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不同载体对负载型Cu-Fe催化剂CO加氢反应性能的影响 被引量:18
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作者 郭强胜 毛东森 +1 位作者 俞俊 韩璐蓬 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第9期1103-1109,共7页
以不同的氧化物为载体,采用共浸渍法制备了一系列负载型的Cu-Fe催化剂Cu-Fe/MOx(MOx=ZnO、ZrO2、TiO2、SiO2、MgO、Al2O3),并采用X射线衍射(XRD)、N2吸附(N2-adsorption)、程序升温还原(H2-TPR)和一氧化碳程序升温脱附(CO-TPD)技术对催... 以不同的氧化物为载体,采用共浸渍法制备了一系列负载型的Cu-Fe催化剂Cu-Fe/MOx(MOx=ZnO、ZrO2、TiO2、SiO2、MgO、Al2O3),并采用X射线衍射(XRD)、N2吸附(N2-adsorption)、程序升温还原(H2-TPR)和一氧化碳程序升温脱附(CO-TPD)技术对催化剂进行了表征。在温度为250℃、压力为3 MPa和原料气空速为6 000 mL/(g.h)的反应条件下,在连续流动微型固定床反应装置上考察了其催化CO加氢合成低碳醇的反应性能。结果表明,与其他氧化物为载体的催化剂相比,Cu-Fe/SiO2催化剂表面CuO的分散度较高,在较低的温度下容易被还原,具有较强的CO吸附能力,从而同时具有较高的活性和低碳醇选择性。 展开更多
关键词 载体 cu-fe催化剂 CO加氢 低碳醇
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制备高碳醇稀土改性Cu-Fe催化剂 被引量:1
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作者 刘寿长 王海荣 陈凌霞 《中国稀土学报》 CAS CSCD 北大核心 2000年第4期309-312,共4页
在Cu Fe系催化剂中添加稀土 ,利用稀土改性提高Cu Fe系催化剂的活性 ,或直接利用氮氢混合气还原脂肪酸酯制备高碳脂肪醇。用纯氢气作气源 ,添加 1%的Sm2 O3,高碳醇收率可提高约 3 %。用氮氢混合气作气源 ,不含稀土的Cu Fe系催化剂活性... 在Cu Fe系催化剂中添加稀土 ,利用稀土改性提高Cu Fe系催化剂的活性 ,或直接利用氮氢混合气还原脂肪酸酯制备高碳脂肪醇。用纯氢气作气源 ,添加 1%的Sm2 O3,高碳醇收率可提高约 3 %。用氮氢混合气作气源 ,不含稀土的Cu Fe系催化剂活性大幅度下降。添加Y、Nd等可阻止其活性下降甚至提高其活性。与不含稀土的Cu Fe系催化剂相比 ,添加 1%的Nd2 O3 或 1%的Y2 O3 可分别提高高碳醇收率 2 9%和33 %。 展开更多
关键词 高碳醇 cu-fe催化剂 脂肪酸酯 还原 稀土改性
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前驱体制备方法对Cu-Fe基浆状催化剂制取低碳醇性能的影响
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作者 白楠 高志华 +1 位作者 张赛 黄伟 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2020年第4期39-45,58,共8页
采用共沉法(CP)、溶胶-凝胶法(SG)和水热法(HT)三种方法分别制备Cu-Fe基催化剂前驱体,利用完全液相法对制得的前驱体进行热处理,获得Cu-Fe基浆状催化剂,并在浆态床反应器上进行了一氧化碳加氢制取低碳醇的性能研究;利用BET、XRD、XPS、H... 采用共沉法(CP)、溶胶-凝胶法(SG)和水热法(HT)三种方法分别制备Cu-Fe基催化剂前驱体,利用完全液相法对制得的前驱体进行热处理,获得Cu-Fe基浆状催化剂,并在浆态床反应器上进行了一氧化碳加氢制取低碳醇的性能研究;利用BET、XRD、XPS、H2-TPR、NH3-TPD-MS等方法对催化剂结构和双金属协同效应进行了表征分析。结果表明,不同Cu-Fe基催化剂前驱体经热处理后表现出不同的金属分布情况、化学特性、物相组成和双金属间的协同作用,尤其是稳定的Cu0粒径、较好的Cu-Fe协同作用、较大的比表面积和催化剂表面上的弱酸位点是合成气制低碳醇的关键;共沉淀法制备的前驱体催化剂表现出较优的活性,在低温220℃、低压3 MPa下,总醇选择性达到46.87%,低碳醇的质量分数为83.44%。 展开更多
关键词 完全液相法 cu-fe催化剂 前驱体制备方法 低碳醇 协同作用
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镧改性Cu-Fe/SiO2催化剂催化合成气制备低碳醇 被引量:1
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作者 夏万东 高洪成 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第4期603-607,共5页
采用超声辅助浸渍法制备了La-Cu-Fe/SiO2催化剂,考察了不同质量分数的La对催化剂催化合成气制备低碳醇反应性能的影响。通过XRD、氮气吸附-脱附、CO-TBD、H2-TPR对La-Cu-Fe/SiO2催化剂进行了表征。实验结果显示:加入La后有助于催化剂Cu... 采用超声辅助浸渍法制备了La-Cu-Fe/SiO2催化剂,考察了不同质量分数的La对催化剂催化合成气制备低碳醇反应性能的影响。通过XRD、氮气吸附-脱附、CO-TBD、H2-TPR对La-Cu-Fe/SiO2催化剂进行了表征。实验结果显示:加入La后有助于催化剂CuO特征衍射峰宽化,并使其比表面积增大至279.5 m2/g,Cu-Fe/SiO2催化剂加入相对于载体SiO2质量分数为5%的稀土元素La后,在3 MPa,300℃,催化剂0.30 g,V(H2)/V(CO)=2,流速30 m L/min条件下,CO转化率为29.2%,醇的时空产率达到128.7 g/(kgcat·h),生成低碳醇与甲醇的质量比为0.79,表明La-Cu-Fe/SiO2催化剂有助于促进低碳醇的生成。 展开更多
关键词 镧改性 cu-fe/SiO2催化剂 合成气 低碳醇 催化技术
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不同Mn含量Cu-Fe基催化剂合成低碳醇的原位红外光谱及反应性能研究 被引量:2
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作者 王昊 钱炜鑫 +2 位作者 马宏方 张海涛 应卫勇 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2018年第6期34-38,共5页
采用共沉淀法制备了不同Mn含量的Cu-Fe基催化剂,运用原位漫反射红外(DRFTIR)对催化剂进行表征,在管式反应器中评价了Cu-Fe基催化剂在CO加氢合成低碳醇反应中的性能。结果表明:Mn的添加可以提高催化剂对CO的吸附能力,但过量的Mn会抑制CO... 采用共沉淀法制备了不同Mn含量的Cu-Fe基催化剂,运用原位漫反射红外(DRFTIR)对催化剂进行表征,在管式反应器中评价了Cu-Fe基催化剂在CO加氢合成低碳醇反应中的性能。结果表明:Mn的添加可以提高催化剂对CO的吸附能力,但过量的Mn会抑制CO的吸附过程。在催化剂表面检测到了甲氧基、甲酸基团、乙酸基团和酰基基团等中间产物,Mn的添加可以促进酰基基团的生成。加入Mn可以提高催化剂的反应活性,同时还可以提高产物中C_2^+醇的分布。 展开更多
关键词 低碳醇 cu-fe催化剂 锰助剂 原位漫反射红外
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Cu-Fe/AC催化剂连续CWPO法处理苯酚废水 被引量:1
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作者 许洪祝 李长波 +3 位作者 赵国峥 王硕 梁慧 杨佳潼 《化工环保》 CAS CSCD 北大核心 2022年第5期552-558,共7页
采用微波辅助合成法制备了Cu-Fe/AC催化剂,表征了其形貌特征,考察了该催化剂催化湿式过氧化氢氧化(CWPO)处理苯酚废水的效果,应用响应面法(RSM)分析了COD去除率的影响因素。实验结果表明,在反应温度为80℃、反应停留时间为90 min、初始p... 采用微波辅助合成法制备了Cu-Fe/AC催化剂,表征了其形貌特征,考察了该催化剂催化湿式过氧化氢氧化(CWPO)处理苯酚废水的效果,应用响应面法(RSM)分析了COD去除率的影响因素。实验结果表明,在反应温度为80℃、反应停留时间为90 min、初始pH为3.1、H_(2)O_(2)加入量为2.2 g/L的条件下,COD去除率为82%;RSM结果表明,在反应温度为100℃、反应时间为64 min、初始pH为3.3、H_(2)O_(2)加入量为2.7 g/L的优化条件下,COD去除率可达86%;Cu-Fe/AC催化剂在重复使用4次后,对COD的去除率仍保持在80%以上,表现出良好的重复利用性能。 展开更多
关键词 cu-fe/AC催化剂 催化湿式过氧化氢氧化 苯酚废水 响应面法
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Ce添加对Cu-Fe/SiO_2催化合成气制低碳醇性能的影响 被引量:18
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作者 毛东森 郭强胜 +2 位作者 俞俊 韩璐蓬 卢冠忠 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2011年第11期2639-2645,共7页
采用共浸渍法制备了添加不同Ce含量(相对于SiO_2的摩尔分数为0-20%)的Ce-Cu-Fe/SiO_2催化剂,在连续流动微型固定床反应器中考察了其催化CO加氢合成低碳醇反应的性能,并采用X射线衍射(XRD)、低温N_2吸附、程序升温还原(H_2-TPR)、CO吸附... 采用共浸渍法制备了添加不同Ce含量(相对于SiO_2的摩尔分数为0-20%)的Ce-Cu-Fe/SiO_2催化剂,在连续流动微型固定床反应器中考察了其催化CO加氢合成低碳醇反应的性能,并采用X射线衍射(XRD)、低温N_2吸附、程序升温还原(H_2-TPR)、CO吸附傅里叶变换红外光谱(CO-FTIR)和CO程序升温脱附(CO-TPD)技术对催化剂进行了表征.结果表吸:添加适量的Ce,一方面降低了Cu的晶粒大小,提高了Cu的分散度,进而提高了对CO的吸附能力;另一方面掺入的Ce和Cu之间存在相互作用,提高了CO解离和非解离吸附的能力,从而有利于CH_x的生成和CO的插入反应.上述两方面的共同作用同时提高了Cu-Fe/SiO_3催化剂的活性和醇的选择性.当Ce含量为10%时,在压力为3.0 MPa,温度为250℃,空速为6000 mL·g^(-1)·h^(-1)和H_2/CO摩尔比为2的反应条件下,Ce-Cu-Fe/SiO_2催化剂上醇的时空产率达到121.0 g·kg^(-1)·h^(-1),比未添加Ce的Cu-Fe/SiO_2催化剂的时空产率(58.0 g·kg^(-1)·h^(-1))提高了一倍以上. 展开更多
关键词 铈助剂 cu-fe/SiO_2催化剂 合成气 催化加氢 低碳醇
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Cu/SiO_2、Fe/SiO_2和Cu-Fe/SiO_2催化乙酸气相加氢反应的研究 被引量:3
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作者 陈磊 窦梅 +1 位作者 窦立军 南碎飞 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第1期90-96,共7页
以硝酸铜和硝酸铁为金属前驱体采用等体积浸渍法制备了Cu/Si O_2、Fe/Si O_2和Cu-Fe/Si O_2催化剂,用于催化乙酸气相加氢生成乙醇和乙酸乙酯。在320℃、2.0 MPa、乙酸液时空速0.6 h^(-1)、氢酸摩尔比为5的条件下,Cu-Fe/Si O_2双金属催... 以硝酸铜和硝酸铁为金属前驱体采用等体积浸渍法制备了Cu/Si O_2、Fe/Si O_2和Cu-Fe/Si O_2催化剂,用于催化乙酸气相加氢生成乙醇和乙酸乙酯。在320℃、2.0 MPa、乙酸液时空速0.6 h^(-1)、氢酸摩尔比为5的条件下,Cu-Fe/Si O_2双金属催化剂对乙醇和乙酸乙酯的总选择性达到了93.5%,明显高于Cu/Si O_2和Fe/Si O_2单金属催化剂。同时,C_3产物(丙烷、丙烯、丙酮和异丙醇)、CO_2以及CH_4、CO、C_2H_6和C_2H_4等不凝性气体在双金属催化剂上得到了显著的抑制。对催化剂进行了透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、氢气-程序升温还原(H_2-TPR)和X射线光电能谱(XPS)表征分析,结果表明双金属催化剂上的Cu^0与铁的氧化物之间的协同作用是催化剂具有优越催化性能的主要原因。 展开更多
关键词 催化加氢反应 乙酸 乙醇 乙酸乙酯 cu-fe/SiO2双金属催化剂
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制备方法对CuFe负载介孔SiO_(2)催化剂合成气制低碳醇催化性能的影响 被引量:1
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作者 王新略 穆晓亮 +2 位作者 韩念琛 王俊文 房克功 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS 北大核心 2022年第4期57-65,共9页
Cu-Fe基催化剂被广泛应用于合成气制低碳醇反应中,而改进催化剂制备方法是改善催化剂反应活性和优化产物选择性的重要途径。采用水热合成法、超声浸渍法和沉积沉淀法分别制备了一系列CuFe负载介孔SiO_(2)催化剂,并结合N_(2)吸/脱附、XRD... Cu-Fe基催化剂被广泛应用于合成气制低碳醇反应中,而改进催化剂制备方法是改善催化剂反应活性和优化产物选择性的重要途径。采用水热合成法、超声浸渍法和沉积沉淀法分别制备了一系列CuFe负载介孔SiO_(2)催化剂,并结合N_(2)吸/脱附、XRD、TEM、XPS、H_(2)-TPR和CO-TPD表征,考察了制备方法对催化剂物化性质与反应性能的影响。结果表明,采用水溶液超声浸渍法制备的CuFe/SiO_(2)-IW催化剂具有最大的比表面积和孔容,在较低的温度下更容易被还原,CO吸附能力较强,催化活性最高。此外,CuFe/SiO_(2)-IW催化剂具有最强的CO非解离活化能力,可以提高总醇选择性。同时,该催化剂表面存在较强的CuFe协同效应,有利于提高C_(2+)OH的选择性。在240℃、5 MPa、空速为5000 h^(-1)的反应条件下,CO转化率为22.9%,总醇选择性为33.8%,其中C_(2+)OH占比60%。 展开更多
关键词 合成气 低碳醇 cu-fe催化剂 介孔SiO_(2)载体 超声浸渍法
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Novel-structured Mo-Cu-Fe-O composite for catalytic air oxidation of dye-containing wastewater under ambient temperature and pressure 被引量:3
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作者 Yin Xu Henan Shao +1 位作者 Fei Ge Yun Liu 《Chinese Journal of Catalysis》 CSCD 北大核心 2017年第10期1719-1725,共7页
A novel‐structured Mo‐Cu‐Fe‐O composite was successfully prepared by co‐precipitation and impregnation method.The properties of the as‐prepared samples were determined using X‐ray diffraction,temperature‐progr... A novel‐structured Mo‐Cu‐Fe‐O composite was successfully prepared by co‐precipitation and impregnation method.The properties of the as‐prepared samples were determined using X‐ray diffraction,temperature‐programmed reduction by H2,cyclic voltammetry,and temperature‐programmed desorption by O2.The results showed that Mo6+diffused into the Cu‐Fe‐O crystal lattice and then formed a new crystalline phase of CuMoO4.The Mo‐Cu‐Fe‐O catalyst had redox properties,and its surface contained active sites for oxygen adsorption.In addition,the catalytic activity of the Mo‐Cu‐Fe‐O composite was evaluated by the degradation of Cationic Red GTL,Crystal Violet,and Acid Red in catalytic wet air oxidation(CWAO)at ambient temperature and pressure.The Mo‐Cu‐Fe‐O catalyst showed excellent activity at basic conditions for the degradation of Cationic Red GTL.High removal efficiencies of91.5%and92.8%were achieved for Cationic Red GTL and Crystal Violet,respectively,in wastewater,and the efficiency remained high after seven cycles.However,almost no degradation of Acid Red occurred in the CWAO process.Furthermore,hydroxyl radicals were formed in the CWAO process,which induced the decomposition of the two cationic dyes in wastewater,and the toxicity of their effluents was decreased after degradation.The results indicate that the Mo‐Cu‐Fe‐O composite shows excellent catalytic activity for the treatment of wastewater contaminated with cationic dyes. 展开更多
关键词 Mo‐Cu‐Fe‐O catalyst Ambient temperature and pressure Dye wastewater Hydroxyl radical Oxidative degradation
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Cu-Fe基催化剂上合成气直接制取低碳烯烃的研究 被引量:12
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作者 方传艳 位健 +2 位作者 王锐 葛庆杰 徐恒泳 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第1期27-34,共8页
我们采用浸渍法制备了γ-Al2O3负载的Cu-Fe基催化剂,并结合其反应性能和XRD、H2-TPR和XPS等表征结果研究了其催化合成气直接制低碳烯烃的反应行为.结果表明,合成气直接制低碳烯烃Cu-Fe基催化剂的活性组分Cu和Fe之间存在明显的协同效应,C... 我们采用浸渍法制备了γ-Al2O3负载的Cu-Fe基催化剂,并结合其反应性能和XRD、H2-TPR和XPS等表征结果研究了其催化合成气直接制低碳烯烃的反应行为.结果表明,合成气直接制低碳烯烃Cu-Fe基催化剂的活性组分Cu和Fe之间存在明显的协同效应,Cu-Fe基催化剂表现出优异的合成气直接制低碳烯烃反应性能;Cu基催化剂中引入少量Fe组分明显提高了活性组分Cu的分散度,促进了Cu活性组分的还原,进而有利于催化剂反应性能的改进.初步推断Cu-Fe基催化剂上合成气转化生成低碳烯烃的主要反应历程为CO加氢生成含氧化合物(醇醚等)后再脱水生成低碳烯烃. 展开更多
关键词 cu-fe催化剂 合成气 低碳烯烃
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