共掺杂Cu-Ce/TiO_2光催化降解室内甲醛气体的研究

采用溶胶-凝胶法制备Cu-Ce/TiO2纳米颗粒,在环境测试仓内进行甲醛的可见光催化降解实验,评估其光催化活性。正交实验结果表明:3个因素对其光催化效果影响的程度是Cu-Ce掺杂负载量>Cu-Ce摩尔比>烧结温度;在可见光条件下对甲醛气体光催化效果的优化方案为:Cu-Ce掺杂负载量3%,Cu-Ce掺杂摩尔比1∶1,烧结温度500℃。

FTIR与XRD的均匀粒度分布Ce-Cu/TiO2空心微球制备机理研究

随着社会经济的发展,环境空气品质已经成为研究热点。 TiO 2是一种化学稳定性高,耐腐蚀性强,对人体无毒无害的N型半导体材料。利用TiO 2的光催化性能提高室内环境空气品质已经成为研究焦点,但是由于TiO 2只能在紫外光源下才具有较高的光催化效率,而在可见光源下的光催化效率较低,从而极大的限制了TiO 2在室内环境领域的发展。因此,研发在可见光源下具有良好光催化性能的TiO 2复合材料势在必行。利用元素掺杂改性技术与提高比表面积方法可以改善光催化反应过程中量子效率和对光能的利用率,以加快电子和空穴向表面迁移的速率同时降低光生载流子的复合机率。以二氧化硅SiO 2为模板、聚乙烯吡咯烷酮为成膜剂、硝酸铈Ce(NO 3) 3·6H 2O和硝酸铜Cu(NO 3) 2·3H 2O为改性剂采用溶胶-凝胶法制备均匀粒度分布的Ce-Cu/TiO 2空心微球,并将制备过程分为四个阶段,即纳米SiO 2球模板的制备、 Ce-Cu/TiO 2-SiO 2复合微球凝胶的制备、 Ce-Cu/TiO 2-SiO 2复合微球的制备和Ce-Cu/TiO 2空心微球的制备。利用傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)与X射线衍射仪(XRD)对Ce-Cu/TiO 2空心微球的制备过程各阶段生成物进行测试与分析,即在纳米SiO 2球模板的制备阶段从微观角度研究纳米SiO 2球模板的搭建过程,在Ce-Cu/TiO 2-SiO 2复合微球凝胶的制备阶段研究TiO 2附着于纳米SiO 2球模板的过程,在Ce-Cu/TiO 2-SiO 2复合微球的制备阶段研究煅烧工艺对Ce-Cu/TiO 2-SiO 2复合微球中晶相与结构的影响,在Ce-Cu/TiO 2空心微球的制备阶段研究氢氧化钠溶液对Ce-Cu/TiO 2-SiO 2复合微球中纳米SiO 2球模板洗涤效果的影响。利用紫外-可见分光光度计(UV-Vis)对Ce-Cu/TiO 2空心微球的光响应性能进行测试与分析,以研究Ce-Cu/TiO 2空心微球对可见光源的利用效率。利用激光粒度分析仪(LPSA)与扫描电子显微镜(SEM)对Ce-Cu/TiO 2空心微球的粒度分布与微观形貌进行测试与分析,以研究Ce-Cu/TiO 2空心微球的均匀粒度分布效果。结果表明:以Si—O—Si基团构建非晶体结构的无定形态纳米SiO 2球模板,有利于聚乙烯吡咯烷酮在纳米SiO 2球模板表面附着,从而控制Ce-Cu/TiO 2空心微球的空腔结构。 Ce-Cu掺杂基本进入TiO 2晶体,极少进入纳米SiO 2球模板晶体,从而抑制了Ce-Cu/TiO 2-SiO 2复合微球中TiO 2由锐钛矿相向金红石相的转变。 Ce-Cu掺杂TiO 2可以促使TiO 2内部形成新的能级,实现能量较小的光子捕获e -和h +,从而提高Ce-Cu/TiO 2空心微球对可见光源的利用效率。 Ce-Cu/TiO 2空心微球的表面光滑且不存在明显的缺陷,其形貌呈现良好的球体且粒径分布均匀,即 d 90 为219.54 nm, d 50 为151.60 nm、 d 10 为103.84 nm,以及 d 90 -d 10 为115.70 nm。研究结果为进一步获得可见光源下具有良好光催化性能的均匀粒度分布Ce-Cu/TiO 2空心微球提供理论依据和研究基础。

基于正交设计与BP神经网络优化制备Cu-Ce/TiO_2的预测模型

采用过渡金属Cu和稀土金属Ce对TiO2进行改性。为获取高效的甲醛气体去除率,运用正交实验设计结合BP神经网络优化TiO2的改性方案。以Cu-Ce掺杂负载量、Cu-Ce摩尔比和烧结温度为正交实验设计因子,每个因子各取3个水平,以光催化甲醛气体的降解效率为目标因子,编制3因素4水平正交设计表。结合BP网络强大的函数拟合功能,以正交设计表中3因素为网络输入层,以光催化甲醛气体的降解效率为网络输出层,建立BP神经网络优化模型,并通过该模型进行预测和优选,得到最佳的活性炭改性方案。即Cu-Ce掺杂负载量为2.92%、Cu-Ce摩尔比为1∶1和烧结温度为517℃。此时光催化甲醛气体的降解效率为61.60%,与预测值59.47%的相对误差为3.46%。

Cu-Ce/TiO_2的制备及其在室内甲醛气体中的光催化性能

利用环境测试舱模拟室内环境,通过设计正交实验,采用"极差分析"法对制备出的一系列的Cu-Ce/TiO2光催化效果进行分析。利用X射线衍射仪、扫描电镜仪和紫外-可见分光光谱仪,对微晶尺寸、晶相结构与光学性能进行分析。结果表明:Cu-Ce掺杂负载量、Cu-Ce摩尔比和烧结温度三因素对Cu-Ce/TiO2光催化效果影响的程度相互独立,即:Cu-Ce掺杂负载量>Cu-Ce摩尔比>烧结温度,当A3=3%、B3=1∶1和C2=500℃,得到优方案A3B3C2。掺杂Cu、Ce可以在TiO2晶体内形成锐钛型和金红石型的混晶结构,提高吸附能力,减少表面光生电子与光生空穴的复合,并且促进锐钛矿相向金红石相的转变,抑制晶粒增长,使光吸收带边发生红移。