2-TPR)等手段对Cu/Fe2O3催化剂的物相、织构特征及还原性能进行了表征,结果表明,CuFe2O4物种的存在极大地改善了催化剂的还原性能和WGS反应活性.这是由于CuFe2O4特殊的尖晶石结构有利于Cu微晶的稳定;同时,CuFe2O4在低温下即被还原为单质铜,有利于促进催化剂体系中电子的转移.此外,通过(NH4)2CO3溶液处理,研究了独立相CuO对Cu/Fe2O3催化剂WGS反应性能的影响,结果发现,独立相CuO的存在,有利于H原子在各组分传递,从而促进催化剂的CuFe2O4的还原,改善Cu/Fe2O3催化剂的WGS反应性能.

Fe^(2+)与Fe^(3+)对anammox体系中N_(2)O排放的影响

有研究表明,适量Fe^(2+)与Fe^(3+)能够促进anammox菌体代谢,但对于菌体N_(2)O产量的影响仍未可知。该文以批次实验的形式探究anammox在不同浓度Fe^(2+)与Fe^(3+)浓度下的N_(2)O产量,并分析其微生物组学和功能基因变化。结果表明,加入Fe^(2+)的组别中N_(2)O排放量在20 mg/L Fe^(2+)时最高(0.29 mg/L),30 mg/L Fe^(2+)时下降47.01%;加入Fe^(3+)的组别中N_(2)O排放量随Fe^(3+)浓度递增,30 mg/L Fe^(3+)时N_(2)O最高排放量为0.17 mg/L。微生物群落多样性分析表明,5 mg/L Fe^(2+)和Fe^(3+)能刺激Candidatus Kuenenia的生长,然而反硝化菌Denitratisoma和Limnobacter随Fe^(2+)和Fe^(3+)浓度的提高而增加。功能基因分析表明,N_(2)O的释放与硝化途径、DNRA途径、反硝化途径以及anammox途径中的功能基因有关,并与基因norB、nirD、hcp呈显著正相关(P<0.05)。该文阐述了Fe^(2+)与Fe^(3+)对anammox体系N_(2)O排放的影响,可为anammox工艺中的N_(2)O控制提供参考。

Fe_2O_3-MnO_2-CuO-Co_2O_3体系红外辐射材料的微波合成与表征

采用微波合成法制备了Fe2 O3 MnO2 CuO Co2 O3 体系红外辐射材料 ,测量了微波合成粉料的红外辐射性能 ,运用XRD ,IR ,SEM和图像分析等测试方法研究了合成粉料的结构和颗粒形态。结果表明 ,采用微波加热在 10 0 0℃保温 10min和在 90 0℃保温 30min ,均得到立方尖晶石结构的合成产物。与常规固相合成法相比 ,微波合成温度减低 ,反应时间缩短。合成粉料的颗粒细小均匀 ,平均粒度分别为 1.175 μm和 1.814 μm。微波合成粉料的红外辐射性能与采用常规固相合成法制备粉料的红外辐射率基本相当 ,其法向全辐射率均达到 0 .84。

Cu-Fe-Ru-La/γ-Al_2O_3湿式氧化催化剂的制备、表征及机理(英文)

采用等量浸渍法以γ-Al2O3为载体,制备过渡金属Cu和Fe、贵金属Ru、稀土金属La的复合催化剂。采用催化湿式空气氧化法处理模拟印染废水,研究金属离子配比、焙烧温度对催化剂活性及稳定性的影响,并对催化剂CWAO反应机理进行探讨:权衡催化剂的活性和稳定性,催化剂的组分质量配比和焙烧温度分别为Cu∶Fe∶Ru∶La=1∶1∶1∶3、450℃。对催化剂进行XRD、XPS、孔结构、FT-IR、TG-DTA、SEM、TEM表征,结果表明:焙烧使催化剂组成物质分解为氧化物,元素Cu、Fe、Ru、La分别以CuO、Fe2O3、RuO2、La2O3形式存在;焙烧温度升高,晶粒长大结晶趋于完整,催化剂孔容孔径增大但比表面积减小,晶粒尺寸分布在5～20 nm;Cu-Fe-Ru-La/γ-Al2O3催化剂使用前后结构无明显变化且反应后溶出的金属浓度低,催化剂具有较高的稳定性。

Fe_x^(3+)-TiO_2/Shell光催化剂的制备及其对石油的光催化降解

以自制的贝壳基规整吸附体为载体,采用浸渍煅烧法制备了Fe3x+-TiO2/Shell光催化剂。采用XRD、SEM-EDS和UV-Vis等技术对制备的Fex3+-TiO2/Shell光催化剂进行表征。以石油为降解对象,考察了Fe3+掺杂量、Fe3x+-TiO2的负载次数及光照时间对Fe3x+-TiO2/Shell光催化活性的影响。结果表明,Fe3+掺杂量为0.7%(m(Fe3+)/m(TiO2)×100%)、Fe30.+7-TiO2负载次数为4次时,制备的Fe30.+7-TiO2/Shell光催化剂的光催化活性最高,300W碘钨灯照射16h,石油的光催化降解率达76%。

固体超强酸SO_4^(2-)/Fe_2O_3-TiO_2催化合成癸二酸二乙酯的研究

研究了用固体超强酸SO2 -4/Fe2 O3 TiO2 为催化剂 ,由癸二酸和乙醇反应合成癸二酸二乙酯的最佳工艺条件。结果表明 ,当n(醇 )∶n(酸 ) =4 .0∶1,催化剂用量为酸质量的 5 % ,反应时间为 3.5h ,酯的产率可达96 %。该工艺产率高 ,反应时间短 ,无腐蚀无污染 ,催化剂可回收、活化、重复使用 10次。