微反应器中的混合对Cu-ZnO催化剂微结构形成过程的影响

通过对微反应器中流速的调控,研究了混合过程对Cu-ZnO催化剂微结构形成过程的影响。采用Villermaux-Dushman反应体系测量了不同流速下反应器中的混合状况,采用X射线衍射(XRD)、高倍电镜线扫(EDS)、X射线光电子能谱(XPS)分析了对应流速下制备得到的前体和氧化物的结构。结果显示,混合强度增加,前体中的Cu2+、Zn2+分布更为均匀,绿铜锌矿的比例减小,锌孔雀石中的Zn含量提高;进而导致其热分解形成的氧化物中Cu-Zn分布也更为均匀,Cu O-ZnO界面增加,Cu O晶粒粒径减小。研究表明,沉淀反应时混合条件的改变,导致后续系列中间产物中Cu-Zn分布的差异,通过这一路径,混合对反应的影响最终作用于催化剂结构。

微反应器中超声对Cu-ZnO催化剂制备过程的影响

利用超声改变微反应器中的流动混合情况,研究其对Cu-ZnO催化剂制备过程的影响。采用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)和氢气程序升温还原(H2-TPR)研究沉淀物到催化剂的演变过程中不同超声强度对其影响。结果表明,超声强度增加,初始沉淀物中Cu-Zn分布更均匀,锌孔雀石前驱体中Zn含量增加。焙烧得到的氧化物中铜锌组分分散性更好、相互作用力更强,最终使催化活性升高。研究表明,在微反应器共沉淀过程中的条件变化导致沉淀物的结构差异,在后续结构演变过程中得以保持,并影响催化剂的结构和性能。

微反应器中水层对Cu-Zn共沉淀过程的影响

探索了利用扩散反应的耦合制备更均匀的铜锌共沉淀物的方法。通过在微反应器中引入水层并调节水层占总流量的比例,制得了高催化活性的Cu/ZnO共沉淀催化剂。采用高倍电镜线扫(HRTEM/EDS)、X射线衍射(XRD)、热重分析(TG)、氢气程序升温还原(H_2-TPR)、N_2O化学反应法分析催化剂微结构的差异以及演变关系。结果显示,水层占比增加,初始沉淀物Cu-Zn分布更加均匀,陈化得到的前体中锌含量增大,焙烧得到的氧化物CuO和ZnO接触面积增加,相互作用力不断增强,最终提升了催化剂催化活性。通过模型数值分析发现,Zn~)2+_较快的扩散速率部分抵消了其反应速率慢导致的不均匀性;随着水层占比增加,形成均匀沉淀的扩散-反应动态平衡区域增加,产物中均匀沉淀物的比例得以提高。