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Cu-ZSM-5催化分解NO的机理
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作者 张欢 刘梁 +2 位作者 史一林 乔晓磊 金燕 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第6期831-838,共8页
Cu-ZSM-5催化分解NO具有潜在的应用前景。为揭示NO在Cu-ZSM-5催化剂的催化分解机理,基于密度泛函模拟了NO在Cu-ZSM-5催化剂中短距离Cu+对上的吸附,并提出副产物N_(2)O、NO_(2)辅助催化分解NO的反应路径。计算结果表明,双核铜氧物种是Cu... Cu-ZSM-5催化分解NO具有潜在的应用前景。为揭示NO在Cu-ZSM-5催化剂的催化分解机理,基于密度泛函模拟了NO在Cu-ZSM-5催化剂中短距离Cu+对上的吸附,并提出副产物N_(2)O、NO_(2)辅助催化分解NO的反应路径。计算结果表明,双核铜氧物种是Cu基催化剂的重要活性中心。催化分解NO过程中,副产物NO_(2)在双核铜氧物种上的分解需要的活化能最高(为171.39 kJ/mol),N_(2)O分解需要86.92 kJ/mol的活化能垒,表明NO_(2)在活性位的分解难于N_(2)O的分解。N_(2)、O_(2)的解析分别吸收28.43、100.78 kJ/mol的热量,限速步骤为O_(2)的脱附。NO既作为反应物,同时又是催化过程中CuZSM-5催化剂活性中心实现氧化还原循环的关键还原剂。 展开更多
关键词 cu-zsm-5 催化分解 双核铜氧物种 氧化还原循环
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As_(2)O_(3)与Cu-ZSM-5催化剂的相互作用机理
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作者 张欢 史一林 +4 位作者 刘梁 王晨星 孙瑞彬 贾里 金燕 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第4期2003-2010,共8页
基于密度泛函理论计算了NO和As_(2)O_(3)在Cu-ZSM-5表面的吸附性能.通过确立As_(2)O_(3)在Cu-ZSM-5表面的最佳吸附位点,对As3+在其活性位点吸附的反应路径进行研究,计算As在催化剂上的吸附反应活化能垒和决速步骤,揭示As_(2)O_(3)与活... 基于密度泛函理论计算了NO和As_(2)O_(3)在Cu-ZSM-5表面的吸附性能.通过确立As_(2)O_(3)在Cu-ZSM-5表面的最佳吸附位点,对As3+在其活性位点吸附的反应路径进行研究,计算As在催化剂上的吸附反应活化能垒和决速步骤,揭示As_(2)O_(3)与活性位点Cu-O-Cu的成键机制和相互作用机理.结果表明,NO和As_(2)O_(3)都以非氧端吸附在Cu-ZSM-5活性位点Cu-O-Cu的晶格氧位,吸附能分别为-218.515kJ/mol和-206.422kJ/mol,吸附过程中有电荷转移且发生了强烈的相互作用.As_(2)O_(3)在Cu-ZSM-5活性位点Cu-O-Cu的晶格氧上的氧化过程分两步进行,As^(3+)作为Lewis碱与Lewis酸中心的Cu-O-Cu发生非均相氧化反应,第一阶段的氧化产物As_(2)O_(4)在相邻的活性位点上发生二次氧化反应,生成的As_(2)O_(5)成为As^(3+)吸附后的主要存在形式.其中,生成As_(2)O_(4)的反应阶段需要跨越242.75kJ/mol的能垒,成为整个氧化进程的决速步骤. 展开更多
关键词 cu-zsm-5 As_(2)O_(3) 吸附 氧化反应 能垒
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A Comparison of Hydrothermal Aging, SO2 and Propene Poisoning Effects on NH3-SCR over Cu-ZSM-5 and Cu-SAPO-34 Catalysts
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作者 Kouadio Brou Albert Koffi Konan Martin +1 位作者 Zran Van Eric-Simon Horo Kone 《Journal of Materials Science and Chemical Engineering》 2024年第5期10-28,共19页
This study was aimed to investigate the effects of hydrothermal aging, propene and SO<sub>2</sub> poisoning on the ammonia-selective catalytic reduction (NH<sub>3</sub>-SCR) performance of both... This study was aimed to investigate the effects of hydrothermal aging, propene and SO<sub>2</sub> poisoning on the ammonia-selective catalytic reduction (NH<sub>3</sub>-SCR) performance of both Cu-SAPO-34 and Cu-ZSM-5. The catalytic activities of fresh, aged and poisoned samples were tested in ammonia-selective catalytic reduction (NH<sub>3</sub>-SCR) of NO<sub>x</sub> conditions. The XRD, TG and N<sub>2</sub>-desorption results showed that the structures of the Cu-SAPO-34 and Cu-ZSM-5 remained intact after 750˚C hydrothermally aged, SO<sub>2</sub> and propene poisoned. After hydrothermal aging at 750˚C for 12 h, the NO reduction performance of Cu-ZSM-5 was significantly reduced at lower temperatures, while that of Cu-SAPO-34 was less affected. Moreover, Cu-SAPO-34 catalyst showed high NO conversion with SO<sub>2</sub> or propene compared to Cu-ZSM-5. However, Cu-ZSM-5 showed a larger drop in catalytic activity with SO<sub>2</sub> or propene compared to Cu-SAPO-34 catalyst. The H<sub>2</sub>-TPR results showed that Cu<sup>2 </sup> ions could be reduced to Cu<sup> </sup> and Cu<sup>0</sup> for Cu-ZSM-5, while no significant transformation of copper species was observed for Cu-SAPO-34. Meanwhile, the UV-vis DRS results showed that CuO species were formed in Cu-ZSM-5, while little changes were observed for the Cu-SAPO-34. Cu-SAPO-34 showed high sulfur and hydrocarbon poison resistance compared to Cu-ZSM-5. In summary, Cu-SAPO-34 with small-pore zeolite showed higher hydrothermal stability and better hydrocarbon and sulfur poison resistant than Cu-ZSM-5 with medium-pore. 展开更多
关键词 Hydrothermal Aging Propene and SO2Poisoning Ammonia-Selective Catalytic Reduction(NH3-SCR) cu-SAPO-34 cu-zsm-5
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不同Zr含量对Cu-Zn/ZSM-5催化剂催化CO_(2)加氢制甲醇性能的影响
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作者 李国峰 刘凯楠 +3 位作者 李帅 杨伟强 孙庆国 莫文龙 《工业催化》 CAS 2023年第12期48-53,共6页
采用浸渍法制备不同Zr添加量的系列催化剂0%Zr-Cu-Zn/ZSM-5、2%Zr-Cu-Zn/ZSM-5、4%Zr-Cu-Zn/ZSM-5、6%Zr-Cu-Zn/ZSM-5、8%Zr-Cu-Zn/ZSM-5。采用XRD、NH_(3)-TPD、H_(2)-TPR作为表征手段,以CO_(2)加氢制备甲醇作为催化剂性能评价的反应体... 采用浸渍法制备不同Zr添加量的系列催化剂0%Zr-Cu-Zn/ZSM-5、2%Zr-Cu-Zn/ZSM-5、4%Zr-Cu-Zn/ZSM-5、6%Zr-Cu-Zn/ZSM-5、8%Zr-Cu-Zn/ZSM-5。采用XRD、NH_(3)-TPD、H_(2)-TPR作为表征手段,以CO_(2)加氢制备甲醇作为催化剂性能评价的反应体系,探究不同Zr添加量对催化剂物性结构和加氢性能的影响。结果表明,助剂Zr的加入对催化剂的酸性、孔道结构以及催化性能有显著影响,添加4%Zr的催化剂4%Zr-Cu-Zn/ZSM-5具有最佳的活性,CO_(2)转化率约为14%,甲醇选择性约为85%。 展开更多
关键词 催化化学 助剂Zr cu-Zn/zsm-5催化剂 CO_(2)加氢 甲醇
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Cu-ZSM-5分子筛催化剂对NH_(3)-SCR催化性能的影响
5
作者 裴婕 刘明康 《化学工程师》 CAS 2023年第8期97-100,105,共5页
本文以H-ZSM-5分子筛为基础,考察了制备方法、铜源类型以及铜含量对Cu-ZSM-5分子筛催化剂的NH_(3)选择性催化还原NO(NH_(3)-SCR)的性能影响。结果表明,采用离子交换法制备的Cu改性ZSM-5分子筛的NH_(3)-SCR活性最好;以Cu(NO3)2·3H2... 本文以H-ZSM-5分子筛为基础,考察了制备方法、铜源类型以及铜含量对Cu-ZSM-5分子筛催化剂的NH_(3)选择性催化还原NO(NH_(3)-SCR)的性能影响。结果表明,采用离子交换法制备的Cu改性ZSM-5分子筛的NH_(3)-SCR活性最好;以Cu(NO3)2·3H2O为前驱体的Cu-ZSM-5催化剂具有最佳的低温NH_(3)-SCR催化活性,并且获得了最宽的活性温度窗口;制备所得4种不同铜含量样品中,铜含量负载为2.84%的Cu-ZSM-5分子筛催化剂的活性温度窗口范围最大,在200~600℃范围内NO转化率在90%以上。由此可以说明,引入Cu2+后能够明显提高ZSM-5分子筛的催化活性。此外,XRD分析结果显示,Cu-ZSM-5催化剂的晶相结构并未改变,SEM扫描发现分子筛的形貌并未改变,但粒径变小。本文通过考察Cu-ZSM-5分子筛催化剂的NH_(3)-SCR催化性能,为进一步制备高性能脱硝分子筛催化剂研究提供了实验依据。 展开更多
关键词 cu-zsm-5分子筛催化剂 NO转化率 活性温度 NH_(3)-SCR
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M/ZSM-5(M=Cu、Mn、Fe、Ce、Ti)催化氧化甲苯性能研究 被引量:3
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作者 彭新宇 刘丽君 +2 位作者 沈伯雄 边瑶 苏立超 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第6期841-851,共11页
以ZSM-5分子筛为载体,采用浸渍法负载Cu、Mn、Fe、Ce、Ti制备一系列金属氧化物催化剂,利用SEM、XRD、N2吸附-脱附、XPS、H_(2)-TPR对催化剂的理化性质进行了表征,并考察了催化剂的催化氧化甲苯性能。结果表明,Cu/ZSM-5表面粗糙,金属元... 以ZSM-5分子筛为载体,采用浸渍法负载Cu、Mn、Fe、Ce、Ti制备一系列金属氧化物催化剂,利用SEM、XRD、N2吸附-脱附、XPS、H_(2)-TPR对催化剂的理化性质进行了表征,并考察了催化剂的催化氧化甲苯性能。结果表明,Cu/ZSM-5表面粗糙,金属元素分布均匀,具有较好的孔径结构、良好的低温还原性和丰富的吸附氧物种,且负载量为5%的Cu/ZSM-5表现出优异的甲苯催化活性和最佳的抗硫性,在SO_(2)环境下t90为224℃(GHSV=24000 h^(−1))。原位红外测试结果表明,甲苯的降解遵循以下途径,甲苯首先被吸附在催化剂表面形成吸附态甲苯,随后在催化剂作用下依次被转化为苯甲醛和苯甲酸,再经过开环反应形成马来酸、羧酸等小分子有机物,最终被氧化为CO_(2)和H_(2)O。 展开更多
关键词 甲苯 催化氧化 cu/zsm-5
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Ce、Zr共掺杂提高Cu-ZSM-5催化分解NO性能及抗K中毒能力 被引量:1
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作者 孙瑞彬 张代鑫 +3 位作者 刘丁赫 乔晓磊 金燕 樊保国 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第3期1384-1394,共11页
将NO在Cu-ZSM-5催化剂的作用下直接分解为环保、清洁的N 2和O_(2)是最具经济效益的脱硝手段。高温烟气中存在大量的碱金属,但碱金属会使催化剂催化活性降低、使用寿命大大缩短,并使催化剂造成不可逆的失活。通过离子交换法制备MZ5催化剂... 将NO在Cu-ZSM-5催化剂的作用下直接分解为环保、清洁的N 2和O_(2)是最具经济效益的脱硝手段。高温烟气中存在大量的碱金属,但碱金属会使催化剂催化活性降低、使用寿命大大缩短,并使催化剂造成不可逆的失活。通过离子交换法制备MZ5催化剂(M=Cu、Ce、Zr、CuCe、CuZr、CuCeZr),采用初湿浸渍法将K离子负载到MZ5催化剂。脱硝实验结果表明:在最佳反应温度550℃下,相比于CuZ5,CuCeZrZ5催化剂的NO转化率由原来的53%提高到58%,KCuCeZrZ5催化剂的NO转化率由53%降到52%;相比于KCuZ5,KCuCeZrZ5催化剂的NO转化率由39%提高到52%。采用ICP、SEM、XRD、BET、XPS、H_(2)-TPR和O_(2)-TPD等表征手段对催化剂元素含量、微观形貌、骨架结构、孔隙规律、铜物种种类、化学吸附氧、铜离子还原温度和活性物种中氧气的脱附温度等进行分析。结果显示:Ce、Zr的引入不会对催化剂的骨架结构、结晶度和晶粒尺寸造成损伤;Ce、Zr的引入促进催化剂形成更多的氧空位和活性成分{Cu—O—Cu}^(2+),并增强催化剂的储氧和氧运输能力。当K^(+)引入后,KCuZ5催化剂的脱硝活性明显降低、孔隙结构恶化以及K^(+)与活性成分{Cu—O—Cu}^(2+)结合迁移形成CuO;K^(+)优先与Ce物种结合,进而有效保护ZSM-5的三维交叉孔道结构,减缓Cu^(2+)迁移形成CuO以及促进活性成分{Cu—O—Cu}^(2+)与{Cu—□—Cu}^(2+)之间的氧化还原循环。 展开更多
关键词 NO催化分解 cu-zsm-5 Ce、Zr掺杂 抗K中毒 {cu—O—cu}^(2+)
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CeO_(2)/ZrO_(2)对Cu-ZSM-5选择性催化还原NOx的反应活性及抗老化性能的影响 被引量:1
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作者 崔立峰 吕誉 +3 位作者 李云强 吕刚 宋崇林 郑庆贺 《燃烧科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2023年第6期676-684,共9页
采用浸渍法分别将CeO_(2)、ZrO_(2)负载于Cu-ZSM-5催化剂中,通过催化剂活性评价系统研究了CeO_(2)、ZrO_(2)负载量对整体式Cu-ZSM-5催化剂NOx转化率的影响规律,并采用NO-TPD方法分析了催化剂表面的NOx吸附能力.此外,利用FT-IR和SEM技术... 采用浸渍法分别将CeO_(2)、ZrO_(2)负载于Cu-ZSM-5催化剂中,通过催化剂活性评价系统研究了CeO_(2)、ZrO_(2)负载量对整体式Cu-ZSM-5催化剂NOx转化率的影响规律,并采用NO-TPD方法分析了催化剂表面的NOx吸附能力.此外,利用FT-IR和SEM技术探究了催化剂样品的抗老化能力.结果表明,添加CeO_(2)或ZrO_(2)有利于提升整体式Cu-ZSM-5催化剂NOx转化率,其中8%CeO_(2)/Cu-ZSM-5在150~550℃温度范围内NO_(x)转化率最高,但此催化剂表面晶粒在高温下易发生团簇,导致催化剂老化,催化活性下降.ZrO_(2)的添加可以有效稳固表面晶粒,进而改善催化剂的抗老化性能. 展开更多
关键词 氨选择性催化还原 cu-zsm-5 氧化铈/氧化锆添加剂 氮氧化物 抗老化性能 催化活性
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Cu基等级孔ZSM-5分子筛单晶的制备及硝基苯加氢催化性能
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作者 谢小兰 刘湛 +4 位作者 吕佳敏 余申 李小云 苏宝连 陈丽华 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2023年第10期211-218,共8页
为了解决晶内等级孔创制过程中分子筛骨架不可逆损坏的问题,本文利用具有反蛋白石结构的有序大孔-介孔碳作为硬模版,自下而上原位合成了具有规则贯通大孔-介孔-微孔等级多孔结构的硅铝分子筛ZSM-5单晶材料(OMMS-ZSM-5),其具有较高的外... 为了解决晶内等级孔创制过程中分子筛骨架不可逆损坏的问题,本文利用具有反蛋白石结构的有序大孔-介孔碳作为硬模版,自下而上原位合成了具有规则贯通大孔-介孔-微孔等级多孔结构的硅铝分子筛ZSM-5单晶材料(OMMS-ZSM-5),其具有较高的外比表面积(195.8 m~2/g)和孔体积(0.27 cm~3/g).以该OMMS-ZSM-5为载体,采用浸渍法制备了不同Cu负载量(质量分数分别为1%, 5%, 10%)的系列Cu-OMMS-ZSM-5催化剂,探究了不同金属载量催化剂在硝基苯液相加氢反应中的催化能力.对所制备催化剂的理化性质进行了表征,发现Cu元素以CuO的形式高度分散,当负载量为9.58%时,硝基苯转化率最高达到96.8%,苯胺选择性达到99.3%.与Cu基微米ZSM-5分子筛催化材料相比, Cu-OMMS-ZSM-5的苯胺选择性提高了32.4%,硝基苯转化率提高了26.1%,并在循环3次后仍然保持很高的催化活性. 展开更多
关键词 等级孔分子筛 cu-zsm-5 硝基苯加氢 苯胺
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Cu-ZSM-5的NH_3选择性催化还原NO性能及其稳态动力学 被引量:14
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作者 张秋林 徐海迪 +3 位作者 邱春天 林涛 龚茂初 陈耀强 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2012年第5期1230-1236,共7页
采用浸渍法制备了一系列不同Cu载量的Cu-ZSM-5整体式催化剂.考察了该系列催化剂的NH3选择性催化还原(SCR)NO的反应特性.结果表明,当Cu质量分数为5%时,Cu-ZSM-5催化剂的SCR活性最高,此时催化剂上NO最高转化率高达96.5%,并且催化剂的活性... 采用浸渍法制备了一系列不同Cu载量的Cu-ZSM-5整体式催化剂.考察了该系列催化剂的NH3选择性催化还原(SCR)NO的反应特性.结果表明,当Cu质量分数为5%时,Cu-ZSM-5催化剂的SCR活性最高,此时催化剂上NO最高转化率高达96.5%,并且催化剂的活性窗口较宽,催化剂在198-470℃之间NO转化率大于80%.H2O和SO2的添加仅轻微影响Cu-ZSM-5催化剂的SCR活性.当Cu载量大于5%时,Cu-ZSM-5催化剂中出现明显的CuO物相.稳态动力学结果表明,在5%Cu载量的Cu-ZSM-5上的SCR反应中,NO的反应级数接近一级,NH3的反应级数接近零级,O2的反应级数接近1/2级.该反应的表观活化能为47.7kJ·mol-1. 展开更多
关键词 cu-zsm-5 选择性催化还原 稳态动力学 表观活化能
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Fe-Cu/ZSM-5催化剂的NH_3-SCR脱硝性能 被引量:10
11
作者 胡海鹏 王学涛 +3 位作者 张兴宇 苏晓昕 杨晓东 史瑞华 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第2期225-232,共8页
通过浸渍法制备了Fe和Cu含量比不同的系列Fe-Cu/ZSM-5催化剂,利用XRD、H2-TPR、NH3-TPD和原位DRIFTS等技术对催化剂进行了表征,并对其NH3-SCR脱硝性能进行了研究。结果表明,双金属改性的Fe-Cu/ZSM-5催化剂活性温度窗口拓宽,其中,Fe-Cu/Z... 通过浸渍法制备了Fe和Cu含量比不同的系列Fe-Cu/ZSM-5催化剂,利用XRD、H2-TPR、NH3-TPD和原位DRIFTS等技术对催化剂进行了表征,并对其NH3-SCR脱硝性能进行了研究。结果表明,双金属改性的Fe-Cu/ZSM-5催化剂活性温度窗口拓宽,其中,Fe-Cu/ZSM-5 1∶4催化剂脱硝性能优异,250-450℃下脱硝效率均超过90%,335℃时脱硝效率达到最大值96.46%。铜和铁物种能以无定型氧化物良好分散于载体表面,双金属负载改性催化剂保留了ZSM-5的晶体结构。Fe-Cu/ZSM-5 1∶4催化剂具备丰富的酸性位、良好的氧化还原性能,一定温度条件下NH3-SCR反应过程中同时存在E-R机理和L-H机理,且E-R机理反应起始温度低于L-H机理;200℃为催化脱硝反应的起活温度。 展开更多
关键词 Fe-cu/zsm-5 NH3-SCR 脱硝 反应机理 in SITU DRIFTS
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Cu-ZSM-5上NO催化分解的研究 被引量:11
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作者 万家义 余林 陈豫 《四川大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 1999年第1期126-130,共5页
考察了不同温度及不同空速条件下,Cu-ZSM-5、Cu/Al2O3及Cu/SiO2等催化剂上NO直接分解的性能,并采用XRD,TPR及SEM等手段对催化剂进行表征,将表征结果与催化剂活性相关联。
关键词 一氧化氮 催化 分解 zsm-5 铜离子交换型 分子筛
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Cu/ZSM-5分子筛催化剂SCR催化性能 被引量:11
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作者 王坤鹏 宋崇林 +2 位作者 宾峰 吕刚 宋金瓯 《燃烧科学与技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第1期73-78,共6页
采用液态离子交换法制备了不同Cu含量的Cu/ZSM-5分子筛催化剂.对其理化特性和在NH3-选择性催化还原反应中催化性能的评价结果表明:Cu元素主要以Cu+离子的形式富集于分子筛的浅层及表面,且分散性较好.Cu质量分数低于6.39%时,NO低温转化率... 采用液态离子交换法制备了不同Cu含量的Cu/ZSM-5分子筛催化剂.对其理化特性和在NH3-选择性催化还原反应中催化性能的评价结果表明:Cu元素主要以Cu+离子的形式富集于分子筛的浅层及表面,且分散性较好.Cu质量分数低于6.39%时,NO低温转化率随Cu含量的增加而增加;而在Cu质量分数超过6.39%后,随Cu含量的增加,高温NO转化率开始衰减的温度降低.反应气流速在150,000,h-1以内时,反应气流速对Cu/ZSM-5催化剂的活性温度窗口影响不大. 展开更多
关键词 选择性催化还原 cu/zsm-5分子筛催化剂 氮氧化物 脱除效率 离子交换
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Ce^(3+)(La^(3+))改性Cu-ZSM-5催化剂分解NO活性的研究 被引量:13
14
作者 曲虹霞 钟秦 邓选英 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第4期395-399,共5页
采用一步离子交换法用稀土Ce3+(La3+)对Cu-ZSM-5分子筛改性,并在固定床反应器中进行了催化剂分解NO活性和耐氧性的实验研究.结果表明,离子交换主要发生在分子筛铝羟基和桥联羟基上,其中交换后的铝羟基为活性中心.Ce3+更易于交换到桥联... 采用一步离子交换法用稀土Ce3+(La3+)对Cu-ZSM-5分子筛改性,并在固定床反应器中进行了催化剂分解NO活性和耐氧性的实验研究.结果表明,离子交换主要发生在分子筛铝羟基和桥联羟基上,其中交换后的铝羟基为活性中心.Ce3+更易于交换到桥联羟基上,使铜离子占据活性中心,较低的交换温度和浓度有利于制备高催化活性催化剂.改性Cu-ZSM-5分子筛催化剂可以显著降低活性反应温度和提高空速,在310~390℃的温度范围内,La-Cu-ZSM-5催化剂上NO转化率均在80%以上,表现出良好的活性和较宽的反应温度范围.在O2体积含量低于9%时,Ce3+掺杂Cu-ZSM-5表现出良好的氧稳定性,NO转化率基本保持在84%. 展开更多
关键词 NO分解 cu-zsm-5 稀土Ce^3+(La^3+)改性 耐氧性
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堇青石基Cu-ZSM-5的原位制备及NO的脱除(英文) 被引量:5
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作者 王建成 田东 +2 位作者 韩丽娜 常丽萍 鲍卫仁 《Transactions of Nonferrous Metals Society of China》 SCIE EI CAS CSCD 2011年第2期353-358,共6页
利用水热合成技术将ZSM-5分子筛直接合成到蜂窝状堇青石上。XRD、扫描电镜观察和超声波处理结果表明,ZSM-5和堇青石能够牢固结合,ZSM-5分子筛涂层质量和牢固度主要取决于晶化时间。采用离子交换或浸渍法制得Cu-ZSM-5/堇青石,利用模拟柴... 利用水热合成技术将ZSM-5分子筛直接合成到蜂窝状堇青石上。XRD、扫描电镜观察和超声波处理结果表明,ZSM-5和堇青石能够牢固结合,ZSM-5分子筛涂层质量和牢固度主要取决于晶化时间。采用离子交换或浸渍法制得Cu-ZSM-5/堇青石,利用模拟柴油机车尾气进行选择性催化还原NO。结果表明,在240-480oC的温度范围内,NO的转化率在90%以上,由离子交换或浸渍法制得的Cu-ZSM-5/堇青石都能在很宽的温度窗口(240-540oC)保持很高的脱硝转化率。 展开更多
关键词 原位合成 cu-zsm-5/堇青石 选择性催化还原
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Insitu DRIFTS研究NO在Cu-ZSM-5上的表面吸附及选择性催化还原 被引量:7
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作者 张平 王乐夫 陈永亨 《光谱学与光谱分析》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2007年第6期1102-1105,共4页
Cu-ZSM-5分子筛催化剂选择性催化还原NO具有较好的低温活性,在613K时NO还原成N2的转化率达70·6%。原位漫反射红外光谱(Insitu DRIFTS)是研究催化剂表面吸附物种及催化机理的重要方法,应用该方法在298~773K范围原位考察了以C3H6为... Cu-ZSM-5分子筛催化剂选择性催化还原NO具有较好的低温活性,在613K时NO还原成N2的转化率达70·6%。原位漫反射红外光谱(Insitu DRIFTS)是研究催化剂表面吸附物种及催化机理的重要方法,应用该方法在298~773K范围原位考察了以C3H6为还原剂及富O2条件下,NO在Cu-ZSM-5催化剂上的表面吸附及选择性催化还原。认为NO在Cu-ZSM-5催化剂上还原为N2的过程中,NO以一系列NOx吸附态形式与丙稀的活化物种(CxHy或CxHyOz)反应,生成有机中间体,再进一步反应,最终生成N2。有机中间体存在一个明显的从有机胺物种到腈(或—CN)再到有机氮氧物种(R—NO2或R—ONO)的过程,催化剂表面形成有机中间物种是关键步骤,Cu的作用是促进NOx形成,O2的作用是促进C3H6活化,并且是有效产生有机-氮氧化物不可缺少的条件。 展开更多
关键词 原位漫反射红外光谱 cu-zsm-5催化剂 NO 表面吸附 选择性催化还原 反应机理
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Ni^(2+)改性的Cu-ZSM-5催化分解NO的性能 被引量:6
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作者 石川 宋志民 +1 位作者 付迎 杨学锋 《环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2000年第6期24-27,共4页
研究 Ni2 +改性的 Cu- ZSM- 5催化剂在无氧和有氧气氛下的 NO分解反应性能 ,考察 Ni2 +的加入量及加入方式对 Cu-ZSM- 5催化剂 NO分解活性的影响 .结果表明 ,先交换适量 Ni2 +再交换 Cu2 +的 Ni- Cu- ZSM- 5催化剂较单组分 Cu- ZSM- 5... 研究 Ni2 +改性的 Cu- ZSM- 5催化剂在无氧和有氧气氛下的 NO分解反应性能 ,考察 Ni2 +的加入量及加入方式对 Cu-ZSM- 5催化剂 NO分解活性的影响 .结果表明 ,先交换适量 Ni2 +再交换 Cu2 +的 Ni- Cu- ZSM- 5催化剂较单组分 Cu- ZSM- 5催化剂有较高的高温 (50 0℃~ 60 0℃ ) NO分解活性 .在含 5.5% O2 的反应气氛中 ,Ni- Cu- ZSM- 5在 50 0℃下的 NO分解率较之 Cu-ZSM- 5高出约 2 0 % ,Ni2 +的引入显著提高了催化剂的抗氧活性 .就 Ni2 +对 Cu- ZSM- 5催化剂的可能改性机制进行了讨论 . 展开更多
关键词 氮氧化物 催化分解 镍离子 催化剂 氮氧化物
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不同硅铝比Cu-ZSM-5纳米片上N_2O催化分解 被引量:2
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作者 邹薇 谢鹏飞 +4 位作者 李旭光 孔德金 华伟明 乐英红 高滋 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2016年第1期89-95,共7页
以双季铵盐表面活性剂为模板剂,水热条件下合成了硅铝比(nSi/nAl)为18、26和95的ZSM-5沸石纳米片,采用离子交换方法制备了铜改性的ZSM-5纳米片样品,并测试了其催化分解N_2O性能。结合X射线衍射(XRD)、N_2吸附/脱附、X射线荧光光谱(XRF)... 以双季铵盐表面活性剂为模板剂,水热条件下合成了硅铝比(nSi/nAl)为18、26和95的ZSM-5沸石纳米片,采用离子交换方法制备了铜改性的ZSM-5纳米片样品,并测试了其催化分解N_2O性能。结合X射线衍射(XRD)、N_2吸附/脱附、X射线荧光光谱(XRF)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、氢气程序升温还原(H_2-TPR)、氧气程序升温脱附(O_2-TPD)和原位红外漫反射光谱(CODRIFT)等表征结果 ,探讨了沸石硅铝比对于催化剂N_2O分解性能的影响及其原因。结果表明,ZSM-5纳米片硅铝比越低,CuZSM-5纳米片催化剂的活性越高。催化活性的提高归因于低硅铝比催化剂上Cu^+活性物种可还原性的增强和吸附氧脱附能力的提高。 展开更多
关键词 cu-zsm-5 纳米片 硅铝比 氧化亚氮 催化分解
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Cu负载量对Cu-ZSM-5晶相及其快速SCR反应性能的影响 被引量:3
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作者 王勇强 孙保民 +4 位作者 肖海平 杨晓初 王阳 田思达 魏书洲 《动力工程学报》 CAS CSCD 北大核心 2016年第6期461-467,485,共8页
采用等体积浸渍方法制备不同Cu负载量的Cu-ZSM-5催化剂,对催化剂理化特性和催化快速SCR反应活性进行实验研究,同时对这些催化剂样品进行了NO、NO/NO_2的程序升温脱附(TPD)实验,分析了NO_2含量对脱硝效率的影响.结果表明:Cu元素主要以氧... 采用等体积浸渍方法制备不同Cu负载量的Cu-ZSM-5催化剂,对催化剂理化特性和催化快速SCR反应活性进行实验研究,同时对这些催化剂样品进行了NO、NO/NO_2的程序升温脱附(TPD)实验,分析了NO_2含量对脱硝效率的影响.结果表明:Cu元素主要以氧化物形式分散在分子筛上,在Cu负载量>8%的样品中有大颗粒CuO晶体聚集,在Cu负载量≤8%的样品中未检测到明显的CuO晶相;NO_2的存在有利于提高脱硝效率,且Cu分子筛催化剂具有较好的抗硫性能;采用快速SCR工艺能够降低反应温度,Cu负载量为8%的催化剂表现出最优异的性能,在200℃时,其脱硝效率可达到93%. 展开更多
关键词 快速SCR cuzsm-5催化剂 脱硝效率 等体积浸渍
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Cu-ZSM-5型分子筛的合成与结构表征 被引量:2
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作者 杜红宾 周群 +1 位作者 周凤岐 庞文琴 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1994年第7期635-638,共4页
Cu-ZSM-5 type molecular sieves were synthesized hydrothermally in weak acid medium in the presence of F- ions. The structures of these samples were investigated.Increasing the amount of copper in synthesized samples t... Cu-ZSM-5 type molecular sieves were synthesized hydrothermally in weak acid medium in the presence of F- ions. The structures of these samples were investigated.Increasing the amount of copper in synthesized samples the unit cell volumes of Cu-ZSM-5 zeolites increase, while the adsorption peaks of Cu-ZSM-5 shift to lower wavenumbers.These facts and the results of the electron probe micrograph and XPS analyese indicate that copper was introduced into the framework of molecular sieve. 展开更多
关键词 zsm-5 分子筛 合成 结构
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