不同Mn含量Cu-Fe基催化剂合成低碳醇的原位红外光谱及反应性能研究

采用共沉淀法制备了不同Mn含量的Cu-Fe基催化剂,运用原位漫反射红外(DRFTIR)对催化剂进行表征,在管式反应器中评价了Cu-Fe基催化剂在CO加氢合成低碳醇反应中的性能。结果表明:Mn的添加可以提高催化剂对CO的吸附能力,但过量的Mn会抑制CO的吸附过程。在催化剂表面检测到了甲氧基、甲酸基团、乙酸基团和酰基基团等中间产物,Mn的添加可以促进酰基基团的生成。加入Mn可以提高催化剂的反应活性,同时还可以提高产物中C_2^+醇的分布。

Cu-Fe基催化剂上合成气直接制取低碳烯烃的研究

我们采用浸渍法制备了γ-Al2O3负载的Cu-Fe基催化剂,并结合其反应性能和XRD、H2-TPR和XPS等表征结果研究了其催化合成气直接制低碳烯烃的反应行为.结果表明,合成气直接制低碳烯烃Cu-Fe基催化剂的活性组分Cu和Fe之间存在明显的协同效应,Cu-Fe基催化剂表现出优异的合成气直接制低碳烯烃反应性能;Cu基催化剂中引入少量Fe组分明显提高了活性组分Cu的分散度,促进了Cu活性组分的还原,进而有利于催化剂反应性能的改进.初步推断Cu-Fe基催化剂上合成气转化生成低碳烯烃的主要反应历程为CO加氢生成含氧化合物(醇醚等)后再脱水生成低碳烯烃.

制备方法对CuFe负载介孔SiO_(2)催化剂合成气制低碳醇催化性能的影响

Cu-Fe基催化剂被广泛应用于合成气制低碳醇反应中,而改进催化剂制备方法是改善催化剂反应活性和优化产物选择性的重要途径。采用水热合成法、超声浸渍法和沉积沉淀法分别制备了一系列CuFe负载介孔SiO_(2)催化剂,并结合N_(2)吸/脱附、XRD、TEM、XPS、H_(2)-TPR和CO-TPD表征,考察了制备方法对催化剂物化性质与反应性能的影响。结果表明,采用水溶液超声浸渍法制备的CuFe/SiO_(2)-IW催化剂具有最大的比表面积和孔容,在较低的温度下更容易被还原,CO吸附能力较强,催化活性最高。此外,CuFe/SiO_(2)-IW催化剂具有最强的CO非解离活化能力,可以提高总醇选择性。同时,该催化剂表面存在较强的CuFe协同效应,有利于提高C_(2+)OH的选择性。在240℃、5 MPa、空速为5000 h^(-1)的反应条件下,CO转化率为22.9%,总醇选择性为33.8%,其中C_(2+)OH占比60%。