反应条件对等离子体脱除吸附于Cu-Ce/AC表面NO_x的影响

以放电等离子体协同催化法对吸附在Cu-Ce/AC上的NO_x进行脱除,研究了不同的放电条件和添加水蒸气对脱除NO_x的影响。结果表明,对于同轴圆筒形反应器,催化剂量一定时,放电长度增加,吸附态NO_x去除率先升高后下降;放电电压增大,吸附态NO_x去除率升高,原因在于放电反应区内能量密度和活性粒子分布状态改变。根据NO_x程序升温脱附(TPD),TPD低温位(<200℃)的吸附态NO_x更容易被放电等离子体脱除,放电长度和放电电压能够影响不同吸附位上NO_x的去除效率。适宜条件下,吸附态NO_x去除率最高达到93.3%。循环吸附-等离子体脱除NO_x进行10次后,NO_x脱除率在92%以上。在混合气中添加5%水蒸气提高了等离子体对吸附态NO_x的去除率,但导致循环吸附-等离子体脱除NO_x效率下降。原因是H2O与NO_x竞争吸附带来的负面效应大于等离子体中H2O提供自由基与吸附态NO_x反应所带来的正面效应。

浸渍顺序对CuCe/AC催化剂结构和性能的影响

通过在Cu/AC催化剂中添加稀土助剂Ce,考察不同的浸渍顺序对CuCe/AC(活性炭)催化剂表面结构及其催化甲醇气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯性能的影响,并采用XRD、XPS、H2-TPR、AAS和HR-TEM等表征了催化剂活性组分含量、分散状态和价态等性质。发现共浸渍法制备的催化剂,Ce对活性组分Cu在活性炭表面的分散起到一定的促进作用;先浸渍Cu后浸渍Ce制备的催化剂,后浸渍的Ce覆盖部分Cu组分,使这些Cu组分难以还原并无法与反应物分子接触,导致其催化性能有所降低;而先浸渍Ce后浸渍Cu制备的催化剂,Ce组分和Cu组分产生相互作用,使表面存在较多分散均匀的Cu(0)和Cu髣物种,其催化性能最佳,碳酸二甲酯的时空收率及选择性分别达到了142 mg·g-1·h-1和85%。

助剂Ce对合成DMC的无氯Cu/AC催化剂结构和性能的影响

通过先用硝酸铈溶液浸渍活性炭（AC）然后再用醋酸铜浸渍的方法在Cu/AC催化剂中引入稀土助剂Ce，考察Ce加入量对无氯Cu/AC催化剂结构及其催化甲醇气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯（DMC）性能的影响，并采用XRD、XPS和H2-TPR表征催化剂的表面性质。结果表明，先引入的质量分数1%-2%助剂Ce会与后浸渍的Cu组分发生相互作用，使Cu（II）组分在热分解过程中更容易被还原为分散态Cu2O和部分单质Cu，提高催化剂的活性。在130℃、V（CO）/V（O2）=11、GHSV=3092h-1反应条件下，DMC的时空收率和选择性分别达到155.1mg·g-1·h-1和88.9%。继续增加助剂Ce添加量，催化剂中Cu物种主要为单质Cu，而Cu2O含量较少，导致其催化活性下降。