本文利用分子动力学模拟方法对相同初始沉积条件下的单个Cu原子和Cu_(13)团簇与Fe(001)表面的相互作用分别进行了模拟研究,并将两者的模拟结果进行了比较分析.单个Cu原子和Cu_(13)团簇的初始入射能量范围均为1 e V/atom、3 e V/atom、5 ...本文利用分子动力学模拟方法对相同初始沉积条件下的单个Cu原子和Cu_(13)团簇与Fe(001)表面的相互作用分别进行了模拟研究,并将两者的模拟结果进行了比较分析.单个Cu原子和Cu_(13)团簇的初始入射能量范围均为1 e V/atom、3 e V/atom、5 e V/atom和10 e V/atom,初始入射角度均为0°、10°、30°和45°,衬底温度分别为100 K、300 K和800 K.对单个Cu原子和Cu_(13)团簇的原子动能、质心高度、迁移距离和最终沉积形貌进行了分析,对比研究了相同初始沉积条件下单个Cu原子和Cu_(13)团簇在沉积过程中和沉积效果上的具体差异.模拟结果表明:单个Cu原子和Cu_(13)团簇与Fe(001)表面的相互作用机制存在差异,Cu_(13)团簇表现出显著的集体效应.在特定沉积条件下,由于Cu_(13)团簇的集体效应,导致Cu_(13)团簇与Fe(001)表面的结合能力和在Fe(001)表面上的扩散能力均强于单个Cu原子.展开更多
文摘本文利用分子动力学模拟方法对相同初始沉积条件下的单个Cu原子和Cu_(13)团簇与Fe(001)表面的相互作用分别进行了模拟研究,并将两者的模拟结果进行了比较分析.单个Cu原子和Cu_(13)团簇的初始入射能量范围均为1 e V/atom、3 e V/atom、5 e V/atom和10 e V/atom,初始入射角度均为0°、10°、30°和45°,衬底温度分别为100 K、300 K和800 K.对单个Cu原子和Cu_(13)团簇的原子动能、质心高度、迁移距离和最终沉积形貌进行了分析,对比研究了相同初始沉积条件下单个Cu原子和Cu_(13)团簇在沉积过程中和沉积效果上的具体差异.模拟结果表明:单个Cu原子和Cu_(13)团簇与Fe(001)表面的相互作用机制存在差异,Cu_(13)团簇表现出显著的集体效应.在特定沉积条件下,由于Cu_(13)团簇的集体效应,导致Cu_(13)团簇与Fe(001)表面的结合能力和在Fe(001)表面上的扩散能力均强于单个Cu原子.
文摘目的 单原子纳米酶(single-atom nanozyme,SAN)因其高原子利用率及丰富的类酶活性被广泛研究。但是目前大多数SAN活性位点负载量较低,限制了其进一步应用和发展。本研究旨在制备一种高原子负载量的SAN,并对其类酶活性进行系统研究,希望为高负载SAN的制备提供思路,并为SAN在更广泛领域的应用提供理论支持。方法 本研究通过原位锚定策略将金属盐前驱体锚定在氨基化石墨烯量子点框架中,在惰性气体保护下进行高温热解稳定Cu原子和载体之间的化学键,制备出负载量高达7.66%(质量百分比)的高负载Cu单原子纳米酶(high-loading Cu SAN)。此外,以3,3’,5,5’-四甲基联苯胺(TMB)和氮蓝四唑(NBT)为显色剂,评估了high-loading Cu SAN的类过氧化物酶(POD)、类氧化物酶(OXD)及类超氧化物歧化酶(SOD)活性,并与传统金属有机框架锚定法制备的低负载Cu单原子纳米酶(low-loading Cu SAN)作比较。以过氧化氢(H_(2)O_(2))为催化底物,对比研究了高/低负载Cu SAN的类过氧化氢酶(CAT)活性。结果 研究表明,本文制备的高负载Cu SAN的类POD和SOD活性分别是低负载Cu SAN的3.4倍和8.88倍,且表现出类酶催化选择性。结论 本研究为高负载SAN的制备和活性研究提供了思路,为SAN在检测传感、疾病治疗以及环境保护等方面的应用奠定了基础。