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助剂对球形Cu/SiO_(2)催化剂甲醇脱氢制甲酸甲酯反应性能的影响 被引量:1
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作者 靳钰婷 郭宇伟 +2 位作者 权燕红 赵金仙 任军 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第2期17-25,共9页
甲醇脱氢制甲酸甲酯是实现甲醇下游产品多元化利用的绿色高效途径,使用助剂对SiO_(2)催化剂进行改性已成为提高目标产物甲酸甲酯收率的有效策略。首先通过溶胶-凝胶法制备了球形SiO_(2)负载Cu催化剂(Cu/SiO_(2)),然后采用旋蒸法引入助... 甲醇脱氢制甲酸甲酯是实现甲醇下游产品多元化利用的绿色高效途径,使用助剂对SiO_(2)催化剂进行改性已成为提高目标产物甲酸甲酯收率的有效策略。首先通过溶胶-凝胶法制备了球形SiO_(2)负载Cu催化剂(Cu/SiO_(2)),然后采用旋蒸法引入助剂制得CuM/SiO_(2)(M=Ce或Al)催化剂,借助N2吸/脱附、扫描电子显微镜(SEM)、H_(2)-N_(2)O滴定和X射线衍射(XRD)等手段对催化剂进行了表征,并将催化剂用于甲醇脱氢制甲酸甲酯反应评价了其催化性能。结果表明,助剂可改变催化剂中活性Cu^(0)物种的含量和表面酸碱性。与Cu/SiO_(2)催化剂相比,CuCe/SiO_(2)催化剂表面Cu颗粒的分散度提高,这促进了活性物种Cu^(0)的形成,同时表面碱性位点减少,抑制了副反应发生,因而CuCe/SiO_(2)催化剂表现出最高的活性。在300℃、0.2 MPa的反应条件下,CuCe/SiO_(2)催化剂的甲醇转化率、甲酸甲酯选择性分别为29.2%、86.3%,甲酸甲酯收率为25.2%,均明显优于文献报道的Cu基催化剂。 展开更多
关键词 甲醇脱氢 cu基催化剂 球形sio2 甲酸甲酯 助剂
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用于苯乙酮催化加氢制α-苯乙醇高稳定Cu/SiO_(2)催化剂的研究
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作者 柳凡玲 王嗣鑫 +1 位作者 刘蝈蝈 王康军 《当代化工》 CAS 2024年第4期802-808,共7页
Cu/SiO_(2)催化剂存在热稳定性差、易失活等方面的问题。为进一步改善其热稳定性差这一缺陷,通常以添加助剂的方式对催化剂电子结构进行调节,提高其稳定性。通过引进Ca、In、Al 3种金属材料对Cu/SiO_(2)修饰改性。结果表明:Ca-Cu/SiO_(2... Cu/SiO_(2)催化剂存在热稳定性差、易失活等方面的问题。为进一步改善其热稳定性差这一缺陷,通常以添加助剂的方式对催化剂电子结构进行调节,提高其稳定性。通过引进Ca、In、Al 3种金属材料对Cu/SiO_(2)修饰改性。结果表明:Ca-Cu/SiO_(2)催化剂在反应10 h后活性仍然维持稳定,苯乙酮转化率维持在100%,未出现失活现象。In-Cu/SiO_(2)和Al-Cu/SiO_(2)催化剂在反应10 h后苯乙酮转化率只维持在20%和25%左右,改性未达到预期目标。通过N_(2)吸附、XRD、H_(2)-TPR、NH_(3)-TPD和TG等技术表征,进一步证明Ca的添加能够提高催化剂稳定性及活性组分与载体间相互作用力,获得Ca-Cu/SiO_(2)催化剂在苯乙酮加氢制备α-苯乙醇反应过程中的高转化率、高选择性以及高稳定性。 展开更多
关键词 苯乙酮 苯乙醇 氢化 Ca-cu/sio_(2)催化剂 助剂改性
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基于层状锌铝复合氢氧化物前驱体优化制备Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)气相醛加氢催化剂
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作者 白鹏 刘函澎 +6 位作者 陈雪娇 张永辉 赵振祥 吴萍萍 黄德鑫 吴先锋 张志华 《中国石油大学学报(自然科学版)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第4期224-232,共9页
以偏铝酸钠作为铝源通过一步法、两步法和混合法引入Cu制备基于ZnAl-LDH前驱体的3种不同的Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂,对催化剂及其前驱体结构性质进行表征,结合辛烯醛(2-乙基-2-己烯醛,EPA)加氢反应评价结果,探究不同制备方法、不同铝... 以偏铝酸钠作为铝源通过一步法、两步法和混合法引入Cu制备基于ZnAl-LDH前驱体的3种不同的Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂,对催化剂及其前驱体结构性质进行表征,结合辛烯醛(2-乙基-2-己烯醛,EPA)加氢反应评价结果,探究不同制备方法、不同铝的引入方式对ZnAl_(2)O_(4)尖晶石形成的影响,考察不同条件下所得催化剂的结构与反应性能之间的构效关系。结果表明:与工业催化剂相比,在辛烯醛气相加氢反应中混合法制得的催化剂与工业催化剂活性相当,产物选择性在空速1.5 h^(-1)时高于工业剂1.9%,在空速4.0 h^(-1)时高于工业剂2.5%;以偏铝酸钠作为铝源制备的ZnAl-LDH前驱物大大提高锌铝结合效率,减少非结合Al_(2)O_(3)的产生,提高产物选择性,同时实现380℃低温焙烧条件下ZnAl-LDH向ZnAl_(2)O_(4)尖晶石的转变,避免传统的高温焙烧过程中CuO的烧结。 展开更多
关键词 cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂 ZnAl_(2)O_(4)尖晶石 ZnAl-LDH 气相醛加氢
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络合剂对固相法Cu/ZnO/In_(2)O_(3)催化剂的CO_(2)加氢制甲醇反应性能的影响
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作者 赵福真 郭孟 +2 位作者 白瑞洁 张煜华 李金林 《中南民族大学学报(自然科学版)》 CAS 2024年第4期433-438,共6页
为了促进催化剂中Cu物种的分散,在金属硝酸盐中分别加入草酸、甲酸和柠檬酸,采用固态研磨合成Cu/ZnO/In_(2)O_(3)催化剂.结果表明:草酸的加入对Cu的分散效果最好,在280℃,2 MPa,3.6 L·gcat^(-1)·h^(-1),V(H2)∶V(CO_(2))=3∶1... 为了促进催化剂中Cu物种的分散,在金属硝酸盐中分别加入草酸、甲酸和柠檬酸,采用固态研磨合成Cu/ZnO/In_(2)O_(3)催化剂.结果表明:草酸的加入对Cu的分散效果最好,在280℃,2 MPa,3.6 L·gcat^(-1)·h^(-1),V(H2)∶V(CO_(2))=3∶1时,甲醇收率最高,达到2.1 mmol·gcat^(-1)·h^(-1).但甲酸在高温下会分解为CO_(2)和H_(2),导致制备的CuO/ZnO/In_(2)O_(3)催化剂部分还原,随后此催化剂在H_(2)预处理后被过度还原,形成Cu_(3)In_(7)合金相,导致甲醇产率降低. 展开更多
关键词 CO_(2)加氢 甲醇 cu基催化剂 氧化铟
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In_2O_3-modified Cu/SiO_2 as an active and stable catalyst for the hydrogenation of methyl acetate to ethanol 被引量:11
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作者 Yu Zhang Chenliang Ye +2 位作者 Cuili Guo Changna Gan Xinmeng Tong 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2018年第1期99-108,共10页
A series of indium oxide‐modified Cu/SiO2catalysts were synthesized and used to produce ethanol via methyl acetate hydrogenation.In‐Cu/SiO2catalyst containing1.0wt%In2O3exhibited the best catalytic activity and stab... A series of indium oxide‐modified Cu/SiO2catalysts were synthesized and used to produce ethanol via methyl acetate hydrogenation.In‐Cu/SiO2catalyst containing1.0wt%In2O3exhibited the best catalytic activity and stability.The physicochemical properties of the synthesized catalysts were investigated using several characterization methods and the results showed that introducing suitable indium to Cu/SiO2increased the copper dispersion,diminished the copper crystallite size,and enriched the surface Cu+concentration.Furthermore,the Cu/SiO2catalyst gradually deactivated during the stability test,which was mainly attributed to copper sintering and the valence change in surface copper species.In contrast,indium addition can inhibit the thermal transmigration and accumulation of copper nanoparticles to stabilize the catalyst.?2018,Dalian Institute of Chemical Physics,Chinese Academy of Sciences.Published by Elsevier B.V.All rights reserved. 展开更多
关键词 Methyl acetate HYDROGENATION INDIUM cu/sio2 catalyst ETHANOL
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Al_(2)O_(3)前驱体对Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化甲醇重整制氢性能的影响
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作者 黄敏 薄其飞 +5 位作者 李娟 乔靖萱 袁善良 张彪 陈洪林 蒋毅 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第10期1443-1452,共10页
采用共沉淀法制备了一系列Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂,通过XRD、BET、H_(2)-TPR、N_(2)O化学吸附、XPS表征技术,研究了Al_(2)O_(3)前驱体对催化剂结构的影响,同时对其在甲醇重整制氢中的性能进行了考察。结果表明,当Al^(3+)与Cu^(2+)、Zn... 采用共沉淀法制备了一系列Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂,通过XRD、BET、H_(2)-TPR、N_(2)O化学吸附、XPS表征技术,研究了Al_(2)O_(3)前驱体对催化剂结构的影响,同时对其在甲醇重整制氢中的性能进行了考察。结果表明,当Al^(3+)与Cu^(2+)、Zn^(2+)同时共沉淀时,Al^(3+)对碱式碳酸盐中Cu^(2+)-Zn^(2+)部分取代生成类水滑石结构,增强了Zn-Al之间的相互作用。相反,在Cu^(2+)、Zn^(2+)完成共沉淀后,引入Al_(2)O_(3)前驱体对消除Al^(3+)对碱式碳酸盐中Cu-Zn取代的不良影响具有积极作用,有利于促进Cu-ZnO间的相互作用、CuO物种的分散和催化剂的还原,进一步促进表面Cu的分散,有利于其活性的提升。其中,以拟薄水铝石为铝源制备的催化剂呈现出优异的活性。在水醇物质的量比为1.2,反应温度为493 K的条件下,甲醇转化率可达94.8%,H_(2)时空收率可达97.5 mol/(kg·h),并且连续运行25 h其活性仍保持相对稳定。在反应条件下,经过723 K的10 h热处理后,该催化剂的活性损失率仅为5.37%。 展开更多
关键词 Al_(2)O_(3)前驱体 cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂 甲醇水蒸气重整 热稳定性
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CO_(2)加氢制甲醇Cu/CeO_(2)催化剂实验研究
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作者 甘泽 李传 +3 位作者 邓文安 杜峰 罗辉 李庶峰 《炼油技术与工程》 CAS 2024年第4期33-38,共6页
考察了第二金属Ni改性对CO_(2)加氢制甲醇Cu/CeO_(2)催化剂活性的影响,并通过XRD、BET、XPS、H_(2)-TPR等手段对改性前后催化剂结构进行了表征。结果表明:金属负载量为20%时,Cu/CeO_(2)的比表面积最大;Cu与Ni质量比为3∶1时,催化剂碱度... 考察了第二金属Ni改性对CO_(2)加氢制甲醇Cu/CeO_(2)催化剂活性的影响,并通过XRD、BET、XPS、H_(2)-TPR等手段对改性前后催化剂结构进行了表征。结果表明:金属负载量为20%时,Cu/CeO_(2)的比表面积最大;Cu与Ni质量比为3∶1时,催化剂碱度最大,氧空位含量最高,Cu-Ni协同作用最强;该催化剂在反应温度240℃、反应压力3 MPa、液时空速2400 mL/(g·h)、H_(2)与CO_(2)体积比为3∶1时催化CO_(2)加氢制甲醇效果较优,CO_(2)转化率为18.5%,甲醇时空产率为40.43 g/(kg·h)。 展开更多
关键词 CO_(2) 加氢 甲醇 cu/CeO_(2)催化剂 反应条件 转化率 选择性 时空产率
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High Activity and Selectivity of Cu/SiO_2 Catalyst for the Direct Synthesis of Indole 被引量:1
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作者 Lei SHI Jun Ming SUN +2 位作者 Xin Ping WANG Xan Yun SU Tian Xi CAI 《Chinese Chemical Letters》 SCIE CAS CSCD 2002年第3期211-212,共2页
Copper supported over silica exhibited very high activity and selectivity for the direct synthesis of indole at atmospheric pressure. Under the reaction temperature of 325C,the yield of indole could obtain 88%.
关键词 cu/sio2 catalyst direct synthesis of indole ANILINE ethylene glycol.
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调控Cu/CeO_(2)催化剂形貌增强低温CO氧化的耐水性
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作者 薛晶 李巧艳 +1 位作者 李书宁 梁美生 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第10期5415-5425,共11页
合成了管状、棒状和颗粒状的Cu/CeO_(2)的催化剂,探讨了其在潮湿条件下氧化CO的结构-性能相关性.结果表明,管状催化剂(CuCe-NT)具有优异的低温活性和抗H_(2)O稳定性.根据表征,CuCe-NT与纳米棒状(CuCe-NR)和纳米颗粒状(CuCe-NP)催化剂相... 合成了管状、棒状和颗粒状的Cu/CeO_(2)的催化剂,探讨了其在潮湿条件下氧化CO的结构-性能相关性.结果表明,管状催化剂(CuCe-NT)具有优异的低温活性和抗H_(2)O稳定性.根据表征,CuCe-NT与纳米棒状(CuCe-NR)和纳米颗粒状(CuCe-NP)催化剂相比,结晶度更低、表面积更大且结构缺陷更多,从而增强了CuO_(x)与CeO_(2)间的相互作用,加强了Ce^(4+)/Ce^(3+)和Cu^(2+)/Cu^(+)的氧化还原循环,使表面富集大量Ce^(3+)和Cu^(+),进一步促进了CO的吸附和氧化.此外,中空结构的CuCe-NT具有较大的孔径,可有效抑制H_(2)O的缔合吸附,从而抑制氧空位上惰性OH的生成,在潮湿条件下保持较高的氧化性.In-situ DRIFTS表明,相比于CuCe-NP,中空结构的CuCe-NT可以缓解H_(2)O与CO的竞争性吸附,抑制桥式碳酸盐的形成,确保在潮湿环境下氧化CO.本研究从吸附H_(2)O的类型和反应机理方面证明了催化剂结构对耐H_(2)O性的影响,为设计耐H_(2)O性CO氧化催化剂提供了一种策略. 展开更多
关键词 耐水性 CO氧化 cu/CeO_(2)催化剂 形貌调控 结构缺陷
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碳负载Cu-Bi双金属高效电催化CO_(2)还原制备乙醇
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作者 蒋瑞懿 付鑫 +3 位作者 蒲博 明瑞奇 吕骞 田丽红 《湖北大学学报(自然科学版)》 CAS 2024年第4期461-468,共8页
采用清洁电能驱动CO_(2)转化为碳氢燃料及高价值的化学品是实现“碳中和”最有应用前景的方式之一。在电催化还原CO_(2)的产物中,乙醇是极具吸引力的产物。Cu基催化剂具有良好电催化还原CO_(2)至C_(2+)产物的活性,但单一的Cu基催化剂不... 采用清洁电能驱动CO_(2)转化为碳氢燃料及高价值的化学品是实现“碳中和”最有应用前景的方式之一。在电催化还原CO_(2)的产物中,乙醇是极具吸引力的产物。Cu基催化剂具有良好电催化还原CO_(2)至C_(2+)产物的活性,但单一的Cu基催化剂不稳定,极易容易被氧化,因而可能严重降低电化学还原的电流密度及催化剂活性。本研究采用“一锅法”合成碳负载Cu-Bi双金属催化剂(Cu_(x)Bi_(y)@C)。在0.1 mol/L KCHO_(3)溶液中,CuxBiy@C表现出良好的电催化还原CO_(2)的活性,乙醇产物的选择性接近~100%。在-0.37 V(vs. RHE)过电位下CO_(2)还原为乙醇的法拉第效率可达到76.7%,其生成速率为450.6μmol g^(-1) h^(-1),催化剂在持续10 h的电催化还原过程中保持了良好的稳定性。动力学结果表明Cu、Bi双位点协同有利于质子/电子耦合转移,因而促进C-C偶联生成乙醇。 展开更多
关键词 cu-Bi催化剂 CO_(2)还原 电催化 乙醇
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Fe和Cu分子筛催化剂同时催化NO_(x)还原和N_(2)O分解
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作者 司庆宇 樊星 +2 位作者 张玮航 苗静文 刘若雯 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第9期4826-4834,共9页
采用离子交换法制备了Fe-Beta和Cu-SSZ-13催化剂并采用不同混合方式制备了复合催化剂,考察了催化剂同时催化NO_(x)还原和N_(2)O分解的性能.以实现NO_(x)和N_(2)O同时高效去除、拓宽活性温度窗口为目标,优选出了上Fe下Cu分层填充、Fe-Bet... 采用离子交换法制备了Fe-Beta和Cu-SSZ-13催化剂并采用不同混合方式制备了复合催化剂,考察了催化剂同时催化NO_(x)还原和N_(2)O分解的性能.以实现NO_(x)和N_(2)O同时高效去除、拓宽活性温度窗口为目标,优选出了上Fe下Cu分层填充、Fe-Beta和Cu-SSZ-13质量比为4:1的Fe_(0.4)Cu_(0.1)催化剂,进一步考察了进气组成对NO_(x)、N_(2)O和NH_(3)转化率的影响,并采用N_(2)吸脱附、XRD、NH_(3)-TPD、UV-Vis DRS和H_(2)-TPR等手段对催化剂理化特性进行了表征.结果表明,Cu-SSZ-13和Fe-Beta分别具有更优的催化NO_(x)还原和N_(2)O分解性能.采用Fe_(0.4)Cu_(0.1)催化剂、[NH_(3)]/[NO_(x)]为1时考察的温度范围内NH_(3)仅还原NO_(x),而N_(2)O通过分解去除,450℃时NO_(x)和N_(2)O转化率分别为93.4%和100%.高温(>350℃)下NH_(3)被O_(2)氧化导致NO_(x)转化率随温度升高而降低;高温(≥350℃)下N_(2)O分解形成的氧物种可使NO_(x)在进气中无O_(2)条件下实现高效还原.进气中含2%H_(2)O对高温(450℃)下Fe_(0.4)Cu_(0.1)表面NO_(x)的还原和NH_(3)的氧化无显著影响,但对N_(2)O的转化存在一定的可逆抑制作用.Cu-SSZ-13表面存在大量孤立的Cu^(2+)离子,可为NH_(3)-SCR反应提供充足的活性中心.Fe-Beta表面同时存在能够催化NO氧化的孤立Fe^(3+)离子和催化N_(2)O分解的Fe_(x)O_(y)物种.采用上Fe下Cu分层填充的混合方式时Fe-Beta表面NO氧化过程会消耗N_(2)O分解形成的氧物种,从而有利于低温(≤450℃)下N_(2)O的转化.但由于N_(2)O分解的温度范围内NO_(x)转化率本身较高,NO氧化对于脱硝的促进作用不显著. 展开更多
关键词 NO_(x)还原 N_(2)O分解 Fe-Beta cu-SSZ-13 复合催化剂
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SnO_(2)/Cu/聚苯胺纳米复合材料的制备及光催化降解罗丹明B
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作者 赵世涵 姜珂 +4 位作者 习雯 姜胤光 李佳鑫 赵展驰 李丽丽 《化工科技》 CAS 2024年第5期48-54,共7页
以聚乙烯吡咯烷酮(PVP)、十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)和十二烷基苯磺酸钠(SDS)为表面活性剂,通过水热合成法和原位氧化法制备了增强光催化活性的SnO_(2)/Cu/聚苯胺(PANI)纳米复合材料。以250 W紫外灯为光源降解罗丹明B(RhB),评价制备样... 以聚乙烯吡咯烷酮(PVP)、十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)和十二烷基苯磺酸钠(SDS)为表面活性剂,通过水热合成法和原位氧化法制备了增强光催化活性的SnO_(2)/Cu/聚苯胺(PANI)纳米复合材料。以250 W紫外灯为光源降解罗丹明B(RhB),评价制备样品的光催化活性。复合w(苯胺)=20%、t=40 min,降解率为98.8%,分别是纯SnO_(2)的3倍、PANI的5倍。复合苯胺提高了载流子的迁移效率,降低了光生电子-空穴对的重组率;通过加入不同种类的抑制剂确定光催化降解机理,结果表明活性空穴(h^(+))和超氧自由基(·O_(2)^(-))是光催化降解过程中的主要活性物质。 展开更多
关键词 SnO_(2)/cu/聚苯胺 复合催化剂 光催化 有机染料降解
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Hydrogen production performance of the non⁃platinum⁃based MoS_(2)/CuS cathode in microbial electrolytic cells
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作者 HAO Pingping LI Fangfang +5 位作者 WANG Yawen LI Houfen ZHANG Xiao LI Rui WANG Lei LIU Jianxin 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第9期1811-1824,共14页
MoS_(2)/CuS composite catalysts were successfully synthesized using a one-step hydrothermal method with sodium molybdate dihydrate,thiourea,oxalic acid,and copper nitrate trihydrate as raw materials.The hydrogen pro-d... MoS_(2)/CuS composite catalysts were successfully synthesized using a one-step hydrothermal method with sodium molybdate dihydrate,thiourea,oxalic acid,and copper nitrate trihydrate as raw materials.The hydrogen pro-duction performance of MoS_(2)/CuS prepared with different molar ratios of Mo to Cu precursors(n_(Mo)∶n_(Cu))as cathodic catalysts was investigated in the two-chamber microbial electrolytic cell(MEC).X-ray diffraction(XRD),X-ray pho-toelectron spectroscopy(XPS),scanning electron microscopy(SEM),transmission electron microscope(TEM),linear scanning voltammetry(LSV),electrochemical impedance analysis(EIS),and cyclic voltammetry(CV)were used to characterize the synthesized catalysts for testing and analyzing the hydrogen-producing performance.The results showed that the hydrogen evolution performance of MoS_(2)/CuS-20%(nMo∶nCu=5∶1)was better than that of platinum(Pt)mesh,and the hydrogen production rate of MoS_(2)/CuS-20%as a cathode in MEC was(0.2031±0.0237)m^(3)_(H_(2))·m^(-3)·d^(-1) for 72 h at an applied voltage of 0.8 V,which was slightly higher than that of Pt mesh of(0.1886±0.0134)m^(3)_(H_(2))·m^(-3)·d^(-1).The addition of a certain amount of CuS not only regulates the electron transfer ability of MoS_(2) but also increases the density of active sites. 展开更多
关键词 microbial electrolysis cell hydrogen evolution reaction MoS_(2)/cuS composite catalyst Pt mesh
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Gliding arc discharge in combination with Cu/Cu_(2)O electrocatalysis for ammonia production
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作者 刘学 张佳伟 +5 位作者 何弈 黄嘉敏 马晓萍 张潇漫 卢曼婷 辛煜 《Plasma Science and Technology》 SCIE EI CAS CSCD 2024年第7期67-73,共7页
Highly efficient and green ammonia production is an important demand for modern agriculture.In this study,a two-step ammonia production method is developed using a gliding arc discharge in combination with Cu/Cu_(2)O ... Highly efficient and green ammonia production is an important demand for modern agriculture.In this study,a two-step ammonia production method is developed using a gliding arc discharge in combination with Cu/Cu_(2)O electrocatalysis.In this method,NO_(x)is provided by the gliding arc discharge and then electrolyzed by Cu/Cu_(2)O after alkaline absorption.The electrical characteristics,the optical characteristics and the NO_(x)production are investigated in discharges at different input voltage and the gas flow.The dependence of ammonia production through Cu/Cu_(2)O electrocatalysis on pH value and reduction potential are determined by colorimetric method.In our study,two discharge modes are observed.At high input voltage and low gas flow,the discharge is operated with a stable plasma channel which is called the steady arc gliding discharge mode(A-G mode).As lowering input voltage and raising gas flow,the plasma channel is destroyed and high frequency breakdown occurs instead,which is known as the breakdown gliding discharge mode(B-G mode).The optimal NO_(x)production of 7.34 mmol h^(-1)is obtained in the transition stage of the two discharge modes.The ammonia yield reaches0.402 mmol h^(-1)cm^(-2)at pH value of 12.7 and reduction potential of-1.0 V versus reversible hydrogen electrode(RHE). 展开更多
关键词 gliding arc discharge nitrogen fixation cu/cu_(2)O catalyst electrocatalytic reduction of nitrite
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Vapor-phase synthesis of N-butylaniline from aniline and 1-butanol over Cu/SiO_2 catalyst
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作者 Xue Dong Jing Liu Lei Shi Qi Sun 《Journal of Natural Gas Chemistry》 EI CAS CSCD 2008年第1期110-111,共2页
The Cu/SiO2 catalyst prepared by incipient wetness method exhibited very high activity and selectivity for the vapor-phase synthesis of N-butylaniline from aniline and 1-butanol. When Cu loading was 0.70 mmol/g-SiO2 a... The Cu/SiO2 catalyst prepared by incipient wetness method exhibited very high activity and selectivity for the vapor-phase synthesis of N-butylaniline from aniline and 1-butanol. When Cu loading was 0.70 mmol/g-SiO2 and the catalyst precursor was calcined at 500 ℃, 1-butanol conversion reached 99%, and the selectivity of N-butylaniline exceeded 97%. 展开更多
关键词 cu/sio2 catalyst N-butylaniline ANILINE 1-butanol
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Cu单原子与氧空位协同作用增强电催化CO_(2)还原中C_(2)液相产物活性
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作者 别泉泉 尹海波 +3 位作者 王云龙 苏海伟 彭悦 李俊华 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 2024年第2期96-104,共9页
铜(Cu)因具有很好的CO结合能而被认为是目前可将CO_(2)电还原为乙酸、乙醇等多碳产物的重要催化材料.虽然Cu基催化剂表现出较好的还原活性,但产物的低选择性制约了其大规模商业化应用.因此,迫切需要开发高选择性、低成本的Cu基催化剂.... 铜(Cu)因具有很好的CO结合能而被认为是目前可将CO_(2)电还原为乙酸、乙醇等多碳产物的重要催化材料.虽然Cu基催化剂表现出较好的还原活性,但产物的低选择性制约了其大规模商业化应用.因此,迫切需要开发高选择性、低成本的Cu基催化剂.研究表明,具有分散Cu-N活性位点的Cu基单原子催化剂是理想的CO_(2)电化学还原反应(CO_(2)RR)催化剂,但仍然存在着与反应关键中间体结合能较高的难题.当前研究多聚焦在诱导单原子的电子配位环境或催化剂的载体结构缺陷,关于二者之间的协同作用研究较少.本文通过简单的水热法与氢溢流策略制备了Cu单原子负载的高氧空位UIO66催化剂.X射线光电子能谱和高角度环形暗场扫描透射电子显微镜结果表明,Cu物种以高度分散的单原子形式存在.采用X射线吸收精细结构谱和X射线光电子能谱(XPS)的N 1s能级研究了Cu原子的电子和配位结构,证明了Cu-N键的存在.此外,相较于未经过H_(2)二次处理的Cu SAs/UIO材料和未负载Cu单原子的UIO-H_(2)材料,Cu SAs/UIO-H_(2)样品在电子顺磁光谱中观察到更加明显的氧空位信号,XPS谱的O 1s能级、傅里叶变换红外光谱(FTIR)表征结果均表明大量氧空位的存在,从而证明成功制备了Cu单原子负载的高氧空位UIO66催化剂(Cu SAs/UIO-H_(2)).反应测试结果表明,高氧空位掺杂UIO66耦合Cu-N位点后表现较好的CO_(2)RR性能,在-0.66 V(vs.RHE)的低电位下对于C_(2)液相产物实现了58.62%的法拉第效率,高于大多数已报道的Cu基催化剂结果.其中,乙醇的法拉第效率达46.28%,是UIO66-NH_(2),Cu SAs/UIO的9.61倍和2.78倍.经过12 h的稳定性测试后,乙醇仍然能够维持46%的法拉第效率,且反应后催化剂形貌和晶体结构几乎未发生改变,表明催化剂具有较高的稳定性和实际应用前景.为进一步分析反应机理,利用原位FTIR技术检测*CHO,*OCCHO和*CH_(3)CH_(2)O等重要反应中间体的形成,从而确定CO_(2)RR产乙醇的反应路径,并通过密度泛函理论分析了溶剂化效应的影响,验证了Cu单原子与大量氧空位协同作用下易于诱导关键中间体*HCCOH的生成,提出了大量氧空位的存在降低了CO_(2)RR产乙醇的反应能垒的理念,并分析计算CO_(2)RR产乙醇和产乙烯两条路径的能垒,讨论Cu SAs/UIO-H_(2)催化剂具有高乙醇选择性的原因.综上所述,Cu基单原子与氧空位协同是提高电催化剂CO_(2)RR活性的有效策略,具有良好的应用前景.本文为在原子尺度上设计高性能Cu单原子催化剂提供了一种新思路. 展开更多
关键词 铜单原子催化剂 氧空位 电催化 CO_(2)转换 乙醇合成
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糠醛气相加氢制备糠醇Cu/SiO_(2)催化剂的失活机理研究 被引量:1
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作者 于冬冬 于欣瑞 +1 位作者 张雅静 王康军 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第12期1751-1760,共10页
采用共沉淀法制备了Cu/SiO_(2)催化剂,在固定床反应器上评价其糠醛气相催化加氢制备糠醇的反应性能,并采用XRD、H2-TPR、ICP-OES、XPS、TG、Raman、TEM等手段对使用后的Cu/SiO_(2)催化剂进行表征,研究其在反应中的失活机理。在常压、反... 采用共沉淀法制备了Cu/SiO_(2)催化剂,在固定床反应器上评价其糠醛气相催化加氢制备糠醇的反应性能,并采用XRD、H2-TPR、ICP-OES、XPS、TG、Raman、TEM等手段对使用后的Cu/SiO_(2)催化剂进行表征,研究其在反应中的失活机理。在常压、反应温度140℃、质量空速2.4 h^(−1)、氢醛比9.7的条件下,反应5 h内糠醛转化率均高于97%;反应6−21 h,糠醛转化率从96%快速下降到32%,说明Cu/SiO_(2)催化剂在糠醛加氢反应中快速失活,失活的主要原因是活性组分铜的团聚烧结和催化剂表面上积炭覆盖了反应活性位。 展开更多
关键词 共沉淀法 cu/sio_(2)催化剂 糠醛加氢 失活机理 糠醇
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高分散Cu/SiO_(2)逆水煤气变换反应催化剂研究 被引量:1
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作者 刘宁 曹忠 +2 位作者 崔莎 刘辉 王路辉 《化学试剂》 CAS 北大核心 2023年第8期40-46,共7页
逆水煤气变换(RWGS)反应可以有效的将CO_(2)转化为更具有价值的CO,被认为是最具有应用前景的反应之一。将Cu/SiO2催化剂用于RWGS反应,考察了在浸渍过程中添加尿素对催化剂结构和性能的影响。采用包括H2-TPR、XRD和TEM等对催化剂进行表征... 逆水煤气变换(RWGS)反应可以有效的将CO_(2)转化为更具有价值的CO,被认为是最具有应用前景的反应之一。将Cu/SiO2催化剂用于RWGS反应,考察了在浸渍过程中添加尿素对催化剂结构和性能的影响。采用包括H2-TPR、XRD和TEM等对催化剂进行表征,并且在400~750℃的温度范围内进行RWGS性能测试。结果表明,与Cu/SiO_(2)催化剂相比,尿素辅助法制备的Cu/SiO_(2)-N催化剂在逆水煤气变换反应中具有较高的催化活性,并且对CO具有100%的选择性,尿素的引入可以有效地减小活性金属Cu的粒径,使其具有高分散性,Cu/SiO_(2)-N催化剂金属分散度达到26.5%,催化剂的活性得到了显著提高。 展开更多
关键词 逆水煤气变换反应 CO_(2) cu/sio_(2)催化剂 尿素 高分散
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铜盐种类及含量对Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂结构及性能的影响
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作者 高德宏 谢忠 +3 位作者 胡锦婷 周文 田朋 张文艺 《广州化工》 CAS 2024年第1期64-67,共4页
采用共沉淀法制备Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂,固定Zn^(2+)含量为0.0062 mol和Zn/Al摩尔比为1.5,以碳酸氢钠为沉淀剂,控制Na^(+)与金属离子总量比为2.5(Na/M=2.5),通过条件试验研究了铜盐种类(硝酸铜、乙酸铜)和含量(Cu/Zn分别为2.50、2.0... 采用共沉淀法制备Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂,固定Zn^(2+)含量为0.0062 mol和Zn/Al摩尔比为1.5,以碳酸氢钠为沉淀剂,控制Na^(+)与金属离子总量比为2.5(Na/M=2.5),通过条件试验研究了铜盐种类(硝酸铜、乙酸铜)和含量(Cu/Zn分别为2.50、2.00、1.67、1.33和1.00)对催化剂的影响。利用X射线衍射仪及固定床催化剂评价装置对催化剂结构及性能进行表征及评价。数据表明,CuO晶粒随着铜量的增加而变大,催化剂结晶度变佳,铜盐种类对催化剂活性没有产生明显的影响。 展开更多
关键词 cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂 CO_(2)加氢 CO_(2)制甲醇
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尿素水解法制备高活性Cu-Ag/SiO_(2)催化剂及其催化草酸二甲酯加氢性能 被引量:1
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作者 张芳 吴鹏 +3 位作者 何观伟 卞雯 袁岚 殷迪 《工业催化》 CAS 2023年第7期45-49,共5页
采用尿素水解法制备了系列xCu-Ag/SiO_(2)催化剂,并用于催化草酸二甲酯(DMO)加氢合成乙醇酸甲酯(MG),使用BET、XRF、XRD、FT-IR和H_(2)-TPR对催化剂物化结构进行表征,考察不同Cu/Ag质量比对催化剂物化性质及催化活性的影响。结果表明,... 采用尿素水解法制备了系列xCu-Ag/SiO_(2)催化剂,并用于催化草酸二甲酯(DMO)加氢合成乙醇酸甲酯(MG),使用BET、XRF、XRD、FT-IR和H_(2)-TPR对催化剂物化结构进行表征,考察不同Cu/Ag质量比对催化剂物化性质及催化活性的影响。结果表明,合适的Cu/Ag比值可有效提高催化剂的比表面积、增强Cu和Ag物种在SiO_(2)载体上高度分散、抑制Cu粒子的聚集生长、产生更多的活性位点,从而提高催化剂的反应活性。当Cu/Ag质量比为2时,催化剂活性最佳,草酸二甲酯转化率和乙醇酸甲酯选择性可达86.9%和85.3%。 展开更多
关键词 催化化学 cu-Ag/sio_(2)催化剂 尿素 乙醇酸甲酯 草酸二甲酯 加氢
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